Mn/Fe负载活性炭低温脱硝协同脱汞实验研究

采用等体积浸渍法制备了Mn/Fe负载椰壳活性炭碳基催化剂Mn-Fe/HAC。在固定床实验台上研究了反应温度、体积空速(GHSV)和烟气组分(O_(2)、CO、SO_(2)和Hg^(0))对其脱硝脱汞性能的影响,并结合N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、Hg-TPD以及瞬态反应测试,分析其脱硝脱汞机理。结果表明,Mn/Fe负载可以明显促进碳基催化剂低温脱硝活性,添加Fe可提高催化剂表面的酸性位点数量和还原能力,促进催化剂活性,进一步拓宽其脱硝温度窗口;7Mn0.5Fe/HAC催化剂在160−220℃下的脱硝效率可达95%,且在100−220℃下Mn和Fe负载碳基催化剂脱汞效率基本稳定在100%。7Mn0.5Fe/HAC催化剂脱硝效率随着GHSV增加而逐渐降低,而脱汞效率则保持稳定。无O_(2)条件下Mn/Fe催化剂脱硝效率较低(约为50%),而当烟气中O_(2)含量大于6%,其脱硝效率可稳定在95%以上。Hg^(0)浓度对Mn/Fe负载碳基催化剂脱硝性能影响不大,CO有一定抑制作用,而高浓度SO_(2)抑制作用较为显著。Mn和Fe共负载可提高抗硫性,在含150μL/L SO_(2)模拟烟气下,7Mn0.5Fe/HAC催化剂在180℃的脱硝效率仍可稳定在80%以上。Mn/Fe负载碳基催化剂脱硝遵循E-R机理,即NH3先吸附于活性位点,再与气态NO反应,最终将NO还原为N_(2);而脱汞遵循L-H机理,即Hg^(0)先吸附于活性位点,形成吸附态Hg^(0),然后与活性氧以及吸附态NO_(2)与SO_(2)反应分别生成HgO、Hg(NO_(3))_(2)和HgSO_(4)。

基于Fe负载的HZSM-5催化热解制备生物油实验研究

通过离子交换法制备含2%Fe(质量分数)的HZSM-5催化剂,采用X射线衍射仪(XRD)、激光粒度分析仪以及比表面积及孔径分析仪对催化剂进行表征,并在550℃下进行木屑的催化热解实验。对无催化剂和不同比例催化剂条件下得到的生物油进行GC-MS分析,结果表明,在Fe负载的HZSM-5作用下,生物油产率明显升高(最大增幅7%),轻质组分产率明显升高,重质组分产率略微升高。同时,轻质组分中的酮类、呋喃等含氧化合物含量降低,酚类、酸含量升高;重质组分中的酮类、呋喃类等含氧化合物含量明显降低,酚类、萘类含量明显增多。Fe负载的HZSM-5催化剂对木屑的热解反应有较好的催化效果,加强了对热解初始蒸汽的择形修饰,从而抑制了生物质三组分木质素初始热解产物中的醌类等容易一次或二次结焦物质的生成,孔道结构对蒸汽的二次反应被抑制,产物向较小分子的轻质产物上富集。

Fe负载量对xFe/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响

采用旋转蒸发法,将过渡金属Fe负载到ZSM-5分子筛上,控制Fe负载量的变化,制备一系列xFe/ZSM-5(x为Fe负载量,x=0.1%(质量分数,下同)、0.7%、1.4%、2.1%,省略%)分子筛催化剂。对所制备xFe/ZSM-5的氨选择性催化还原(NH_3-SCR)NO活性进行评价,并通过不同表征技术对催化剂的结构和理化性质进行了测定。结果表明,Fe负载量对xFe/ZSM-5的NH_3-SCR活性影响较大。其中1.4Fe/ZSM-5取得最宽的活性温度窗口,在250～530℃的NH_3-SCR活性达到80%以上(以NO转化率计)。孤立Fe^(3+)物种为xFe/ZSM-5催化剂低温段的主要活性物种,而低聚态Fe_2O_3物种会促进高温段NH_3的非选择性氧化,造成高温段NH_3-SCR活性下降;负载Fe物种后催化剂的强酸位数量减少,中酸位数量增加,中酸位有利于提高催化剂NH_3-SCR性能。

