CuO含量对Pd/Al_2O_3催化剂乙醇氧化性能的影响

采用浸渍法制备了一系列具有不同CuO含量的Pd-CuO/Al_2O_3催化剂,并将其用于乙醇氧化反应,其结构与性质通过XRD、H2-TPR和NH_3-TPD等手段进行分析。结果发现,催化剂的活性并不是随着CuO含量的增加而增强,Pd-1.0%CuO/Al_2O_3催化剂表现出最佳的活性,其点火温度和完全转化温度比Pd/Al_2O_3催化剂至少降低了50℃。与Pd/Al_2O_3催化剂相比,含CuO催化剂增强的衍射峰强度以及氢化钯分解峰的消失,说明Pd-Cu合金结构的形成有利于Pd、Cu物种之间的协同作用。对于Pd-1.0%CuO/Al_2O_3催化剂来说,还原峰向低温的移动以及还原峰面积的增大说明该催化剂上氧化性物质更易被还原且数量在增加,这对于氧化反应是十分有利的,新出现的还原峰表示Pd、Cu的相互作用生成了新物种。NH_3-TPD结果中更高含量的低温酸有利于高活性,而且新出现的脱附峰说明形成了新的酸性位点。

氨后处理和稀土改性对CuO/γ-Al_(2)O_(3)催化剂催化氧化甲苯性能的影响

采用过饱和浸渍法制备了不同铜负载量的CuO/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,运用XRD、BET、TPR等表征技术与气相色谱活性测试,考察了添加稀土元素和氨后处理方法对CuO/γ-Al_(2)O_(3)催化剂组成、结构和性能的影响。结果表明:添加稀土元素可有效改善其催化活性,其中CuO/γ-Al_(2)O_(3)-La2O3-500样品,250℃时即可达到甲苯的起燃温度,295℃时甲苯已完全转化,稀土元素具有明显的助催化作用;经过氨水络合滤铜后,可进一步证明负载型催化剂中"阈值效应"的存在。当wCuO≤12%时,催化剂样品中的铜主要是载体表面上高度分散的表相铜,而当wCuO>12%时,再增加的铜主要是游离的体相铜。