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Fe和Cu分子筛催化剂同时催化NO_(x)还原和N_(2)O分解
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作者 司庆宇 樊星 +2 位作者 张玮航 苗静文 刘若雯 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期4826-4834,共9页
采用离子交换法制备了Fe-Beta和Cu-SSZ-13催化剂并采用不同混合方式制备了复合催化剂,考察了催化剂同时催化NO_(x)还原和N_(2)O分解的性能.以实现NO_(x)和N_(2)O同时高效去除、拓宽活性温度窗口为目标,优选出了上Fe下Cu分层填充、Fe-Bet... 采用离子交换法制备了Fe-Beta和Cu-SSZ-13催化剂并采用不同混合方式制备了复合催化剂,考察了催化剂同时催化NO_(x)还原和N_(2)O分解的性能.以实现NO_(x)和N_(2)O同时高效去除、拓宽活性温度窗口为目标,优选出了上Fe下Cu分层填充、Fe-Beta和Cu-SSZ-13质量比为4:1的Fe_(0.4)Cu_(0.1)催化剂,进一步考察了进气组成对NO_(x)、N_(2)O和NH_(3)转化率的影响,并采用N_(2)吸脱附、XRD、NH_(3)-TPD、UV-Vis DRS和H_(2)-TPR等手段对催化剂理化特性进行了表征.结果表明,Cu-SSZ-13和Fe-Beta分别具有更优的催化NO_(x)还原和N_(2)O分解性能.采用Fe_(0.4)Cu_(0.1)催化剂、[NH_(3)]/[NO_(x)]为1时考察的温度范围内NH_(3)仅还原NO_(x),而N_(2)O通过分解去除,450℃时NO_(x)和N_(2)O转化率分别为93.4%和100%.高温(>350℃)下NH_(3)被O_(2)氧化导致NO_(x)转化率随温度升高而降低;高温(≥350℃)下N_(2)O分解形成的氧物种可使NO_(x)在进气中无O_(2)条件下实现高效还原.进气中含2%H_(2)O对高温(450℃)下Fe_(0.4)Cu_(0.1)表面NO_(x)的还原和NH_(3)的氧化无显著影响,但对N_(2)O的转化存在一定的可逆抑制作用.Cu-SSZ-13表面存在大量孤立的Cu^(2+)离子,可为NH_(3)-SCR反应提供充足的活性中心.Fe-Beta表面同时存在能够催化NO氧化的孤立Fe^(3+)离子和催化N_(2)O分解的Fe_(x)O_(y)物种.采用上Fe下Cu分层填充的混合方式时Fe-Beta表面NO氧化过程会消耗N_(2)O分解形成的氧物种,从而有利于低温(≤450℃)下N_(2)O的转化.但由于N_(2)O分解的温度范围内NO_(x)转化率本身较高,NO氧化对于脱硝的促进作用不显著. 展开更多
关键词 nO_(x)还原 n_(2)O分解 fe-Beta Cu-SSZ-13 复合催化剂
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氢燃料电池氧还原催化剂Fe-N_(4)/C合成中的问题及建议
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作者 张翼飞 《当代石油石化》 CAS 2024年第5期42-48,共7页
通过分析现有文献和技术方案发现,氢燃料电池氧还原催化剂Fe–N_(4)/C合成过程中存在2个关键问题,即过量的氮源会热解产生大量HCN、NO_(x)等剧毒物、污染物,以及氮源不能在碳基质上有效地形成与铁4配位的Fe–N_(4)/C。针对这2个问题,建... 通过分析现有文献和技术方案发现,氢燃料电池氧还原催化剂Fe–N_(4)/C合成过程中存在2个关键问题,即过量的氮源会热解产生大量HCN、NO_(x)等剧毒物、污染物,以及氮源不能在碳基质上有效地形成与铁4配位的Fe–N_(4)/C。针对这2个问题,建议加强热解条件下铁离子和氮原子的转化及其在碳基质中的迁移过程研究,重点研究热解过程中氮配位体前身物形态的演变、氮原子在碳基质中的定向重排、碳基质上氮配位体的形成及其锚定铁离子的机理。氮原子定向重排于碳基质上,一方面,氮原子获得高效利用,减少合成过程中过量氮源热解生成的大量HCN和NO_(x)等污染物,过程环保;另一方面,重排于碳基质上的氮原子与铁离子络合,形成具有高氧还原反应(ORR)活性、高稳定性的4配位Fe–N_(4)/C结构,进一步推动以非贵金属催化剂取代贵金属催化剂Pt/C在氢燃料电池中的应用。 展开更多
关键词 氢燃料电池 氧还原反应 fe–n_(4)/C催化剂 热解 HCn nO_(x) 排放 建议
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Floret-like Fe-N_(x)nanoparticle-embedded porous carbon superstructures from a Fe-covalent triazine polymer boosting oxygen electroreduction
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作者 Yong Zheng Mingjin Li +13 位作者 Yongye Wang Niu Huang Wei Liu Shan Chen Xuepeng Ni Kunming Li Siwei Xiong Yi Shen Siliang Liu Baolong Zhou Niaz Ali Khan Liqun Ye Chao Zhang Tianxi Liu 《Frontiers of Chemical Science and Engineering》 SCIE EI CSCD 2023年第5期525-535,共11页
