Cu/Co质量比对CuCo/MC催化剂催化合成气制低碳醇性能的影响

以介孔碳为载体,以Cu、Co双金属为活性中心,采用超声辅助等体积浸渍法来制备CuCo/MC催化剂,并对活性金属组分Cu/Co的质量比在适当的范围内进行调控,探究质量比对CuCo/MC催化剂催化合成气制低碳醇性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和BET比表面积及孔径分布测试(BET)等手段对催化剂进行了表征。实验结果表明,当Cu/Co质量比为2∶1时,CuCo/MC催化剂具有较优良的催化活性,其活性金属元素分布十分弥散,呈现了良好的晶型结构,其C2+OH选择性为39.69%,达到最高。

稀土Ce对CuCo氧化物催化剂结构与性能的影响

采用超声辐射条件下的反相共沉淀法制备CO加氢合成低碳醇用CuCo催化剂,研究稀土助剂Ce对CuCo氧化物催化剂结构与性能的影响,并借助X射线衍射、N2吸附等温线和程序升温分析技术对催化剂进行表征。结果表明,Ce的加入使催化剂材料晶粒细化,显著改善样品的还原性能,增加催化剂的比表面积,促进合成醇活性位的形成,因而明显改善催化剂的活性与选择性。

La促进CuCo催化剂上合成气转化制低碳醇的研究

利用超声辅助的反相共沉淀法制备了合成气选择转化制低碳醇用CuCo基催化剂。研究稀土La助剂对CuCo基复合氧化物催化剂结构的影响和催化性能的促进作用,借助X射线衍射(XRD)、N2吸附等温线(BET)和程序升温脱附(CO-TPD)等测试技术对催化剂进行表征,并以CO加氢合成低碳醇为模型反应对其催化性能进行评价。结果表明,La助剂的添加使催化剂晶粒细化,显著加大了比表面积,促进了合成醇活性位的形成,提高了催化剂表面较强吸附CO物种的浓度,从而明显提高催化剂的活性与C2+醇选择性,有效调节了低碳混合醇中甲醇的含量。

合成低碳醇用CuCo基催化剂的CNT改性制备与性能研究

采用超声辅助的反相共沉淀法制备了合成气转化制低碳醇用CuCo基催化剂,研究了碳纳米管(CNT)作为助剂对催化剂的组织结构、表面吸附行为、合成低碳醇催化性能等的影响规律和作用机制。粉末X射线衍射物相分析结果表明,CNT的改性有利于Cu-Co尖晶石相的形成,使合成醇的活性位增多,程序升温实验分析结果显示了CNT的添加改善了催化剂的还原性能,显著提高了催化剂表面对CO的吸附活化能力和碳链增长能力,CNT改性制备的催化剂对CO加氢合成低碳醇表现出较高的催化活性和醇时空产率及C2+醇选择性。

催化剂用量对MC尼龙合成、形态与性能的影响

本文通过改变催化剂用量合成了三个系列MC尼龙,对其球晶形态及部分性能进行了表征.引发剂和活化剂用量对聚合速度,单体转化率和产物熔融指数都有很大影响.为保证MC尼龙有优良的综合性能,催化剂用量须控制在一定的范围内,减少催化剂用量是提高其抗冲击强度的有效途径.

催化剂和活化剂对MC尼龙聚合时间及结晶度的影响

采用己内酰胺阴离子聚合合成MC尼龙,研究催化剂和活化剂的物质的量对MC尼龙聚合时间及结晶度的影响。结果表明,随着催化剂物质的量的增加,聚合时间缩短,结晶度呈现先增加后降低的趋势;随着活化剂物质的量的增加,聚合时间缩短,结晶度先增加,后略有降低。

等离子体辅助制备合成低碳醇用CuCo/ZrO_2催化剂

CO加氢合成低碳醇是C1化学领域的研究热点之一.采用浸渍法制备CuCo/ZrO2催化剂的过程中引入射频等离子体技术,并研究催化剂前驱体经等离子体处理对催化剂结构与低碳醇合成性能的影响,借助X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)和程序升温脱附(CO-TPD)等测试技术表征催化剂.结果发现,等离子体技术用于前驱体的处理可降低催化剂的晶粒尺寸、促进活性组分的分散、提高催化剂表面对CO分子的吸附活化和碳链增长能力,从而显著提高催化剂的CO转化率和液相产物中C2+醇选择性,分别高达98.3%和71.8%.