负载Fe^(3+)强酸性离子交换树脂催化合成乙酸苄酯

用D072型强酸性阳离子交换树脂负载Fe3+,制备用于合成乙酸苄酯的催化剂。结果表明,树脂负载Fe3+的条件为:Fe3+起始浓度为32.55 mmol/L,负载时间为3.0 min,负载温度为35.0℃,烘干温度为50.0℃。树脂催化合成乙酸苄酯的反应条件为:乙酸与苯甲醇的摩尔比为1∶1,催化剂用量为乙酸质量的15.0%,反应温度100℃,反应时间200 min,乙酸的转化率为67.10%,其催化活性比原树脂的催化活性提高了14.66%。

负载型Fe^0/MCM-22的制备及去除水中Pb(Ⅱ)的研究

以MCM-22分子筛为载体,利用浸渍、超声分散和液相还原等方法将纳米铁离子均匀地负载到其表面,制备出负载型Fe0/MCM-22复合材料。通过XRD、SEM和EDS等手段对复合材料进行了表征分析,并探讨不同反应条件对Fe0/MCM-22去除水体中Pb(Ⅱ)的影响。结果表明,Fe0/MCM-22保持了MCM-22分子筛的薄片状结构,这些薄片有规则的聚集在一起,而且紧凑有序。另外,纳米铁颗粒均匀地分散负载在薄片上,颗粒呈球形或椭球形,粒径约为50～80nm,其团聚明显减少。在常温下,初始Pb(Ⅱ)的浓度为140mg/L,pH值为5,Fe0/MCM-22的投加量为0.5g/L,反应时间为120min时,Pb(Ⅱ)的去除率可达92.52%。对其反应动力学研究表明,反应过程符合一级反应动力学。

微波辐射沉淀法制备碳纳米管负载均分散Fe_2O_3

本文研究了微波辐射沉淀法制备碳纳米管负载Fe2O3粒子。实验表明,采用微波辐射并加入十二烷基苯磺酸钠作为表面活性剂,可在较短时间内,制备出碳纳米管负载均分散的Fe2O3粒子,并对一系列影响因素进行了理论分析。

负载Ti/Fe腐植酸吸附剂的制备表征及对As(Ⅲ)吸附性能研究

制备了负载Ti/Fe腐植酸吸附剂,采用SEM、XRD等分析方法对负载Ti/Fe腐植酸的结构进行了表征,并对As(Ⅲ)进行了吸附性能的研究。结果表明,负载Ti/Fe腐植酸吸附剂较负载前的腐植酸,表面负载了大量类球状颗粒,内部孔道面积和表面积增加,活性吸附位点的数量增大,吸附能力有了明显的提高。在55℃、p H值为6、吸附平衡时间为120 min时,负载Ti/Fe腐植酸吸附剂对As(Ⅲ)有较好的吸附效果。负载Ti/Fe腐植酸吸附剂对As(Ⅲ)的吸附符合Freundlich吸附模型。

Fe（Ⅲ）负载改性橘子皮对Pb2+的吸附性能研究

建立了普通橘子皮、Fe(Ⅲ)负载改性橘子皮对Pb^2+的吸附研究,采用原子吸收光谱仪测定Pb^2+的浓度,分别研究了吸附剂投加量、pH、吸附时间等对废水中Pb^2+的吸附研究,且对吸附动力学和吸附等温线进行了分析。结果表明,Fe(Ⅲ)负载改性的橘子皮比普通橘子皮对Pb^2+的吸附效果更佳,最大吸附量为119.25 mg/g,吸附去除率达到95.66%,Langmuir能更好地描述普通橘子皮和Fe(Ⅲ)负载改性橘子皮吸附剂对Pb^2+的吸附过程,准二级动力学方程拟合结果R^2在0.9994以上,说明吸附过程被化学吸附所控制。

负载Ti/Fe腐植酸吸附P(Ⅴ)的性能研究

实验制备了负载Ti/Fe腐植酸吸附剂,采用SEM、XRD等分析方法对负载后的吸附剂结构进行了表征,并对P(Ⅴ)进行了吸附性能的研究.结果表明:负载Ti/Fe腐植酸吸附剂较负载前的腐植酸对P(Ⅴ)的吸附能力明显提高.在温度25℃,pH值为5,吸附平衡时间为120min时,吸附率最大可达93.8%,负载Ti/Fe腐植酸吸附剂对P(Ⅴ)的吸附符合Freundich吸附模型.在25~45℃条件下,△G<0、△S=-0.27kJ·mol-1、△H=-0.62kJ·mol-1,为自发放热熵减的过程,吸附类型主要是物理吸附,其吸附过程符合准二级动力学模型.

