氧化石墨烯强化Fe^(0)/Fe^(2+)类Fenton体系处理中段废水机理研究

通过CODCr降解动力学、羟基自由基和可溶性亚铁和总铁含量的变化以及循环伏安曲线研究了氧化石墨烯强化Fenton体系处理制浆中段废水的机理。结果表明:在强化Fenton体系中,一级反应速率常数k值(0.03949 min^(-1)),体系初期的.OH含量及其利用效率和正负向电流对应的区域面积(1.15×10^(-5))均要明显高于传统Fenton体系,并且该体系处理过程中可溶性总铁和亚铁含量可以始终维持在一个合适的水平,更加有利于废水处理效果的提高。在此基础上,综合分析了强化Fenton体系处理制浆中段废水的机理。

Fe^(0)类Fenton氧化处理农药中间体废水

通过单因素实验探究了Fe^(0)类Fenton氧化处理农药中间体废水过程中的最适Fe^(0)和H_(2)O_(2)投加量、初始pH值和最佳处理时间,研究了处理后出水BOD^(5)/COD_(Cr)(B/C)值、体系中亚铁和总铁含量以及·OH的变化规律。结果表明Fe^(0)类Fenton体系中,最适Fe^(0)投加量为6.59 g/L,H_(2)O_(2)投加量为3.33 g/L,初始pH=3,处理时间为50 min,COD_(Cr)去除率达到42.50%。相比于传统Fenton体系,Fe^(0)类Fenton体系COD_(Cr)去除率提高了约17%,出水B/C值达到0.34,加速了·OH的产生,H_(2)O_(2)添加量明显减少,铁的利用效率得到提高,可以有效减少含铁污泥的生成。

Fe^(0)/氧化石墨烯强化Fenton体系处理农药中间体废水

通过五因素四水平正交实验,确定了Fe^(0)/氧化石墨烯(GO)强化Fenton体系处理农药中间体废水过程的水平分别为m(Fe^(0))∶m(GO)=2∶1、H_(2)O_(2)投加量9.99g/L、初始pH=2.然后采用单因素实验进一步确定了硫酸亚铁和铁粉的投加量分别为10.22、4.94g/L,处理时间为50min,COD_(Cr)去除率达到87.67%.强化Fenton体系处理出水BOD_(5)/COD_(Cr)(B/C)值由原水0.27提高至0.39,且明显高于传统Fenton体系(0.31),表明处理后废水可生化性得到改善.

响应面法优化仿酶Fe_3O_4/Fe^0非均相类Fenton降解P-NP

采用原位氧化沉淀法制备出仿酶Fe_3O_4/Fe^0,并采用扫描电子显微镜和X射线衍射对样品进行表征,结果表明,Fe_3O_4与Fe^0负载牢固且保持良好的晶型。采用响应面分析法对仿酶Fe_3O_4/Fe^0催化降解P-NP的工艺条件进行优化,方差分析得到二次模型显著,优化条件为:催化剂用量1.2 g/L,反应温度30℃,初始pH=2.9,初始H_2O_2浓度10 mmol/L,对硝基苯酚去除率的实际值与预测值几乎一致。

基于新生态Fe^0的类Fenton体系处理络合铜废水的研究

以电镀废水中常见的乙二胺四乙酸(EDTA)络合铜为研究对象,本文比较了基于新生态Fe^0(零价铁)的类Fenton(芬顿)体系与传统Fenton及工业铁粉-Fenton体系的处理效果,考察了初始pH、NaBH4投加量、H2O2投加量、初始Cu(Ⅱ)浓度、反应时间等因素的影响。结果表明,新生态Fe^0-类Fenton体系对化学需氧量(COD)及Cu(Ⅱ)的去除率较另两种体系更高;其最佳反应条件为:初始pH=3,BH4-∶Fe^2+=4∶7,H2O2∶COD=1.5∶1.0(上述比值为质量比);对于常见的电镀废水,经本体系处理后,其均能达到《电镀污染物排放标准》(GB 21900-2008)相关要求。

类Fenton法的Fe^0/Na2S2O8体系对甲基橙降解研究

本文基于Fe^0/Na2S2O8类Fenton体系,探索各因素(pH,PDS投加量,Fe投加量,反应温度及甲基橙浓度)对甲基橙(MO)的降解效果。实验结果表明:在pH=4,MO初始反应溶度为100 mg/L时,PDS投加量为0.912 mmol/L,Fe^0投加量为0.16 g/L时,体系反应150min后的降解率为81.9%,表观反应速率常数k为0.067 min-1。Fe^0活化过硫酸盐体系对MO溶液的降解符合一级反应动力学规律,动力学方程为:K=0.0894exp(-4838/RT)[Co]0.2004[PDS]0.0876[Fe^0]0.712,且反应条件对降解率影响顺序分别为PDS投加量<MO初始浓度<Fe^0投加量。

