镧改性Cu-Fe/SiO2催化剂催化合成气制备低碳醇

采用超声辅助浸渍法制备了La-Cu-Fe/SiO2催化剂,考察了不同质量分数的La对催化剂催化合成气制备低碳醇反应性能的影响。通过XRD、氮气吸附-脱附、CO-TBD、H2-TPR对La-Cu-Fe/SiO2催化剂进行了表征。实验结果显示：加入La后有助于催化剂CuO特征衍射峰宽化,并使其比表面积增大至279.5 m2/g,Cu-Fe/SiO2催化剂加入相对于载体SiO2质量分数为5%的稀土元素La后,在3 MPa,300℃,催化剂0.30 g,V（H2）/V（CO）=2,流速30 m L/min条件下,CO转化率为29.2%,醇的时空产率达到128.7 g/（kgcat·h）,生成低碳醇与甲醇的质量比为0.79,表明La-Cu-Fe/SiO2催化剂有助于促进低碳醇的生成。

助剂对球形Cu/SiO_(2)催化剂甲醇脱氢制甲酸甲酯反应性能的影响

甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO_(2)催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO_(2)负载Cu催化剂(Cu/SiO_(2)),然后采用旋蒸法引入助剂制得CuM/SiO_(2)(M=Ce或Al)催化剂,借助N2吸/脱附、扫描电子显微镜(SEM)、H_(2)-N_(2)O滴定和X射线衍射(XRD)等手段对催化剂进行了表征,并将催化剂用于甲醇脱氢制甲酸甲酯反应评价了其催化性能。结果表明,助剂可改变催化剂中活性Cu^(0)物种的含量和表面酸碱性。与Cu/SiO_(2)催化剂相比,CuCe/SiO_(2)催化剂表面Cu颗粒的分散度提高,这促进了活性物种Cu^(0)的形成,同时表面碱性位点减少,抑制了副反应发生,因而CuCe/SiO_(2)催化剂表现出最高的活性。在300℃、0.2 MPa的反应条件下,CuCe/SiO_(2)催化剂的甲醇转化率、甲酸甲酯选择性分别为29.2%、86.3%,甲酸甲酯收率为25.2%,均明显优于文献报道的Cu基催化剂。

CO_(2)加氢制高碳α-烯烃Fe基催化剂研究进展

随着“双碳”目标的提出,二氧化碳(CO_(2))减排和资源化利用受到研究者的广泛关注。CO_(2)耦合绿氢技术制高附加值化学品是CO_(2)资源化利用的有效途径之一。高碳α-烯烃是重要的化工原料,围绕非均相催化体系催化CO_(2)加氢制高碳α-烯烃的相关研究,总结分析了CO_(2)加氢制高碳α-烯烃的催化剂设计理念、反应机理、助剂、载体以及制备工艺对催化剂催化性能的影响和构效关系。其中,设计高效催化剂有效调控C—O键活化和C—C链增长仍存在挑战。对CO_(2)加氢制高碳α-烯烃的发展方向进行了展望,可为CO_(2)加氢制高碳α-烯烃新型催化剂的开发提供参考。

一锅水热-浸渍法制备Pd-Fe/SiO_2催化剂及其蒽醌加氢性能增强

以正硅酸乙酯为硅源,Pluronic三嵌段共聚物P123或四丙基氢氧化铵(TPAOH)为结构调节剂,采用一锅温和水热法成功地合成了Fe-修饰的SiO_2;并以其为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型0.3%Pd-3%Fe/SiO_2催化剂。采用XRD、N2吸附-脱附、CO脉冲吸附法、微型浆态床反应器和高效液相色谱对产物的物相结构、织构性质和2-乙基蒽醌加氢性能进行了表征和测试。结果表明,该催化剂具有较规整的孔道、较窄的孔径分布和适中的比表面积;在蒽醌加氢反应中,该催化剂的氢化效率可达13.1g/L、选择性可达66.1%,并且反应4h时的氢化效率仍高达11g/L。相比之下,典型的工业Pd-催化剂反应1.5h后便因副反应过多而无法进行,且氢化效率仅有5.4g/L,选择性仅有26.2%。研究还发现,以P123为结构调节剂时,掺杂Fe可以提高催化剂的选择性;而以TPAOH为结构调节剂时,掺杂Fe可以同时显著地改善催化剂的活性和选择性。

