CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)工业球型催化剂的制备及其脱除石灰窑尾气CO的性能

采用分步浸渍法制备了CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)工业球型催化剂。通过XRD,SEM,TEM,Raman,H_(2)-TPR等方法对催化剂的结构进行表征,并将CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)应用于石灰窑尾气处理中,考察了CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)的CO催化氧化效果及使用寿命。实验结果表明,在气体流量为1 m^(3)/h,150℃条件下,CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)脱除石灰窑尾气(2%(φ)CO,2%(φ)O_(2),35%(φ)CO_(2)及N2)时,可实现超350 h的稳定运行,且稳定运行后催化剂的结构并未被破坏。

ZrO_2修饰的CuO/Fe_2O_3水煤气变换催化剂的性能测试与表征

ZrO2是-种高熔点金属氧化物，同时具有弱酸性和弱碱性以及氧化性与还原性，具有P型半导体性质，易产生氧空穴，是理想的催化材料。通过添加不同质量分数的ZrO2（0—5％）作为助剂，采用分步沉淀法制备系列CuO／Fe2O2-ZrO2催化剂，通过XRD、N2物理吸附-脱附、H2-TPR和CO2-TPD等表征技术，考察ZrO：助剂对CuO／Fe2O4水煤气变换催化剂催化性能的影响。结果表明，适量ZrO2（质量分数1％）的添加，削弱了CuFe2O4中铜铁物种之间的协同作用，增加了催化剂中可被还原的铜物种的数量，形成较多的弱碱性位点，有利于增加活性中心铜的数量，具有较好的水煤气变换反应活性和热稳定性。

焙烧温度对CuO/Fe_2O_3/ZrO_2甲醇水蒸气重整制氢催化剂性能的影响

采用XRD、TPR和EXAFS等手段 ,考察了焙烧温度对CuO/Fe2 O3 /ZrO2 物化性能和甲醇水蒸气重整制氢活性及其选择性的影响。结果表明 ,催化剂中氧化铜的晶粒随着焙烧温度的提高而增大 ,铜的配位环境发生变化。在焙烧温度 6 2 3K～ 72 3K范围内 ,对甲醇水蒸气重整反应的甲醇转化率和氢选择性影响较小 ,其结构参数变化值较小。当焙烧温度提高至 92 3K时 ,催化剂的活性因ZrO2 晶化和铜组分的聚集而显著降低。结果铁的加入使ZrO2 的相变温度向后推移 ,并且有效地阻止了CuO颗粒的聚集。

Fe助剂对CuO/Al_2O_3催化剂上CO_2+H_2合成甲醇影响的研究

在363～873K的温度范围内,0.1MPa的压力下,研究了不同前驱态的铁助剂对CuO/Al2O3催化剂上CO2+H2合成甲醇的影响,对这些催化剂用XRD和TPR方法进行了表征,研究结果表明,在本实验条件下,CuO/Al2O3催化剂上生成甲醇的活性与其上的晶相铜无直接的联系,与催化剂低温活性直接相关的是在室温下能被空气氧化、也可在室温下被还原的高度分散的铜物种;Fe助剂能明显地改变CuO/Al2O3催化剂中Cu的分布、分散度和价态,能增加这些铜物种的含量,从而提高催化剂在CO2+H2合成甲醇反应的低温活性。

NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿催化剂NH_(3)-SCR脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能研究

采用球磨、微波焙烧方法制备了不同质量分数NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿NH_(3)-SCR脱硝催化剂。通过BET、SEM-EDS、XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR分析了催化剂脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能。结果表明:NH_(3)SO_(3)改性使催化剂脱硝活性得到了显著提高,10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂在300~350℃脱硝活性可达90%左右。SO_(2)/H_(2)O共同作用可将10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂脱硝活性提高至97%,其促进作用保持了良好的稳定性,且具有可逆性。NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿后,催化剂比表面积、酸性位点及强度增加,表面活性物质分散度更高,弱化了尾矿矿物晶型,提高了催化剂吸附能力和氧化还原能力,从而提高催化脱硝活性,同时具备优良的SO_(2)/H_(2)O耐受性。