类Fenton降解对氯苯酚中Fe^(3+)的还原——两种途径及其作用

为更好的了解类Fenton体系降解对氯苯酚(4-CP)过程Fe2+的来源,考察了过程中Fe2+的变化并分析了两种Fe3+还原途径.Fe2+的生成分成3个阶段:缓慢增加、快速增加和停止增加;Fe3+还原存在两种途径:H2O2的还原作用(A)和中间产物对苯二酚对Fe3+的还原(B).实验数据拟合表明Fe3+被对苯二酚还原的速率与溶液中Fe3+的浓度的平方成正比,与对苯二酚浓度成正比,反应速率常数为4.96×105(mol/L)-2.s-1.降解过程中,两种还原途径交互起作用.反应启动时,A途径起着关键作用并导致B途径的产生;降解12 min后,B途径居主导地位,20 min后,A途径的作用可忽略不计.

Mn^(2+)协同Fe^(3+)-EDTA在中性pH条件下催化类Fenton降解水中卡马西平

研究了Mn^(2+)协同Fe^(3+)-EDTA络合体催化类Fenton反应,在中性p H条件下对水中新兴污染物卡马西平的降解情况.考察了Mn^(2+)∶Fe^(3+)、EDTA∶Fe^(3+)和H_2O_2∶Fe^(3+)的物质的量比率、Fe^(3+)浓度和初始p H等关键因素对卡马西平降解效果的影响.结果表明,共存Mn^(2+)能够显著增强Fe^(3+)-EDTA络合体催化类Fenton反应体系的氧化能力.在0.1 mmol·L^(-1)Fe^(3+)、EDTA∶Fe^(3+)为2∶1、Mn^(2+)∶Fe^(3+)为1∶1、H_2O_2∶Fe^(3+)为150∶1和p H 7.0的条件下,经过20 min反应时间,卡马西平的降解率能够达到100%,表观降解速率常数达到0.6374 min^(-1).其增效机理是通过Mn^(2+)-EDTA与H_2O_2反应促进O_2^(·-)的产生,进而加速还原Fe^(3+)-EDTA至Fe^(2+)-EDTA,间接提高HO~·的产生速率.研究结果能够为水中卡马西平的有效去除提供参考.

Fe^(2+)和Fe^0催化双氧水氧化处理H酸结晶废母液效能的比较

采用Fenton和Fe0-类Fenton氧化反应处理含H酸结晶废母液,基于氧化还原电位(ORP)与铁离子浓度变化规律,对两种体系最佳反应条件下的处理效能进行分析.研究表明:Fenton体系在H2O2投加量为140mmol/L,n(H2O2)∶n(Fe2+)为15∶1,初始pH值为2.0时取得最佳处理效果,此时,化学需氧量(COD)降低率可达79%,总有机碳(TOC)降低率可达50%;而Fe0-类Fenton体系则在H2O2投加量为140mmol/L,Fe0投加量为0.50g/L,溶液初始pH值为1.6时取得最佳处理效果,此时,溶液COD降低率可达73%,TOC降低率可达47%.研究结果表明,以Fe2+作为催化剂处理H酸结晶废母液要比Fe0的处理效果稍好,且氧化剂H2O2的利用效率更高.

EDDS强化Fe^0-Al^0体系降解废水中4-氯酚的性能和机理

采用乙二胺二琥珀酸(EDDS)强化Fe^0-Al^0体系还原水溶液中的O_2产生H_2O_2和·OH等活性氧(ROS)的绿色高级氧化工艺,以4-氯酚(4-CP)模拟废水为研究对象,考察了溶液的初始p H值、铁铝的质量比、EDDS投加量和4-CP的初始浓度等因素对4-CP降解的影响.采用电子自旋共振(ESR)法、苯甲酸捕捉法以及4-CP的降解产物等证实了ROS的产生及4-CP的降解机制.结果表明:EDDS强化Fe^0-Al^0/O_2体系对4-CP的去除率随溶液初始p H的升高而降低,但在p H=2.5~9范围内,始终具有较好的4-CP去除率;随Fe^0:Al^0质量比增加4-CP的去除率先增大后减小,最佳质量比为4:1;随EDDS投加量和4-CP初始浓度增加,4-CP的去除率增大;EDDS可使体系的高级氧化能力提高9倍,在初始p H=2.5、Fe^0=8g/L、Al^0=2g/L、EDDS=1.5mmol/L条件下,反应3h后100mg/L 4-CP的去除率和脱氯率均达到近100%..