负载型纳米Pd／Fe对氯代烃脱氯机理研究

采用实验室制备的负载型纳米Pd/Fe对几种常见的挥发性氯代烃:四氯乙烯(PCE)、三氯乙烯(TCE)、1,1-二氯乙烯(1,1-DCE)、氯乙烯(VC)和林丹(-γHCH)进行了还原脱氯研究.负载型纳米Pd/Fe对PCE、TCE、1,1-DCE、VC和-γHCH的还原脱氯符合准一级反应动力学方程,其反应速率常数分别为2.79 h-1、2.35 h-1、1.12 h-1、2.14 h-1和4.02 h-1.氯代烃降解过程中几乎没有中间产物生成,终产物主要为C2H6和C2H4,如对TCE进行降解时,生成的C2H6和C2H4分别占总碳质量比的70%和10%.采用暴露在空气中24 h的负载型纳米Pd/Fe对PCE进行脱氯,8次循环后仍能对PCE快速完全降解,表明负载型纳米Pd/Fe的稳定性能良好.以-γHCH为目标污染物对负载型纳米Pd/Fe的反应持久性进行了研究,200 h后负载型纳米Pd/Fe的反应性没有明显降低,表明负载型纳米Pd/Fe反应持久性能良好.温度对负载型纳米Pd/Fe的脱氯反应影响较大,测得各氯代烃脱氯反应的活化能均高于29 kJ.mol-1.对PCE、TCE进行了脱氯动力学模拟,模拟结果与试验数据基本吻合,表明负载型纳米Pd/Fe对氯代烃的脱氯,是连串、平行及多步骤反应的结合.

负载型纳米Pd/Fe对挥发性氯代烃的去除

氯代烃的污染治理已成为当今世界最热门的研究领域之一。以水体中最常见的氯代烃污染物1,1-二氯乙烯(1,1-DCE)、林丹(γ-HCH)为主要目标污染物,探讨了不同条件下负载型纳米Pd/Fe对氯代烃的去除效果。负载型纳米Pd/Fe采用浸渍→液相还原→还原沉淀的方法制备,透射电镜显示采用该方法制备的负载型金属钯和铁的平均粒径均在纳米级范围内。负载型纳米Pd/Fe具有较高的表面反应活性,当负载型纳米Pd/Fe用量为40 g/L、反应时间达2 h时,1,1-二氯乙烯和林丹的去除率分别达到85%和100%。脱氯率与Pd/Fe投加量、钯含量、初始pH值、反应温度等因素有关,与溶液的初始浓度关系不大。负载型纳米Pd/Fe对1,1-DCE和γ-HCH去除均符合一级反应动力学方程,速率常数分别为0.528 3 h-1及2.012 9 h-1,反应的半衰期t1/2分别为1.31 h和0.34 h。推断在反应过程中,Fe腐蚀产生的H2为主要还原剂,Pd是良好的加氢催化剂,在金属颗粒表面形成高浓度反应相,使反应短时间内完成。

乙醇/水体系负载型纳米Cu/Fe二元合金的合成、改性及其还原三氯乙烯的性能

在乙醇/水体系中采用KBH4液相还原法,以石墨微粉为载体,Cu为复合金属,通过两步法合成了具有球状团簇结构的负载型纳米Cu/Fe二元合金.与单纯负载型纳米Fe0相比,该复合材料对三氯乙烯(TCE)具有更高的还原脱氯性能,纳米Fe0的质量浓度为10 g/L时,5 h内能将10 mg/L的TCE完全去除.将十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)用于负载型纳米二元合金的表面改性,改性后的材料对TCE的还原脱氯性能提高.改性材料连续降解TCE 36 d,10.2 mg/L TCE在7 h内即完全去除,材料改性后不易氧化失活,还原性能保持长期稳定.

