MgO-CeO_2复合载体负载Cu_2O催化剂的性能研究

采用柠檬酸燃烧法制备MgO-CeO2(10%,质量分数)复合载体和CeO2单载体,用浸渍还原法以水合肼为还原剂制备负载型Cu2O催化剂,以环己醇脱氢制环己酮为探针反应,考察其脱氢性能;采用TPR,XRD,CO2-TPD,环己醇/环己酮-TPD及BET等手段对催化剂进行表征。实验发现,与商品MgO和CeO2为载体的催化剂相比,复合载体负载的催化剂Cu2O/MgO-CeO2(10%)表现出更高的环己醇脱氢活性。这是由于复合载体负载的催化剂中CeO2的存在提高了催化剂的比表面积,有利于活性组分的分散;增强了催化剂中弱碱位的强度并增加了弱碱中心的数量,改变了催化剂的表面吸附能力,因而对环己醇脱氢具有更高的催化活性。3种催化剂都呈碱性,是其具有高环己酮选择性的原因之一。

Ce、Sm改性Cu_2O/MgO催化环己醇脱氢制环己酮的研究

采用浸渍还原法以水合肼为还原剂制备Cu2O/MgO催化剂,以环己醇脱氢制环己酮为探针反应,考察了Ce、Sm的添加对Cu2O/MgO催化性能的影响;采用程序升温还原(TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)和X射线衍射(XRD)等手段对催化剂进行了表征。研究结果表明,Ce-Cu2O/MgO、Sm-Cu2O/MgO的催化性能优于Cu2O/MgO。其原因是Ce、Sm的添加使Cu2O分散度变大,导致催化剂中活性组分与载体的相互作用力增强,Cu2O更稳定;同时增加了催化剂的弱、中碱中心强度并削弱了其强碱中心强度,从而有利于反应的进行。

过渡金属对燃烧法制MgO负载Cu_2O催化剂的改性研究

本文以柠檬酸燃烧法制备MgO(B)载体,采用浸渍还原法以水合肼为还原剂制备Cu2O/MgO(B)催化剂,以环己醇脱氢制环己酮为探针反应,考察了过渡金属Fe、Co、Ni、Mo、Mn的添加对Cu2O/MgO(B)催化性能的影响;采用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)以及环己醇、环己酮程序升温脱附(环己醇/环己酮-TPD)等手段对催化剂进行了表征。研究结果表明,Mn-Cu2O/MgO(B)、Ni-Cu2O/MgO(B)的催化性能优于Cu2O/MgO(B)。其原因主要是Mn、Ni的添加使Cu2O的抗还原能力增强,Cu2O更稳定;同时,Mn和Ni的添加使Cu2O/MgO(B)催化剂对反应物和产物的吸附强度减弱;这些都有利于脱氢反应的进行。所有催化剂都呈碱性,是其具有高环己酮选择性的原因之一。

负载型Cu_2O/MgO催化剂制备及催化正己醇脱氢制备正己醛

以氧化镁粉末为载体,N2H4·H2O为还原剂,采用浸渍还原法制备Cu2O/MgO催化剂。考察制备条件对催化剂活性的影响,最佳原料配比为n(Cu2+)∶n(NaOH)∶n(N2H4·H2O)=5∶11∶5,对筛选出最佳条件下制备的催化剂进行正己醇脱氢制备正己醛工艺条件考察,采用SEM、XRD和BET对催化剂进行表征。结果表明,在反应温度250℃、空速1.25 m L·(h·g)-1、催化剂用量12 g和N2流速0.05 L·min-1条件下,正己醇转化率为59.33%,正己醛选择性为93.81%。