Fe–N_(x)nanoparticles-embedded porous carbons with a desirable superstructure have attracted immense attention as promising catalysts for electrochemical oxygen reduction reaction.Herein,we employed Fe-coordinated co... Fe–N_(x)nanoparticles-embedded porous carbons with a desirable superstructure have attracted immense attention as promising catalysts for electrochemical oxygen reduction reaction.Herein,we employed Fe-coordinated covalent triazine polymer for the fabrication of Fe–N_(x)nanoparticle-embedded porous carbon nanoflorets(Fe/N@CNFs)employing a hypersaline-confinement-conversion strategy.Presence of tailored N types within the covalent triazine polymer interwork in high proportions contributes to the generation of Fe/N coordination and subsequent Fe–N_(x)nanoparticles.Owing to the utilization of NaCl crystals,the resultant Fe/N@CNF-800 which was generated by pyrolysis at 800℃showed nanoflower structure and large specific surface area,which remarkably suppressed the agglomeration of high catalytic active sites.As expect,the Fe/N@CNF-800 exhibited unexpected oxygen reduction reaction catalytic performance with an ultrahigh half-wave potential(0.89 V vs.reversible hydrogen electrode),a dominant 4e–transfer approach and great cycle stability(>92%after 100000 s).As a demonstration,the Fe/N-PCNF-800-assembled zinc–air battery delivered a high open circuit voltage of 1.51 V,a maximum peak power density of 164 mW·cm^(-2),as well as eminent rate performance,surpassing those of commercial Pt/C.This contribution offers a valuable avenue to exploit efficient metal nanoparticles-based carbon catalysts towards energy-related electrocatalytic reactions and beyond. 展开更多
关键词 fe–n_(x)nanoparticles hypersaline-confinement conversion floret-like carbon covalent triazine polymers oxygen reduction reaction
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煤矸石负载Fe/FeO_(x)纳米颗粒的制备及其对镉的吸附性能 被引量:5
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作者 王姣 林昶锟 李逸飞 《复合材料学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期3317-3329,共13页
为了采用一系列工艺对煤矸石进行提纯,采用硼氢化钠化学液相还原法制备了煤矸石负载的Fe/FeO纳米颗粒(nFe/FeO_(x)-Gangue),用于吸附水中重金属离子Cd(Ⅱ)。在均匀设计的基础上,考察了铁与煤矸石质量比、硼铁摩尔比、还原速度等因素对nF... 为了采用一系列工艺对煤矸石进行提纯,采用硼氢化钠化学液相还原法制备了煤矸石负载的Fe/FeO纳米颗粒(nFe/FeO_(x)-Gangue),用于吸附水中重金属离子Cd(Ⅱ)。在均匀设计的基础上,考察了铁与煤矸石质量比、硼铁摩尔比、还原速度等因素对nFe/FeO_(x)-Gangue的影响。采用XRD、TEM、BET和TGADSC对合成的样品进行了表征,发现Fe/FeO纳米颗粒或独立存在于煤矸石表面,或串联成链吸附在矿物表面、尖锐的边缘和角缘,其中固定在粘土矿物表面的颗粒大部分呈球形,分散良好,偶有少量球状或块状聚集体。多个样品比对结果显示,铁与煤矸石质量比(g/g)应保持在1.6,合适的硼铁摩尔比为4或4.5。吸附结果显示,nFe/FeO_(x)-Gangue对Cd(Ⅱ)的去除效果在很大程度上取决于pH值,pH值为5,室温条件下接触10 min后,nFe/FeO_(x)-Gangue对Cd(Ⅱ)的去除率达83%,再生的nFe/FeO_(x)-Gangue在5.0 mg/L溶液中连续第6次吸附Cd(Ⅱ)效率达99.12%,煤矸石负载的Fe/FeO纳米颗粒可应用于水中重金属离子的吸附。 展开更多
关键词 煤矸石 fe/feO_(x)纳米颗粒 湿法生长 吸附
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