溶胶-凝胶法制备CuCo_2O_4催化剂及性能研究

采用溶胶 -凝胶技术 ,在不同络合剂体系中制备 Cu Co2 O4 催化剂 ,用 XRD、BET法、TPR、二甲苯完全氧化等技术和手段研究了催化剂的晶相、还原性能及催化活性。结果表明加入络合剂对提高催化剂比表面积 ,降低晶粒尺寸至纳米量级有明显作用 ,对二甲苯的催化氧化表现出优良的反应活性。

高能球磨对CuCo/ZrO_2催化剂合成低碳醇性能的影响

研究高能球磨技术对浸渍法制备CuCo/ZrO_2催化剂结构与合成低碳醇性能的影响,借助N_2吸附-脱附等温线、扫描电镜、X射线衍射和程序升温还原等测试技术对催化剂进行表征,并以CO加氢合成低碳醇为模型反应对其催化性能进行评价。研究结果表明,催化剂制备过程中引入高能球磨技术可显著提高CuCo/ZrO_2催化剂的CO转化率和C_2^+OH选择性。

已内酰胺钠催化剂制取MC尼龙的研究

本文研究了已内酰胺钠的制备以及用已内酰胺钠为催化剂，合成MC尼龙的方法，并与氢氧化钠为催化刑合成MC尼龙作了性能对比。结果表明，使用已内酰胺钠催化剂合成的MC尼龙，其转化率、吸水率、物理性能基本保持不变，但加入催化剂后抽真空的步骤却减少，因此可以大批量生产，提高生产效率。

沉淀pH值对CuCoAl-LDHs催化剂催化合成气合成低碳醇性能的影响

以碱性共沉淀法制备了类水滑石结构CuCo基催化剂用于合成气制低碳醇,考察了沉淀pH值对催化剂性能的影响;运用红外衍射(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、N2物理吸附/脱附、程序升温还原(H2-TPR)等技术手段对催化剂结构进行了表征。结果表明,沉淀pH值会对催化剂的织构性质及酸碱性产生不同程度的影响,进而影响催化剂合成低碳醇的性能,其中Cat-8催化剂CO转化率可达65.52%,且总醇选择性相对较高,可达14.29%。

CuCo/BNNSs纳米催化剂对固态储氢材料氨硼烷水解的催化性能

采用共还原法将CuCo双金属负载到通过聚乙烯吡咯烷酮(PVP)辅助离子插层法制备的少层氮化硼纳米片(BNNSs)上,获得了平均粒径为2.7 nm且高度分散的铜钴/氮化硼纳米片(CuCo/BNNSs)纳米催化剂。通过原子力显微镜(AFM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶转换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和高分辨率透射电镜(HRTEM)对载体及催化剂的结构及形貌进行表征,并研究了CuCo/BNNSs的催化性能。研究发现,由于Cu、Co、BNNSs和OH-之间高效的四重效应协同使得Cu0.5Co0.5/BNNSs纳米催化剂在室温、pH=14条件下对氨硼烷(AB,NH3BH3)水解释氢具有极高的催化活性。转化频率(TOF)值达到104.52 molH2·molmetal^-1·min^-1,且CuCo/BNNSs纳米催化剂具有良好的稳定性,6次循环利用后仍保持较高催化活性。

Ce-Cu-Co/CNTs催化剂催化合成气制低碳醇及乙醇的研究

采用共浸渍法制备了不同Ce含量的Ce-Cu-Co/CNTs催化剂,考察了其在合成气制低碳醇反应中的催化性能,借助X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)、N2吸脱附实验(BET)、透射电镜(TEM)和CO程序升温脱附(CO-TPD)对这些催化剂进行了表征.结果表明,当Ce的质量分数为3%时,低碳醇的时空收率和选择性达到最高,分别为696.4 mg?g-1?h-1和59.7%,其中乙醇占总醇的46.8%,适量Ce的添加能提高Cu物种在催化剂上的分散度和催化剂的还原性能,能显著地增加催化剂吸附CO的能力,促进合成醇活性位的形成,进而明显提高催化剂的活性和总醇的选择性.研究表明,将具有高活性和高碳链增长能力的CuCo基催化剂与碳纳米管的限域效应结合,可实现缩窄产物分布、大幅度提高乙醇选择性的目的.

