负载型Fe/Mn/Ce/Al_2O_3芬顿催化剂处理化工综合废水的研究

在Fe/Mn/Ce/Al_2O_3催化剂与H_2O_2构建的非均相类芬顿催化体系内对化工综合废水的处理效果进行了研究,通过实验考察反应时间、反应初始pH、H_2O_2投加浓度等因素对化工综合废水处理效果的影响,并通过连续进出水实验验证该芬顿催化剂对废水处理效果的长效性。实验确定最佳反应条件:反应时间120min,溶液pH值=3.0～9.0,H_2O_2浓度为3‰。在最佳反应条件下,该非均相类芬顿催化体系对化工综合废水的处理效果能保持3个月以上。

Mn/Ce/La/Al_2O_3催化剂中锰物种的精细结构研究

采用浸渍法制备了La、Ce助剂改性的γ-Al2O3负载锰氧化物催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD、XPS和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了助剂对于催化剂中高分散Mn物种的精细结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化活性相关联。XANES和EXAFS结果表明,500℃焙烧的样品中Mn物种主要以超细Mn2O3微晶形式存在,该物种由于高度分散使其配位对称性显著降低,无长程有序结构。TPR结果表明,样品中存在3种不同分散状态的表面Mn物种,即较难还原的Mn3+-O-Al3+相互作用物种,尺寸相对较大的三维分散的Mn2O3微晶,以及二维高度分散的Mn物种,后者是CO氧化反应的主要活性相。虽然Ce的加入使Mn物种的分散度有所降低,但Ce与Mn物种间的相互作用弱化了Mn-O键,加速了反应过程中活性氧物种的传递,提高了氧化还原循环的效率。同时,La的加入进一步促进了Ce物种在载体表面的分散,加强了Ce物种与Mn物种间的相互作用及催化协同性。