Cu_xCe_(1-x)O_(2-x)/SBA-15/堇青石整体式催化剂及其CO催化氧化性能

以堇青石蜂窝陶瓷为载体，CuxCe1-xO2-X/SBA-15为催化活性组分，制备了一系列10％～60％Cu0.5Ce0.5O1.5/SBA-15／堇青石和50％CuxCe1-xO2-x/SBA-15／堇青石（x=0~1）整体式催化剂，采用低温氮吸附-脱附、XRD、XPS和H2-TPR对催化剂进行了表征，在微型固定床反应器中评价了催化剂的CO催化氧化活性。结果表明：整体式催化剂仍然保持SBA-15的介孔结构,催化剂中除了堇青石的物相外，还有CuO和CeO2物相，催化剂表面的Cu以Cu^2＋和Cu^＋两种状态存在，Ce以Ce^4＋状态存在,催化剂表面的氧化还原性能与Cu0.5Ce0.5O1.5的含量和Cu、Ce的比例有一定的关系，50％Cu0.5Ce0.5O1.5/SBA-15／堇青石催化剂具有最好催化活性，CO可以在140℃完全转化。

CuMnCeO_(x)/Al_(2)O_(3)/CH催化剂的制备及微波催化燃烧VOCs性能

针对整体式催化剂载体比表面积小和涂层脱落等问题,采用聚乙二醇200 (PEG200)为粘结剂在蜂窝堇青石(CH)载体表面涂覆氧化铝(Al_(2)O_(3))涂层,等体积浸渍法制备CuMnCeO_(x)/Al_(2)O_(3)/CH催化剂,微波催化燃烧VOCs以考察其催化性能。结果显示,当酸铝比(nH+/n(Al^(3+)))为0.262 5、mPEG200/mAlOOH为1.5时,PEG200与AlOOH以氢键连接得到分散度高的铝溶胶,涂覆煅烧后PEG的造孔效应改善了载体形貌,为活性组分的负载提供了更多附着位点。在甲苯初始质量浓度1 000 mg·m^(-3)和处理气量0.12 m^(3)·h^(-1)的实验条件下,CuMnCeO_(x)/Al_(2)O_(3)/PEG(1.5)/CH催化剂降解甲苯的T90为200℃,比CuMnCeO_(x)/CH和CuMnCeO_(x)/Al_(2)O_(3)/PEG(0.0)/CH催化剂分别降低了62℃和53℃。SEM、BET和XRD等表征发现,片状γ-Al_(2)O_(3)涂层增大了载体比表面积和孔容,活性粒子更均匀地分布于催化剂表面,为VOCs氧化提供更多的有效活性位点;过渡金属氧化物表面丰富的活性位点和Cu^(+)/Cu^(2+)与Mn^(3+)/Mn^(4+)间价态转化产生的氧空穴提高了催化剂的催化活性和VOCs的矿化效果。该研究结果可为高活性催化剂的制备及其微波催化燃烧VOCs技术应用提供参考。

堇青石改性V-W-Mo/TiO_(2)催化脱硝性能研究

为提高V-W-Mo/TiO_(2)催化剂的宽温脱硝性能,采用堇青石对催化进行改性调控。采用XRD、N_(2)物理吸脱附、H_(2)-TPR等手段对改性催化剂进行了表征,添加堇青石可显著提高催化剂比表面积以及活性位点的还原性,有效增强催化剂脱硝活性。

微波催化燃烧印刷包装VOCs废气的矿化途径与降解机理

结合贵金属和过渡金属催化剂的优点,采用等体积浸渍法制备了Pt-CuMnCeO_(x)/蜂窝纳米陶瓷整体式催化剂,考察其在微波辐照下对印刷包装VOCs(甲苯和丙酮)废气的矿化效果及催化机理.研究表明,微波功率600W,进气量5m^(3)/h,甲苯和丙酮浓度各1000mg/m^(3)条件下,催化剂床层温度达到300℃,双组分VOCs矿化率为82%.结合XRD和XPS表征可知,高分散的Pt颗粒与铜锰铈尖晶石活性组分在"微波热点"作用下提高了对甲苯、丙酮的低温催化效率;微波催化燃烧反应同时遵循L-H和MvK机理,不同价态金属间发生电子转移,催化剂表面产生更多的表面吸附氧和晶格氧,从而增强了VOCs分子的吸附与氧化.中间产物测试基础上,推测甲苯的氧化降解途径为甲苯→苯甲醛→苯甲酸→小分子酸→二氧化碳和水,丙酮的氧化降解途径为:丙酮→小分子醛类、酸类→二氧化碳和水.