无机阴离子对Fe-TiO_2/SiO_2复合光催化剂脱色染料的影响

考察了 6种常见的无机阴离子对金属掺杂Fe TiO2 SiO2 复合光催化剂光催化降解酸性红B反应的影响 ,考察了导致催化剂失活的无机阴离子的最低浓度 .结果发现H2 PO-4、HCO-3 具有较强的抑制作用 ,SO2 -4、I-具有一定的抑制作用 ,而NO-3 、Cl-无明显影响 .实验结果证实无机离子对金属掺杂Fe TiO2 SiO2 活性的影响比TiO2 SiO2 催化剂的影响明显要弱 .

Fe^(3+)-TiO_2/SiO_2薄膜催化剂的结构对其光催化性能影响

以硅胶为载体,采用溶胶-凝胶法制备了掺杂不同量Fe^(3+)的TiO_2光催化剂(Fe^(3+)-TiO_2/SiO_2),以氙灯为光源,罗丹明B为目标降解物,对其光催化活性进行了研究。结果表明,Fe^(3+)-TiO_2/SiO_2比TiO_2纳米粉有更好的催化活性,Fe^(3+)的最佳掺入量为0.03％。罗丹明B在粉体和膜催化剂的作用下遵循不同的光催化反应机理。根据XRD,SEM,Raman,XPS和FTIR的表征结果可认为,TiO_2在SIO_2表面薄膜化和Ti-O-Si键的形成是催化活性提高和降解机理不同的主要原因。

磁性纳米TiO_2/SiO_2/Fe_3O_4光催化剂的制备及表征

以纳米Fe3O4磁粉为核心,采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/SiO2/Fe3O4复合光催化剂。用XRD、TEM及元素分析对其结构和表面形貌进行了表征。以具有偶氮染料结构的甲基橙水溶液为目标反应物,评价其光催化活性。结果表明,所制TiO2/SiO2/Fe3O4样品为双层包覆型结构,SiO2为中间层,最外层是锐钛矿型的TiO2。该复合光催化剂对甲基橙溶液有较高的光催化活性,并具有可利用其磁性回收重用的特点,应用前景广泛。

两步水热法制备纳米花状Ni_(3)Fe/Ni_(3)S_(2)高效电催化剂促进碱性电解水析氧反应

分别以Fe(NO_(3))_(3)·9H_(2)O和Na_(2)S·9H_(2)O作为Fe源和S源,用镍网(nickle mesh,NM)作为Ni源与支撑基底,采用两步水热法合成Ni_(3)Fe/Ni_(3)S_(2)析氧催化剂,通过X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电镜和透射电镜分析催化剂的显微组织与形貌,用电化学工作站进行电化学性能测试。结果表明:两步水热法合成的Ni_(3)Fe/Ni_(3)S_(2)催化剂为丰富立体的纳米花形貌,这种形貌可提升催化剂的空间利用率。Ni_(3)S_(2)暴露出高折射率的{210}晶面,与Ni_(3)Fe的(111)晶面产生协同效应,从而提升了催化活性。在1 mol/L的KOH溶液(25℃)中,10 mA/cm^(2)电流密度下Ni_(3)Fe/Ni_(3)S_(2)/NM的析氧过电位为229 mV,在5.35 mol/L的KOH溶液(80℃)中,600 mA/cm^(2)电流密度下的过电位为335 mV,且经6000圈循环伏安法循环后,过电位衰减率仅为2.39%,说明该催化剂具有良好的析氧性能和稳定性。

磁载光催化剂TiO_2/SiO_2/Ni_(0.5)Fe_(2.5)O_4的制备及其催化氧化性能

采用固相反应法制备磁载体(SiO2/Ni0.5Fe2.5O4),溶胶-凝胶法得到易于磁分离回收的磁载光催化剂TiO2/SiO2/Ni0.5Fe2.5O4。用XRD、SEM、IR和UV-Vis等进行表征。研究了太阳光下催化剂对亚甲基蓝溶液的脱色性能。结果表明,在太阳光下,磁载光催化剂TiO2/SiO2/Ni0.5Fe2.5O4可使亚甲基蓝溶液迅速脱色;3次循环使用后脱色率仍为95%以上,回收率为98.8%。

