Fe(Ⅱ)对CANON工艺处理城镇污水脱氮性能的影响

全程自养脱氮(CANON)工艺,作为新型脱氮工艺应用于城镇污水深度脱氮过程中,有望降低污水处理的运行费用。考察了亚铁离子[Fe(Ⅱ)]对CANON工艺启动及稳定运行时脱氮性能的影响。结果表明:15~23℃条件下投加6.3 mg/L Fe(Ⅱ)时,可有效启动并稳定运行CANON工艺处理城镇污水,该工艺氮去除负荷(NRR)、总氮去除率(TNRE)和氨氮去除率(ARE)分别为(4.8±1.1)g-N/(L^(3)·d)、(97±1)%和(44.2±9.3)%;相关性分析表明,通过调控Fe(Ⅱ)投加量可有效抑制亚硝酸盐氧化菌(NOB)的活性;本次优化的Fe(Ⅱ)投加量为6.3 mg/L,其对CANON工艺脱氮性能的影响机制与CANON工艺中功能微生物活性的提高、Fe(Ⅱ)与进水氨氮及其他氮化合物的循环反应、铁型反硝化过程以及铁型厌氧氨氧化过程的耦合有关。

Fe(Ⅱ)投加时序对硫酸盐还原菌处理不同形态As或Sb的影响

在硫酸盐还原菌(SRB)基质中按照不同时序加入50 mg/L Fe(Ⅱ)及不同形态的As或Sb(初始质量浓度均为5 mg/L),设计4个处理(T1,同时加入As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)和Fe(Ⅱ);T2,提前2 d加入Fe(Ⅱ)后再加入As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ);T3,同时加入As(Ⅲ)、Sb(Ⅲ)和Fe(Ⅱ);T4,提前2 d加入Fe(Ⅱ)后再加入As(Ⅲ)、Sb(Ⅲ)),分析实验过程中基质pH、氧化还原电位、光密度(OD_(600))、总碱度、SO_(4)^(2-)、硫化物、Fe、As或Sb含量等随时间的变化,以明确Fe(Ⅱ)对As、Sb的去除效率及机制的影响。结果表明,在硫化物较为充足的基质中(硫化物残余量>8 mg/L),各处理7 d时Sb的去除率均可达98%以上,As的去除率则为38.42%~87.36%,实验后期基质中As、Sb出现复溶,总体上Sb较As易固化;Fe(Ⅱ)提前加入有助于As、Sb的去除,但相较于Fe(Ⅱ)的投加时序,As、Sb自身形态对去除效果的影响更为显著,As(Ⅲ)、Sb(Ⅲ)比As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)具有更快的去除速率和更高的去除率,14 d后T3、T4的Sb残余量低于检出限,As的残余量则分别为1.94、0.62 mg/L。因而,通过硫还原作用处理含As、Sb废水时,除了通过添加适量Fe(Ⅱ)提高去除率,还需采取适当的措施促进As、Sb还原,以取得更为显著的固化效果。

Fe(Ⅱ)浓度及时序性对硫还原作用去除水体中Sb或As的影响

通过批处理实验模拟的方法在微生物硫还原反应器中按照不同时序加入不同浓度的Fe^(2+)(初始浓度设为10、20、50、100、200、500mg/L)及不同形态的锑(Sb)或砷(As)(Sb(Ⅴ)+As(Ⅴ)或Sb(Ⅲ)+As(Ⅲ),初始浓度均为5mg/L),分析Sb或As加入后0.5h及7d内基质pH、氧化还原电位值(Eh)、总碱度、SO_(4)^(2-)、硫化物等理化指标的变化以及Fe、Sb或As含量的变化,以明确Fe^(2+)浓度及(类)金属加入的时序性对微生物硫还原作用去除水体中Sb或As效率及机理的影响。结果表明,相较于元素的加入时序,Fe^(2+)浓度对处理效果的影响更为显著,低浓度(≤20mg/L)对As的去除没有明显的促进作用,较高浓度(≥50mg/L)则能显著提高As的去除效率;而所有处理中Sb的去除率均达95%以上,使得时序性及Fe^(2+)浓度对于Sb去除的影响较难界定。在微生物硫还原作用处理含有Sb或As的废水时,应考虑添加Fe^(2+)来提高去除效率,而在通过强化微生物硫还原作用治理Sb或As污染的沉积物或壤土时,也需把含铁矿物的环境行为考虑在内,以取得更为显著的治理效果。