Fe_2O_3-CuO/ZSM-5催化剂催化低浓度瓦斯制甲醇

采用催化氧化的方法,将煤矿抽采瓦斯制成高价值的化学品或液体燃料甲醇是其综合利用的一个发展方向。寻找对瓦斯转化具有较好的催化效果,且能替代贵金属催化剂的普通催化剂是瓦斯催化氧化制甲醇的研究重点。本文以硝酸铁、硝酸铜和ZSM-5分子筛为原料,采用离子交换法制备了Fe_2O_3/ZSM-5、Cu O/ZSM-5和Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5催化剂,并在乙酸溶剂中考察了3种催化剂催化低浓度瓦斯部分氧化合成甲醇的性能。结果表明,Fe_2O_3/ZSM-5、Cu O/ZSM-5和Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5对瓦斯部分氧化制甲醇反应均有催化活性,但Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5的催化效果最明显,且Fe、Cu负载量对催化剂的催化活性影响较为显著,Fe和Cu的最佳理论负载量分别为4.21%和3.22%。在Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5(x_(Fe)=4.21%,x_(Cu)=3.22%)添加量为0.1g、乙酸溶剂用量30m L的条件下,Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5催化甲烷体积分数为20%配制瓦斯制甲醇的最佳反应条件为初始反应压力4.0MPa、反应温度200℃、反应时间3h。

Al_2O_3改性CuO/Fe_2O_3催化剂水煤气变换反应性能(英文)

采用分步共沉淀法制备了不同Al2O3含量(0%-15%(w))的Cu O/Fe2O3催化剂,并进行水煤气变换反应(WGSR)评价测试.制得的催化剂中含有复合物Cu Fe2O4,其晶粒尺寸,氧化还原性质和表面Cu分散通过相应表征手段加以研究.X射线粉末衍射(XRD),拉曼(Raman)光谱,N2物理吸附,N2O分解和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等表征技术说明适量Al2O3的加入可以促进尖晶石Cu Fe2O4发生由四方相向立方相的转变,阻止催化剂中Cu烧结,增大表面Cu分散,增加弱碱性位点的数量.此外,采用H2程序升温还原(H2-TPR)技术探究改性的Cu O/Fe2O3催化剂的还原性能.关联结果发现,Al2O3掺杂在增大铜物种的耗氢量,降低其还原温度方面起着重要的作用.即Al2O3的添加促进Cu O/Fe2O3催化剂中铜铁物种之间的协同作用.结合活性测试和表征结果,适量的Al2O3(10%(w))改性的催化剂具有较小的Cu颗粒尺寸、较大的Cu分散、较强的还原性能、较多数量的弱碱性位点,因此具有更好的初始活性和热稳定性.

超声沉淀法制备CuO-Fe_2O_3纳米粉体催化剂

采用超声沉淀法制备了标题纳米粉体催化剂 ,运用 XRD、IR、TEM等技术研究了粉体的组成 ,相结构、颗粒粒径及催化分解 H2 O2 活性 .结果表明 ,将超声辐射引入氧化物催化剂的沉淀法制备过程 ,可显著提高催化剂性能 .文中对其原因作了初步讨论 .

Ce_(0·67)Zr_(0·33)O_2对CH_4燃烧催化剂Fe_2O_3/Al_2O_3的改性作用

固定n(Ce)/n(Zr)比为0·67/0·33,用共沉淀法制得一系列CeO2-ZrO2-Al2O3固溶体.采用这些固溶体作载体,以Fe2O3为活性组分,用浸渍法制备了一系列催化剂.BET结果显示,将适量Ce0·67Zr0·33O2引入到Al2O3载体中有助于催化剂保持较高的比表面积.TPR结果显示,载体中引入适量的Ce0·67Zr0·33O2可以改善催化剂的氧化还原性能.XRD结果表明,Fe2O3在CeO2-ZrO2-Al2O3载体上呈现出良好的分散状况,老化前后催化剂的晶相结构基本无明显变化.特别是当载体中m(Ce0·67Zr0·33O2)∶m(Al2O3)的值为1∶2时,Fe2O3/CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂在甲烷催化燃烧中显示出最佳的催化性能和抗高温老化性能.