Pt-CuMnCeO_(x)/堇青石微波催化燃烧VOCs性能

微波催化燃烧是一项新的VOCs处理技术,提升VOCs处理效率的关键在于开发催化活性更高、性能更稳定的催化剂。将贵金属Pt与铜锰铈金属氧化物复合制备了Pt-CuMnCeO_(x)/堇青石催化剂,SEM、BET和XRD表征基础上测试催化剂对双组分VOCs-甲苯和乙酸乙酯的催化活性与稳定性。研究表明,Pt的复合提高了催化剂表面活性颗粒的分散性,增大了催化剂的比表面积和孔体积,升高了铜锰价态而提高了催化剂的低温催化活性。微波功率40 W时,Pt-CuMnCeO_(x)/堇青石催化剂的甲苯和乙酸乙酯的降解效率高出CuMnCeO_(x)/堇青石16%和11%;微波功率70 W时,Pt-CuMnCeO_(x)/堇青石催化剂可完全去除甲苯和乙酸乙酯,总VOCs去除率达97%左右且活性保持稳定。本研究结果可为微波催化燃烧VOCs技术提供参考。

载体碱蚀对CuMnCeO_(x)/堇青石微波催化燃烧甲苯性能的影响

催化剂比表面积的增加可以为活性组分颗粒提供大量的附着位点,从而显著提高其催化活性。使用2.5 mol·L^(−1)的NaOH溶液对蜂窝状堇青石进行碱蚀以增加其比表面积,采用等体积浸渍法制备了CuMnCeO_(x)/碱蚀堇青石催化剂,考察了碱蚀对催化剂微波催化燃烧甲苯性能的影响,并对碱蚀前后催化剂进行了BET、SEM、TEM和XRD表征。结果表明,在进气量0.12 m^(3)·h^(−1)、甲苯初始质量浓度1000 mg·m^(−3)和催化剂床层温度180℃的参数条件下,CuMnCeO_(x)/碱蚀堇青石催化剂对甲苯的去除率为97%,高出未碱蚀催化剂14%;经过5个周期(每周期120 min)的连续运行,碱蚀催化剂对甲苯的去除率稳定在92%~93%,证实碱蚀催化剂具有高的催化活性和良好的稳定性。表征结果显示,碱蚀后堇青石载体的比表面积从0.779 m^(2)·g^(−1)增加至4.054 m^(2)·g^(−1),活性颗粒以更小的尺寸均匀分布在催化剂表面,活性组分晶相更加多样性且出现Mn-Ce固溶体与Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_(4)尖晶石。上述表征结果显示,载体碱蚀对催化剂活性的提高起到了重要作用。本研究可为应用于工业VOCs废气催化燃烧的高性能催化剂制备提供参考。

Study on catalytic combustion of benzene over cerium based catalyst supported on cordierite

A series of MnCeOx catalysts supported on cordierite honeycomb （Cord） were prepared by a combustion synthesis method using Mn（NO3）2 , Ce（NO3 ）2·6H2O and citric acid. The effect of the molar ratio of Mn/Ce, calcination time, the amount of citric acid and the effect of water vapor on the catalytic properties for the complete oxidation of benzene were investigated. These catalysts were characterized by X-ray diffraction （XRD）, H 2 temperature-programmed reduction （H2 -TPR）, O2 temperature programmed desorption （O2 -TPD） and scanning electron microscopy （SEM） techniques. The results indicated that the MnCeOx /Cord catalyst with Mn/Ce molar ratio of 1：1, calcining for 7h and M n＋ /（citric acid） molar ratio of 6 exhibited the highest catalytic activity. When the concentration of benzene was 1500 ppm and the gaseous hourly space velocity was 20000h -1 , the conversion of toluene was 99.1% at the reaction temperature of 300 oC.

V-Mo/TiO2堇青石负载型脱硝催化剂的制备和性能

随着环境问题日益突出,锅炉烟气中氮氧化物(NO x)的脱除成为亟待解决的问题。采用同步浸渍法制备了堇青石蜂窝负载型脱硝催化剂,研究了钒含量、温度、气时空速以及酸处理等对堇青石负载型脱硝催化剂脱硝效率的影响,同时采用BET、XRD等对催化剂进行物理化学表征。结果表明:负载型脱硝催化剂脱硝效率随着V2O5含量的增加逐渐变大,脱硝效率随着温度提高先增加后降低;在340℃时,负载型催化剂达到较好的脱硝效果,脱硝效率达到98%以上(气时空速为18000 h^-1);硫酸处理后的催化剂脱硝效率提高1~3百分点,而HCl处理后的催化剂脱硝效率降低4~8百分点;堇青石负载型催化剂负载率维持在25%左右,经过超声处理后的脱落率<10%。