Fe^0-Al^0/O_2体系氧化处理乙二胺四乙酸水溶液的性能

研发了常温常压下由O2自发还原而产生H2O2和·OH等活性氧(ROS)的Fe0-Al 0/O2绿色高级氧化工艺,以乙二胺四乙酸(EDTA)模拟废水为研究对象,考察了溶液的初始pH值、铝铁的质量比、EDTA的初始浓度等因素对EDTA降解的影响.采用N,N-二乙基对苯二胺-辣根过氧化物酶(DPD-POD)法、苯甲酸捕捉法、氧气吹脱、溶液总有机碳(TOC)的变化以及EDTA的降解产物等证实了H2O2和·OH的原位产生及EDTA的氧化降解机制.结果表明:Fe0-Al 0/O2体系对EDTA的去除率随溶液初始pH的升高而降低,但在pH=3~9范围内,始终具有较好的EDTA去除率;随Al 0∶Fe0质量比增加以及EDTA初始浓度降低,EDTA的去除率增大;在初始pH=9、EDTA初始浓度为0.5mmol·L-1、铝铁的质量比为1∶1的条件下反应3h之后EDTA的去除率达到了90%以上;EDTA主要通过·OH的高级氧化去除,其中间产物为亚氨基二乙酸、甲酸和乙酸,最终被矿化降解为CO2和H2O,3h内TOC去除率达到72.5%.研究表明:Fe0-Al 0/O2体系处理EDTA水溶液,无需外加H2O2,此体系节省运行操作费用,且适用pH范围广.

Fe^0-生物铁法强化污水处理研究进展

生物铁法是一种研究广泛的生物强化处理工艺。在总结传统生物铁法的基础上,详细介绍了Fe^0-生物铁法的作用机理、研究现状及发展前景。相比传统生物铁法,Fe^0-生物铁法能够持续产生铁碳微电解作用和发生类Fenton效应,这些作用对微生物降解污染物具有协同强化作用;再者,Fe^0能以载体的形式投加到反应器中,大大减小了工程应用的难度。针对Fe^0-生物铁法应用现状,指出今后的研究方向应集中在开发适宜于Fe^0-生物铁法的工艺、工艺参数及性能良好的Fe^0材料等方面。

Fe^(3+)/H_2O_2对偶氮染料酸性大红GR脱色的研究

以偶氮染料酸性大红为研究对象,通过正交实验确定了Fe3+/H2O2类Fenton体系中,Fe3+浓度,H2O2浓度及反应溶液pH等因素的影响。同时考察了反应时间、H2O2浓度、Fe3+浓度和pH对脱色效率的影响。实验表明对于50 mg/L的酸性红染料,Fe3+/H2O2体系脱色反应基本能在60 min内完成。pH=3,[H2O2]=33 mg/L,Fe3+浓度为25 mg/L时,染料脱色率达到97.2%。增加双氧水的投加量能够明显促进染料的降解脱色。Fe3+浓度大于25 mg/L,Fe3+投加量的增加不会明显促进染料的脱色,体系pH是最重要的影响因素。在酸性条件下,Fe3+催化效果优于Fe2+,拓展了Fenton反应的应用。

Fe^0/O_2体系降解苯胺废水机理

以苯胺为研究对象,在Fe^0/O_2体系中开展了降解实验。考察了苯胺在Fe^0/O_2体系与单一Fe0体系和单一O2体系下的降解效果,探究了Fe^0/O_2体系中活性氧化物的产生及降解苯胺的可能途径。结果表明:初始浓度为5.1 mg·L^(-1)的苯胺在Fe^0/O_2体系中可完全降解,降解过程存在协同效应,在Fe^0/O_2体系下降解速率常数为单一零价铁体系与单一氧化体系降解速率常数之和的46.15倍;Fe^0/O_2体系中活性氧化物主要有H2O2和·OH等自由基,苯胺在体系中的降解以·OH氧化为主,可能的降解途径为矿化和聚合,并以矿化为主;苯胺降解过程中氮素产物的变化表明降解体系中存在大量含氮有机物等中间产物。