加料方式对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前驱体性质的影响

用XRD、TG DTG、TPR技术研究了不同加料方式对CuO ZnO Al2O3系催化剂前驱体物相组成及其结晶情况的影响,用加压微反装置考察了催化剂合成甲醇反应活性。结果表明,加料方式对Cu2+形成的中间化合物的物相组成及结晶度影响显著,对Zn2+及Al3+的沉淀物相的影响很小。不同加料方式对催化剂前驱体物相组成及催化剂性能的影响主要是形成的初始前驱体中Cu的物相及结晶度不同。正加法主要形成Cu2(OH)3NO3,并流法主要形成无定形Cu2CO3(OH)2,后者与Zn5(CO3)2(OH)6相互作用转化为(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6,由它们分解形成的CuO ZnO固溶体是合成甲醇反应的活性相。并流法能最大程度的形成CuO ZnO固溶体,有利于CuO粒子的细化,其催化活性较好。

磁性纳米TiO_2/SiO_2/Fe_3O_4光催化剂的制备及表征

以纳米Fe3O4磁粉为核心,采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/SiO2/Fe3O4复合光催化剂。用XRD、TEM及元素分析对其结构和表面形貌进行了表征。以具有偶氮染料结构的甲基橙水溶液为目标反应物,评价其光催化活性。结果表明,所制TiO2/SiO2/Fe3O4样品为双层包覆型结构,SiO2为中间层,最外层是锐钛矿型的TiO2。该复合光催化剂对甲基橙溶液有较高的光催化活性,并具有可利用其磁性回收重用的特点,应用前景广泛。

CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中CuO物种的原位XRD、Raman和TPR表征

采用原位XRD、激光Raman光谱和TPR(程序升温还原)技术研究了CuO(w,%)/CeO2-Al2O3催化剂中CuO物种的存在形式及其CuO物种的迁移.低温焙烧(300℃)催化剂,CuO以高分散和晶相两种形式存在于CeO2-Al2O3载体表层.随着焙烧温度的升高,CuO开始从表层向CeO2内层迁移.处于内层的CuO部分以晶相形式存在,部分与Al2O3载体反应生成CuAl2O4.高温有利于表层CuO向CeO2内层迁移,同时促进CuAl2O4生成.结果表明结合原位XRD、激光Raman光谱和TPR技术可以有效地观察催化剂中CuO物种的存在形式和分布.

沉淀pH对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前体性质的影响

用并流共沉淀方法制备了一系列CuO／ZnO／Al2O3催化剂前体及催化剂,用XRD,TG-DTG,TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀pH对催化剂前体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况。研究表明,沉淀pH主要对催化剂前体的物相组成有重要影响,在不同的沉淀pH下,前体中的物相组成不同。在pH为7的情况下,前体中存在碱式硝酸铜Cu2(NO3)(OH)3、碱式碳酸铜Cu2CO3(OH)2、类碱式碳酸锌(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6及类孔雀石(Cu,Zn)2CO3(OH)2等多种物相;在pH为8-9时,前体中主要存在(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相,且其结晶度较低,在此范围内催化剂的活性最好,TPR实验表明,此时催化剂中形成了较多的CuO-ZnO固溶体。实验结果表明,(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相对提高催化剂的活性至关重要。

常温常湿CO氧化催化剂An/Fe_2O_3 的制备与稳定性研究

研究了不同方法制备的 Ａｎ／Ｆｅ２Ｏ３催化剂上常温常湿条件下 ＣＯ的氧化性能．结果表明，加料顺序、焙烧温度、沉淀剂种类、金含量等因素对催化剂的稳定性均有较大影响，其中以Ｋ２ＣＯ３或Ｎａ２ＣＯ３为沉淀剂，金含量３％，焙烧温度２５０～３５０℃ 制得的催化剂具有较好的稳定性和抗水性，于２５℃连续加入水蒸气反应４３０ ｈ可保持ＣＯ完全转化． ＸＲＤ结果表明，催化剂的稳定性与单质金及α－Ｆｅ２Ｏ３的粒径成反比，并与金和铁的化学状态有关．

Fe_2O_3/YSZ-γ-Al_2O_3催化剂在甲烷催化燃烧中的催化性能研究

以 Fe2 O3 为活性组分 ,γ-Al2 O3 ,Zr O2 -γ-Al2 O3 及 YSZ-γ-Al2 O3 ( YSZ是用 Y2 O3 稳定 Zr O2 的催化剂载体 )为载体 ,制备了 3种甲烷燃烧催化剂 .其中以 YSZ-γ-Al2 O3 为载体的催化剂催化性能最好 .XPS检测发现 ,Zr O2 和 Y2 O3 的存在可以增加和稳定 Fe2 O3 的表面浓度 ,同时也可减弱 Fe2 O3 与γ-Al2 O3 之间的相互作用 .Fe2 O3 质量分数为 1 0 %的 Fe2 O3 /YSZ-γ-Al2 O3 催化剂具有最佳的催化活性 .XRD测试结果表明 ,该催化剂的活性与 Fe2 O3 在载体上的分散状况有关 .