电流密度对CuCo/CNTs催化剂结构和催化性能的影响

为了探究不同电流密度对CuCo/CNTs催化剂结构及其对合成气制低碳醇反应中催化性能的影响,以碳纳米管为载体,以直流电沉积方法制备了一系列CuCo/CNTs催化剂,采用XRD (X射线粉末衍射)和BET (比表面积测定仪)对其进行表征,最后进行活性评价,得出最优电流密度为2.9 A/dm^2,且在电解温度50℃,电解时间30 min下制备的Cu Co/CNTs催化剂孔径分布均匀,活性组分高度分散,具有较高的CO转化率和醇选择性。反应条件是温度300℃,压力3 MPa,空速5 000 h^-1,H2转化的量/CO转化的量=2,此条件下CO转化率为34.2%,C3+醇含量为42.9%。

介孔碳负载Pt催化剂用于抗氧剂7PPD的合成

以纳米氧化锌为模板剂,酚醛树脂为碳源,采用硬模板法制备了介孔碳(MC),并以其为载体制备了Pt/MC催化剂,同时,以商品化活性炭(AC)为载体制备了Pt/AC催化剂。对制备的样品进行BET、SEM、ICP和TEM表征。结果表明,氧化锌模板剂可有效调控介孔碳的比表面积和孔结构,Pt/MC催化剂和Pt/AC催化剂的Pt负载量(质量分数,下同)均为2.8%左右,活性金属粒径均为1.8nm左右。将制备的Pt/MC催化剂用于抗氧剂N-(1,4-二甲基戊基)-N'-苯基对苯二胺(7PPD)的合成,与普通Pt/AC催化剂相比,4-氨基二苯胺(p-ADPA)的转化率由97.5%提高至100%,7PPD选择性由94.2%提高至99.5%,催化剂的稳定性明显提高。CO化学吸附、ICP、N_2低温物理吸脱附表征结果表明,催化剂载体的孔结构是影响催化剂稳定性的重要因素。当平均孔径较小时,7PPD等较大尺寸的分子容易堵塞孔道;当平均孔径较大时,孔壁较薄,催化剂使用过程中容易磨损,导致活性组分流失。

Cu/γ-Al_(2)O_(3) SCR催化剂的脱硝性能及机理:实验与理论模拟

以Cu/γ-Al_(2)O_(3)催化剂为研究对象,采用实验、蒙特卡罗(Monte Carlo,MC)及量子化学相结合的方法,探究该催化剂的脱硝性能及机理。结果表明,8-Cu/γ-Al_(2)O_(3)催化剂在573K时脱硝效率可达到98.8%,是一种高效的SCR催化剂。CuO作为Cu/γ-Al_(2)O_(3)催化剂的主要活性组分,对NO的还原起重要作用。NH_(3)在CuO表面的吸附强于NO,这两种气体在催化剂表面的吸附均随压力的增大而增强,随温度的升高而减弱。NO还原过程中,NH_(3)分子首先吸附在CuO表面,Cu位点为吸附活性位点,相应的化学吸附能为-74.88kJ/mol。吸附的NH_(3)进一步与烟气中的NO反应,生成N2和H2O分子。

芳烃氧化过程中催化剂溴利用率的研究

以MC催化体系催化甲苯氧化反应为模型,研究芳烃氧化反应中存在溴离子转化有机溴化物造成催化活性降低这一问题,通过引入促进有机溴苄解离的添加剂,提高了芳烃氧化反应活性,同时溴苄解离后与醋酸、2-乙基己酸、烟酸反应生成对应的苄酯。研究表明反应中约40%的溴离子转变成以溴苄形式存在的有机溴化物,阐明了芳烃氧化过程中MC催化剂活性降低的原因。添加剂使用后MC催化循环历程表明,添加剂能够解离有机溴化物,释放出活性的溴离子,并提高烃类氧化反应速率。研究表明:添加剂对于改进现有MC催化剂体系,提高MC催化剂反应效率,降低溴的使用浓度,实现减排目标,具有积极意义。

K改性对Cu-Co低碳醇催化剂性能的影响

通过浸渍法制备不同K2CO3含量的K-CuCoAl催化剂,考察K含量对催化剂织构及低碳醇合成性能的影响。结果表明,K加入能中和催化剂表面的酸性;同时使催化剂对CO的线式吸附能力呈先升后降的趋势,相对应的产物中醇选择性也呈先升后降的趋势;K的负载会降低催化剂对CO的加氢反应活性。K含量对总醇收率影响呈火山型变化规律,最佳负载质量分数为0.9%。

Ga改性对Cu-Co低碳醇催化剂性能的影响

采用共沉淀法制备CuCoGaAl催化剂,考察Ga含量对催化剂织构及低碳醇合成性能的影响。结果表明,加入Ga可提高催化剂的比表面积,改变催化剂的表面性质。Ga改性促进CO的线式吸附能力,同时降低CO的桥式吸附能力,从而提高产物醇选择性,但过量Ga会大幅降低CO加氢反应活性。Ga含量对总醇收率的影响呈火山型变化规律,最佳Ga与Co物质的量比为0.3。