间歇性投加Fe(Ⅱ)控制陶瓷膜MBR膜污染的机理分析

以陶瓷膜膜生物反应器(MBR)为研究对象,考察了间歇性投加Fe(Ⅱ)对合成废水中营养物质的去除效果,并分析了膜污染的控制机理。当n_(Fe)∶n_(P)为2时,TP、TOC和TN的去除率最高,分别为99.2%、97.5%和87.2%,出水达到《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB 18918—2002)中一级A标准;当nFe∶nP为1和2时,出水Fe浓度分别为0.14μmol/L和0.16μmol/L(达到中水回用标准),膜过滤时间由12 d分别延长至92 d和41 d(跨膜压差30 kPa)。间歇性投加Fe(Ⅱ)可增大污泥粒径及减少污泥混合液中有机物含量,从而提高体系的过滤性能,有效降低膜污染阻力并缓解膜污染;n_(Fe)∶n_(P)为1时,含Fe不可逆污染层的阻力较小,膜污染控制效果最好。

土壤中Fe(Ⅱ)和全铁的分析方法研究

研究icp-oes测定土壤中Fe(Ⅱ)和全铁的方法,本方法通过DTPA浸提、使用icp-oes测定土壤Fe(Ⅱ)含量,用氢氟酸-高氯酸-硝酸消解、使用icp-oes测定土壤中全铁(以Fe_(2)O_(3)计)的含量,Fe(Ⅲ)通过全铁与Fe(Ⅱ)差减法求得。测得Fe(Ⅱ)的检出限为0.04 mg/kg,相对标准偏差4.9%~7.4%,相对误差5.0%~5.5%;测得全铁的检出限为0.015%,相对标准偏差2.0%~6.2%,相对误差-2.3%~-0.8%。该方法简便,仪器灵敏度高,基体效应较低,质控样测定准确,是测定土壤中Fe(Ⅱ)和全铁比较适用和可行的新方法。

甲酸/甲酸钠还原体系对Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液再生的影响

在络合脱硝反应中,Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液的还原再生是应用难点之一,而甲酸/甲酸钠体系在钯炭(Pd/AC)催化剂作用下对Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液具有较好的还原性。以此为基础,采用控制变量法,分别考察了超声功率、甲酸添加量、甲酸钠添加量和Pd/AC催化剂添加量对Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液(脱硝效率为80%)还原再生效果的影响。结果表明,在不开启超声、Pd/AC催化剂作用下,甲酸/甲酸钠还原体系能够有效地还原Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液中的NO,实现络合脱硝液的还原再生。当甲酸钠添加量为10.00 g/L,甲酸添加量为2.10 g/L,Pd/AC催化剂添加量为3.00 g/L时,得到的再生络合脱硝液在50℃下的脱硝性能最好(在60 min内脱硝效率达97%以上,在90 min内脱硝效率达80%以上)。继续进行多次络合脱硝-还原再生的连续实验,整个体系仍具备较好的脱硝性能(第6次切换时,持续吸收70~80 min的脱硝效率为85%左右)。该研究结果可为络合脱硝连续化的中试试验以及工程应用提供参考。

