泡沫镍负载CuO纳米花的构筑及电化学硝酸根还原制氨的性能

电化学硝酸根还原制氨(Nitrate reduction to ammonia, NRA)是以硝酸根和水分别作为氮和氢的来源,采用电化学的途径实现室温下氨的绿色合成兼去除水中硝酸盐污染物,对缓解能源危机和环境问题具有重要的研究意义。然而,硝酸根到氨是一个复杂的8e-转移过程且伴随着激烈的析氢副反应,这严重制约了合成氨的选择性和法拉第效率。为此,采用水热合成法及后续的热处理设计制备了泡沫镍负载氧化铜纳米花催化剂并探究其电化学硝酸根还原制氨性能。通过调控硝酸铜与尿素比例、热解温度等合成条件,达到泡沫镍(Ni foam, NF)均匀负载CuO纳米花的目的。结果表明,当Cu(NO3)2、CO(NH2)2的物质的量比为1∶6时,所得到的目标催化剂(CuO-6@NF)在法拉第效率、NH3产率、选择性和硝酸盐转换率方面表现出最佳性能。在-0.23 V vs.RHE情况下,CuO-6@NF NH3的产率达到1.15 mmol·h-1·cm-2,选择性为89.36%,总氮的去除率高达96.71%。此外,该催化剂还表现出良好的再现性、高稳定性以及较宽泛浓度下的适用性。

铁掺杂铜纳米花用于电化学还原CO_2

在电化学还原CO_2中,最主要的是解决选择性的问题。本文采用一种简单的一锅水热法合成了铁掺杂的Cu O纳米花,通过X射线衍射、X射线光电子能谱仪以及场发射扫描电镜确定了其结构、成分组成和表面形貌。通过实验证明,这种材料能够明显的改善对CO_2还原的选择性,抑制产氢,并且在-1.6V的电位下电流密度能够达到-35m A/cm2。由气相色谱检测知CO_2还原产物主要是CO和H_2,产物的比例适中,可应用于费托合成反应,具有一定的工业应用前景。