Ni助剂FeMnK/SiO_2费托合成催化剂的结构性质及还原碳化行为研究

研究了N i助剂对共沉淀型FeMnK/S iO2催化剂的结构性质和还原炭化行为的影响。结果表明,添加少量N i助剂提高了催化剂的比表面积,降低了平均孔径,促进了催化剂中铁氧化物的分散。在H2-TPR中,N i助剂降低了催化剂的还原温度;在CO-TPR中,N i助剂使催化剂的还原和炭化峰前移,提高了氧的移除速率,增加了碳的引入量;在合成气等温还原中,N i助剂提高了催化剂的活化速率,在相同的还原时间内可获得更高的F-T合成反应活性。

磁载光催化剂TiO_2/SiO_2/γ-Fe_2O_3的制备及其催化氧化性能

采用化学共沉淀法制备磁基体(Fe3O4),煅烧使其转化为γ Fe2O3。溶胶 凝胶法成功得到易于固液分离回收的磁载TiO2光催化剂TiO2/SiO2/γ Fe2O3。用TEM和XRD进行形貌和物相表征。研究了催化剂对可溶性染料Orange Ⅱ的降解性能,并探讨了煅烧温度、时间对活性的影响。结果表明:最佳煅烧温度为450℃,最佳煅烧时间为30min。这种情况下得到的磁载TiO2光催化剂TiO2/SiO2/γ Fe2O3,在3次循环使用后降解率仍保持在95%以上。

磁载光催化剂TiO_2/SiO_2/Fe_3O_4的制备及其性能

以微米级Fe3O4作为载体,用一种改进的溶胶-凝胶法制得TiO2/SiO2/Fe3O4包覆型光催化剂。采用振动样品磁强计(VSM)、X射线衍射仪(XRD)和透射电镜(TEM)分别对该催化剂的磁性能、晶体结构和微观形貌进行了表征,并通过对Cr6+水溶液的光催化还原对其催化活性进行了测试。结果表明,TiO2/SiO2/Fe3O4是由中间层SiO2和外壳TiO2组成的双层包覆粒子,通过与未包覆SiO2粒子TiO2/Fe3O4的比较,可知采用此种溶胶-凝胶过程制得的TiO2/SiO2/Fe3O4具有较好的磁性能和较高的光催化还原活性。

磁性催化剂Na_2O·SiO_2/Fe_3O_4的制备及其催化酯交换反应

以Na2SiO3为活性物质,以纳米Fe3O4为磁核制备磁性固体碱催化剂Na2O·SiO2/Fe3O4,通过正交实验,得到催化剂的最佳制备条件为:硅与铁的摩尔比2.5,晶化时间2h,煅烧温度350℃,煅烧时间2.5h,并通过震动样品磁强计(VSM)对催化剂的磁性进行表征。结果表明,所制备的催化剂Na2O·SiO2/Fe3O4具有较好的磁性和顺磁性,抗水性能优于传统均相碱催化剂;将其应用于棉籽油酯交换反应制备脂肪酸甲酯的最优工艺参数为:醇油摩尔比7:1,催化剂加入量5%,反应温度65℃,反应时间1h,搅拌速度400r/min,在此条件下,催化棉籽油酯交换反应转化率为99.6%,连续使用11次后活性仍在90%以上。

Fe助剂对CuO/SiO_2-MgO催化剂结构和甲醛乙炔化性能的影响

为开发绿色无污染、经济性能优良的炔化催化剂,采用共沉淀法制备一种新型的Cu OFe O/Si O2-Mg O催化剂,采用电感耦合等离子体发射光谱仪、低温N2物理吸附-脱附、X射线衍射、H2程序升温还原对催化剂组成、结构及织构进行表征,研究Fe助剂对Cu O/Si O2-Mg O催化剂结构及炔化性能的影响。结果表明,与催化剂Cu O/Si O2-Mg O相比,Fe O的引入使催化剂中Cu O的可还原性提高,在反应过程中Cu O更易生成活性物种Cu+的炔化物,Cu O-Fe O/Si O2-Mg O催化剂表现出较高的甲醛乙炔化性能。