金针菇多糖-Fe(Ⅱ)螯合物的制备及抗氧化活性

确定金针菇多糖与Fe(Ⅱ)的螯合工艺及其抗氧化活性。以螯合度为指标,探讨螯合时间、金针菇多糖与Fe(Ⅱ)的质量比(mg/mg)、Fe(Ⅱ)的初始质量浓度(mg/mL)对金针菇多糖-Fe(Ⅱ)螯合物的影响,通过响应面试验确定最佳螯合条件,并对金针菇螯合前后的抗氧化性进行比较。结果表明:当螯合时间6h、金针菇多糖与Fe(Ⅱ)的质量比3.54:1(mg/mg)、初始质量浓度为6mg/mL时螯合度为86.21%;各抗氧化性实验结果显示金针菇多糖螯合Fe(Ⅱ)后其抗氧化性能较螯合前有所提高。

Fenton试剂氧化苯酚过程中Fe(Ⅱ)浓度的变化

考察了Fenton试剂氧化降解苯酚过程中Fe(Ⅱ)浓度的变化,并通过实验探讨了其变化的原因。实验结果表明,在Fenton反应发生的第1 min内,Fe(Ⅱ)浓度可降低到初始浓度的60%左右,随着反应的继续Fe(Ⅱ)浓度在大约20min降低到最小值,然后开始增大,说明了Fe(Ⅲ)还原作用的存在;Fenton试剂氧化降解苯酚的中间产物包括对苯二酚、邻苯二酚、间苯二酚和苯醌等,其中前三者能对Fe(Ⅲ)有效还原,是Fenton试剂氧化降解苯酚过程中Fe(Ⅲ)还原的主要途径之一。

SO_2与Fe_2O_3生成Fe(Ⅱ)(aq)和硫酸盐的复相反应机理

使用DR IFTS,XPS,HPLC和IC考察了常温、常压和氧气存在下SO2与Fe2O3的复相反应,结果表明,SO2在Fe2O3表面的反应活性与Fe2O3表面含水量密切相关,表面含水量增加有助于Fe(Ⅱ)(aq)和硫酸盐的生成.室温下(T=291 K,相对湿度68%),每毫克Fe2O3在30 m in内可消耗53.6μg SO2,生成12.6 ngFe(Ⅱ)(aq)和56.2μg SO42-.反应产物SO42-的浓度比Fe(Ⅱ)(aq)的浓度高3个数量级,表明在生成硫酸盐的复相反应中铁对SO2氧化具有非常高的催化活性.提出了Fe(Ⅱ)(aq)和硫酸盐的生成机理.

Fe(Ⅱ)/K_2S_2O_8对水体中As(Ⅲ)的氧化研究

研究了Fe(Ⅱ)/K2S2O8对水体中As(Ⅲ)的氧化作用,以及pH值、Fe(Ⅱ)初始浓度等因素对氧化As(Ⅲ)的影响,并且采用分子探针法的竞争性实验鉴定了体系中产生的活性中间体,探讨了K2S2O8在Fe(Ⅱ)存在的条件下对As(Ⅲ)的氧化机理。

Fe(Ⅱ)/铁氧化物表面结合铁系统还原有机污染物的研究进展

在土壤和沉积物的自然厌氧环境中,铁氧化物可被铁还原菌等微生物异化还原产生Fe(Ⅱ),形成的Fe(Ⅱ)铁/氧化物表面结合铁系统具有还原活性,可使有机污染物还原转化。综述了含卤和含硝基有机污染物的非生物还原转化过程和表面结合铁系统与有机污染物之间的界面反应机理,进而揭示了污染物在环境中的赋存状态和迁移转化规律;重点分析了影响该还原过程的因素,如铁氧化物类型、pH值、Fe(Ⅱ)与铁氧化物接触时间,以及过渡金属、腐殖酸等竞争因子对反应过程的影响。强化自然界中天然的Fe(Ⅱ)铁/氧化物表面结合铁系统在有机污染治理中的作用,在受污染环境修复领域具有广阔的应用前景。