焙烧温度对CuO/γ-Al_2O_3和CeO_2-CuO/γ-Al_2O_3催化剂NO还原活性的影响

用浸渍法制备了CuO γ Al2O3催化剂和CeO2改性的CeO2 CuO γ Al2O3催化剂,考察了焙烧温度对CuO γ Al2O3和CeO2 CuO γ Al2O3催化剂C3H6还原NO反应活性的影响,以及CeO2的添加量对CeO2 CuO γ Al2O3催化剂C3H6还原NO反应活性的影响。结果表明,在200℃～500℃的焙烧温度范围内,焙烧温度对CuO γ Al2O3催化剂的活性影响很小;在500℃～800℃的焙烧温度范围内,随着焙烧温度的升高CuO γ Al2O3催化剂的活性急剧下降,由XRD物相测定结果可知,归因于对反应表现惰性的尖晶石CuAl2O4相的生成。当焙烧温度为500℃时,CeO2的添加对CuO γ Al2O3催化剂的活性影响很小;当焙烧温度为800℃时,CeO2的添加对CuO γ Al2O3催化剂有明显的助催化作用,当Ce和Cu的摩尔比为1∶10时,NO转化率较为理想。

CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面相互作用及Denox活性

The catalytic activity measurement for the NO+CO reaction over CuO/CeO\-2/\%γ\%\|Al\-2O\-3 catalysts at a low\|temperature(200 ℃) shows that the activity is strongly related to ceria loading amount, and both surface dispersed ceria species and crystalline CeO\-2 shows a significant enhancement on the activity. The effect of ceria species is contributed to their promoting the reduction of copper oxide species.

Cu-Fe-Ru-La/γ-Al_2O_3湿式氧化催化剂的制备、表征及机理(英文)

采用等量浸渍法以γ-Al2O3为载体,制备过渡金属Cu和Fe、贵金属Ru、稀土金属La的复合催化剂。采用催化湿式空气氧化法处理模拟印染废水,研究金属离子配比、焙烧温度对催化剂活性及稳定性的影响,并对催化剂CWAO反应机理进行探讨:权衡催化剂的活性和稳定性,催化剂的组分质量配比和焙烧温度分别为Cu∶Fe∶Ru∶La=1∶1∶1∶3、450℃。对催化剂进行XRD、XPS、孔结构、FT-IR、TG-DTA、SEM、TEM表征,结果表明:焙烧使催化剂组成物质分解为氧化物,元素Cu、Fe、Ru、La分别以CuO、Fe2O3、RuO2、La2O3形式存在;焙烧温度升高,晶粒长大结晶趋于完整,催化剂孔容孔径增大但比表面积减小,晶粒尺寸分布在5～20 nm;Cu-Fe-Ru-La/γ-Al2O3催化剂使用前后结构无明显变化且反应后溶出的金属浓度低,催化剂具有较高的稳定性。

沉淀温度对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前驱体性质的影响

用并流共沉淀方法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀温度对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况,研究表明沉淀温度主要影响前驱体中各物相的转变速率及Cu2+、Zn2+的同晶取代速率。前驱体中(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相是生成高活性CuO-ZnO催化剂的主要物相,而(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6对提高催化剂的活性更为重要。

低温合成TiO_2/Fe_3O_4磁载光催化剂的光催化性能研究

采用化学共沉淀法合成的磁性纳米Fe3O4为磁核,以钛酸四丁酯为原料,通过溶胶-凝胶法,在较低温度下合成了TiO2/Fe3O4磁性光催化剂。利用XRD、TEM、SEM-EDX等分析方法对合成催化剂的相组成、形貌、粒度、元素分布等进行了表征;研究了不同焙烧温度及TiO2/Fe3O4比例对降解罗丹明B光催化活性及磁分离回收性能的影响。结果表明,在100、300和450℃焙烧温度下磁性光催化剂的催化活性依次降低,较低温度(100℃)制备的催化剂具备较高的催化活性;当TiO2质量分数处于67.3%～73.0%时,催化剂既具有较高的光催化降解活性也具有较好的磁分离回收性能;光催化剂TiO2/Fe3O4(100℃,TiO2质量分数70%)在循环使用5次后,在降解75 min时仍能达到对罗丹明B 99%的脱色率和90%的回收率。