CuCo纳米片高效电催化还原硝酸盐产氨

从废水处理和低碳环保的角度出发,开发高效还原硝态氮(NO^(-)_(3))为氨(NH_(3))的电催化剂越来越受到人们的关注。在此,我们提出了一种生态友好,经济高效,生物仿生的Cu_(50)Co_(50)纳米片电催化剂,用于电化学还原NO^(-)_(3)到NH_(3)(NO^(-)_(3)RR),作为Haber-Bosch法生产氨过程的一个有前景的替代途径。Cu_(50)Co_(50)纳米片在-0.2 V vs.RHE的条件下产生NH_(3)的法拉第效率为100%±1%,电流密度为1035 mA·cm^(-2),对应的NH_(3)生产速率达到4.8 mmol·cm^(-2)·h-1(960 mmol·g^(-1)·h^(-1))。通过电化学原位红外光谱(FTIR)和原位壳层隔离纳米颗粒增强拉曼光谱(SHINERS)对NO^(-)_(3)RR过程中的中间物种进行检测,结合电化学测试,分析了其还原机理,并利用DFT计算对各反应步骤进行了验证。实验结果显示,铜(Cu)和钴(Co)之间有很强的协同作用,Co位点通过*H物种促进NO^(-)_(3)及其中间体加氢生成NH_(3)。

CuCo/BNNSs纳米催化剂对固态储氢材料氨硼烷水解的催化性能

采用共还原法将CuCo双金属负载到通过聚乙烯吡咯烷酮(PVP)辅助离子插层法制备的少层氮化硼纳米片(BNNSs)上,获得了平均粒径为2.7 nm且高度分散的铜钴/氮化硼纳米片(CuCo/BNNSs)纳米催化剂。通过原子力显微镜(AFM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶转换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和高分辨率透射电镜(HRTEM)对载体及催化剂的结构及形貌进行表征,并研究了CuCo/BNNSs的催化性能。研究发现,由于Cu、Co、BNNSs和OH-之间高效的四重效应协同使得Cu0.5Co0.5/BNNSs纳米催化剂在室温、pH=14条件下对氨硼烷(AB,NH3BH3)水解释氢具有极高的催化活性。转化频率(TOF)值达到104.52 molH2·molmetal^-1·min^-1,且CuCo/BNNSs纳米催化剂具有良好的稳定性,6次循环利用后仍保持较高催化活性。