Fe(Ⅱ)EDTA吸收-微生物还原体系处理烟气中NO试验

针对目前烟气脱硝技术的缺陷,采用络合吸收结合生物还原的方法处理烟气中NO,在该过程中,NO与Fe(Ⅱ)EDTA络合,进而由微生物将NO还原为N2;其中烟气中的O2能够迅速氧化吸收NO的活性成分Fe(Ⅱ)EDTA为Fe(Ⅲ)EDTA,而它可被微生物再生为Fe(Ⅱ)EDTA,使络合吸收剂得到有效再生,用以循环利用.在稳态运行条件下,该过程的NO去除率可达90%,而直接生物法仅为29%的去除率,单纯的络合吸收法在相同条件下经过5h的运行,吸收液已无法对NO进行有效的吸收.另外,分离出了能够将Fe(Ⅱ)EDTA-NO中的NO还原为N2的脱氮菌Pseudomonas sp.,以及将Fe(Ⅲ)EDTA还原为Fe(Ⅱ)EDTA的铁还原菌Escherichia coli,并研究了它们对Fe(Ⅱ)EDTA-NO或Fe(Ⅲ)EDTA的还原情况,结果表明其还原率均可达到90%以上.

水体系中Fe(Ⅱ)/S2O8^2--S2O3^2-降解敌草隆的研究

在初始pH值为7.0的水体系中,通过正交实验确定了Fe(Ⅱ)/S2O82-S2O32-降解敌草隆的最佳操作条件:Na2S2O8浓度2.0mmol/L,Fe(Ⅱ)浓度1.0mmol/L,Na2S2O3浓度0.5mmol/L,反应时间120min.在此条件下0.1mmol/L敌草隆降解率达到91.3%.利用乙醇和叔丁醇作为分子探针。

Fe(Ⅱ)-H_2O_2不同温度浸润改性活性炭吸附去除水中砷(Ⅴ)

Fe（Ⅱ）-H2O2不同温度浸润改性活性炭是采用FeSO4·7H2O添加H2O2在温度100℃下纯浸润24 h（Fe（Ⅱ）-24 h）和高温蒸发15 min（Fe（Ⅱ）-15 min）制备.对2类材料进行SEM表征并对其吸附1.1 mg/L砷（Ⅴ）的性能进行比较.SEM显示Fe（Ⅱ）（0.485%）-24 h（0.485%为Fe（Ⅱ）-24 h的铁含量,下同）表面覆盖厚的棒状纳米羟基铁,Fe（Ⅱ）（1.35%）-15 min表面覆盖薄而烧结扭曲羟基铁;高温蒸发15 min有利于铁负载;Fe（Ⅱ）-24 h（108～142 mg/gFe）对砷（Ⅴ）吸附的铁效率是Fe（Ⅱ）-15 min（57～63 mg/gFe）的2倍;

硝基苯在钢渣-Fe(Ⅱ)系统中的还原转化

研究了钢渣含铁废物，以及添加Fe（Ⅱ）后钢渣-Fe（Ⅱ）体系对硝基苯还原转化的可行性及化学机理．实验在20±2℃及转速为30r·min^-1条件下进行，结果表明，单独钢渣体系对硝基苯的吸附和还原转化能力有限，其还原能力与钢渣本身残存的还原活性组分Fe（0），FeO有关．钢渣与Fe（Ⅱ）的表面结合系统能够提高硝基苯的还原转化速率．溶液中钢渣量大于12g·L^-1时，混合液pH值范围为11～12，硝基苯可在1h内完全转化．降低钢渣用量使混合液酸碱度稳定在中性，硝基苯转化速率减慢，高效液相色谱分析结果证实硝基苯还原转化遵循硝基苯→亚硝基苯→羟基苯胺→苯胺的途径．

Fe(Ⅱ)强化声化学降解偶氮染料酸性红B的研究

采用 5 0kHz超声降解偶氮染料酸性红B(ARB) ,考察了溶液 pH和Fe(Ⅱ )浓度对ARB声化学降解过程的影响 .结果表明 ,酸性条件有利于ARB的脱色过程 .超声过程中H2 O2 的浓度随时间线性增加 .Fe(Ⅱ )和H2 O2 反应生成·OH ,强化了ARB的声化学脱色速率和降解过程 .当Fe(Ⅱ )浓度为 1 4 3mg/L和 2 85mg/L时 ,ARB的脱色速率 (在 5 1 5nm处 )分别提高了1 1 7倍和 1 75倍 .同时 ,ARB在 32 2nm和 2 5