Cu-Mn/Fe_3O_4@SiO_2@KCC纳米催化剂制备及其催化臭氧化降解对苯二甲酸性能

采用微乳法及浸渍法合成负载型铜锰单分散核壳磁性纤维状纳米催化剂(Cu-Mn/Fe_3O_4@SiO_2@KCC),利用XRD、TEM、BET、VSM等手段对其表征;并通过构建类均相催化臭氧化降解对苯二甲酸(100 mg·L^(-1))的研究,考察其催化性能。结果表明:臭氧通入量13.92 mg·min^(-1)、催化剂投加量40 mg·L^(-1)和pH=9时,对苯二甲酸去除率高达90.97%,TOC去除率可达30%。五次循环试验后对苯二甲酸降解率仍稳定在88.23%。

核壳型TiO_2/CoFe_2O_4与TiO_2/SiO_2/CoFe_2O_4光催化剂的制备与性能研究

文章以CoFe2O4纳米颗粒为核,研究了制备核壳型TiO2/CoFe2O4和TiO2/SiO2/CoFe2O4光催化剂的适宜工艺;用XRD和TEM分析了产物的结构组成与形貌;以TNT为目标降解物考察了催化剂的活性。实验结果表明:以非晶CoFe2O4为核时易生成杂相,催化剂及所制备的复合颗粒的活性排序为:TiO2/SiO2/CoFe2O4>TiO2>TiO2/CoFe2O4>SiO2/CoFe2O4。

Fe_2O_3-GeO_2-SiO_2-K_2O复合催化剂合成2,3,6-三甲基苯酚

研制筛选出组成为Fe2O3-GeO2-SiO2-K2O复合催化剂,确定较优化的制备条件、反应条件和再生方法。单管放大试验表明,该催化剂具有操作条件温和、反应活性及选择性高(间甲酚转化率接近100%,2,3,6-三甲基苯酚选择性96%以上)、使用寿命长(3 000 h以上)、操作性能稳定、操作弹性大和易于再生等综合性能,适合于工业生产。

Fe^(3+)掺杂Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2型光催化剂的制备及其光催化性能

采用溶胶-凝胶法制备了0. 35mol%Fe^(3+)掺杂Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2新型复合光催化剂,并对其进行表征和光催化活性的研究。结果表明,在掺杂度为0. 35mol%,钛酸四丁酯和Fe_3O_4@SiO_2的用量为9mL:0. 5g(v:m),450℃煅烧4. 0h时光催化性能最好。新型复合光催化剂具有良好的磁分离特性,与纯TiO_2相比,吸收光区明显红移,吸光能力增强,能快速降解有机污水,5次循环使用后回收率为90%以上,降解率为85%以上,可显著降低二次污染和催化剂的使用成本,具有开发价值。

磁载光催化剂ZnO/SiO_2/γ-Fe_2O_3的光催化性能

本文采用液相沉积法制备出了纳米Si O2/γ-Fe2O3复合粒子,在其表面负载ZnO,从而得到了易于磁性固液分离的磁载光催化剂ZnO/Si O2/γ-Fe2O3,并通过XRD和TEM等测试技术对样品进行了表征。以可溶性染料亚甲基兰等为降解对象,研究了磁载光催化剂ZnO/Si O2/γ-Fe2O3在紫外光下的光催化活性。结果表明,在γ-Fe2O3和ZnO之间包覆一层无定形Si O2可使催化剂降佳率由20.76%提高到95.63%,并且该磁载光催化剂对染料有较好的降解效果,在三次循环使用后仍能保持较好的光催化性能.

Fe^(3+)-TiO_2／SiO_2催化剂对气相中甲苯光催化反应的研究

掺杂一定Fe^(3+)后,催化剂的活性有了一定程度的提高Fe^(3+)参杂浓度X(Fe^(3+)／Ti^(4+))=0.3％时光催化降解甲苯效率最高,有水气存在的条件下,催化剂的活性有所提高。对于浓度为0.04 mg／l左右的反应体系,甲苯的动力学方程式为一级反应。