鲁米诺-H_2O_2-Fe(Ⅱ)化学发光体系的研究与应用

基于微乳液有增稳、增敏、增溶等作用,建立了微乳液-鲁米诺-H2O2-Fe(Ⅱ)化学发光体系测定Fe(Ⅱ)的分析方法。该法测定Fe(Ⅱ)的浓度范围为1×10-6～1×10-4g/L,检出限为1.20×10-7g/L。对浓度为1×10-6g/L的Fe(Ⅱ)标准溶液连续平行测定11次,相对标准偏差(RSD)为1.33%。利用EDTA为掩蔽剂,可有效消除大多数元素离子对测定Fe(Ⅱ)的干扰,从而可用于矿样中Fe(Ⅱ)的测定,回收率在96%～107%之间。

掺Fe(Ⅱ)羟基磷灰石对水溶液中Pb(Ⅱ)吸附性能研究

为了开发高效、经济、易得的重金属吸附剂,采用Fe(NO_(3))_(2)/Ca(NO_(3))_(2)/KH_(2)PO_(4)混合溶液在碱性条件下通过水合法制备掺Fe(Ⅱ)羟基磷灰石(Fe-HAp),以未改性羟基磷灰石(HAp)为对照材料,通过化学表征和批量吸附实验,探究Fe-HAp对水溶液中Pb(Ⅱ)的吸附性能与吸附机制。结果表明:Fe-HAp表面均匀地分布着大量纳米级颗粒,具有大量表面官能团,其比表面积为55.66 m^(2)·g^(-1)。Fe-HAp对Pb(Ⅱ)的最大吸附量(Q_(m))高达224.44 mg·g^(-1),是HAp的1.85倍,高于文献报道的代表性HAp类吸附剂。Fe-HAp对Pb(Ⅱ)吸附过程符合拟二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型,且对Pb(Ⅱ)的吸附是自发的吸热过程。Fe-HAp对水溶液中Pb(Ⅱ)的高效吸附性能主要是离子交换、静电引力、络合沉淀的共同作用。此外,Fe-HAp具有较好的可重复利用性,其实际应用潜力较大。

Fe(Ⅱ)EDTA络合剂吸收NO的研究

在鼓泡反应器中,以Fe(Ⅱ)EDTA络合剂溶液为吸收液,给定NO与SO2的初始浓度分别为330 mg/m3与4 850 mg/m3,研究了温度、络合剂浓度等对Fe(Ⅱ)EDTA吸收NO的影响。结果表明,吸收液初始pH为6.5,温度为50℃,络合剂浓度为0.01 mol/L时,脱硝率可达到62.5%。并且得到Fe2+:EDTA=1∶1.5时脱硝率最好。SO2对络合剂单独脱硝有促进作用,可使脱硝率长时间保持在45%以上。在Fe(Ⅱ)EDTA溶液中添加4%氨水,对同时脱硫脱硝有一定的积极作用。

超痕量Fe(Ⅱ)的高效液相色谱测定及其在大气化学研究中的应用

建立了快速灵敏的反相高效液相色谱法用于测定气溶胶、雨水、雪水、海水中超痕量Fe(Ⅱ)。Fe(Ⅱ)与Ferrozine(FZ)络合 ,在pH4～10形成稳定络合物离子[Fe(FZ)3]2 +,由[Fe(FZ)3]2 +在254nm的色谱峰测定相应的Fe(Ⅱ)浓度。利用反相C18Sep-Pak固相萃取柱预浓缩水样可使Fe(Ⅱ)检出限达0.1nmol/L。5min内完成一次测定。利用此法首次系统测定了中国大气溶胶、雨水和雪样中的痕量Fe(Ⅱ)。连续3年测定了由我国传输到北太平洋的沙尘暴颗粒物中的Fe(Ⅱ) 。