负载Fe/Cu腐植酸吸附剂的制备及其性能

以陕西黄陵风化煤腐植酸为原料,采用浸渍法合成负载Fe/Cu腐植酸吸附剂。以产率为指标,确定最佳合成条件,采用红外光谱、X射线衍射和扫描电镜对最佳条件所合成的腐植酸进行表征,并研究负载Fe/Cu后的腐植酸吸附剂的吸附性能.结果表明最佳负载条件为:pH=3,FeSO4与Cu(NO3)2的质量比为1∶1,改性时间为60min,反应温度为60℃.负载后吸附剂表面凹凸不平,形成大量孔隙结构,有利于提高其吸附能力;负载后吸附剂的碘吸附值为219.1mg/g,远大于腐植酸的碘吸附值158.4mg/g;负载Fe/Cu后的腐植酸吸附剂对结晶紫的最大吸附率可达96.9%,对亚甲基蓝的最大吸附率可达98.2%,说明其吸附性能大大提高.

活性炭负载Fe^0去除水中Cr(Ⅵ)的实验研究

采用蒸气水解-H2气相还原的方法制备了Fe0并将其负载到活性炭上,用于含Cr(Ⅵ)模拟废水的吸附去除。实验结果表明负载Fe0活性炭对Cr(Ⅵ)的最大吸附量比普通活性炭提高了1.1倍,达到26.02 mg/g,对于低浓度的Cr(Ⅵ)去除率可达100%,氧化还原-共沉淀是其主要去除机理。

N201负载Fe(Ⅲ)复合材料对Sb(Ⅲ)的深度吸附和再生试验研究

通过静态和动态吸附试验研究强碱性凝胶型阴离子交换树脂N201负载Fe(Ⅲ)复合材料对水中Sb(Ⅲ)的吸附性能及其再生方法。结果表明:N201-Fe(Ⅲ)对Sb(Ⅲ)的最大静态吸附容量为610μg/g,最佳pH值为7,在有SO_4^(2-)、Cl^-等竞争离子共存条件下,N201-Fe(Ⅲ)仍然对Sb(Ⅲ)具有高效的选择性吸附能力;动态吸附容量为94.05 mg/L;EDTA为最佳再生剂,在动态条件下再生度达到85%。

负载型Fe金属催化剂催化邻氯硝基苯选择加氢

用化学还原方法制备了以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的Fe/γ-Al2O3负载型单金属催化剂,利用乙醇液相催化重整制氢,直接进行卤代硝基苯原位液相加氢制备卤代苯胺,考察了反应时间、反应温度以及金属离子等因素的影响.研究结果表明,在260℃,反应进行5h,水/乙醇体积比为9:5和Ni2+离子作修饰剂的条件下,o-CNB的转化率为92.0%,选择性达到98.2%.

活性Al_2O_3负载Fe活化Na_2S_2O_8降解罗丹明B的研究

应用不同方法制备活性Al_2O_3负载铁的催化剂,考察了催化剂催化Na_2S_2O_8降解罗丹明B的性能,最终选用溶胶-凝胶法制备催化剂.在此基础上重点考察了催化剂铁负载量、催化剂煅烧温度、催化剂用量、Na_2S_2O_8的浓度、罗丹明B溶液的初始浓度、溶液pH值以及不同无机离子对降解罗丹明B的影响.实验结果表明,在催化剂的负载量为8%,煅烧温度为500℃,罗丹明B初始浓度为4 mg/L,氧化剂Na_2S_2O_8浓度为4.8 g/L,催化剂用量为4 g/L,pH值为4的条件下,罗丹明B的脱色率最高可达96.09%.同时不同的无机离子对反应体系有一定的抑制作用.

纳米Fe_3O_4负载铜绿假单胞菌吸附U(VI)的热力学与动力学研究

探讨纳米Fe3O4负载铜绿假单胞菌吸附铀的动力学与热力学过程,以及相关反应的速率控制过程。结果表明:纳米Fe3O4负载铜绿假单胞菌对U(VI)的吸附过程符合准二级动力学模型(R2≥0.9995);膜扩散和粒子内部扩散是吸附的控制步骤;Bangham模型拟合结果表明粒子内部扩散不是唯一的速率控制步骤,而液相边界层和粒子外部传质过程对吸附的影响不能忽略;表观活化能为15.705kJ/mol。热力学试验结果表明:纳米Fe3O4负载铜绿假单胞菌对U(VI)的吸附服从Langmuir、Freundlich等温模型,表明吸附是一个单层覆盖与多层吸附相结合的过程;在298 K、303 K、308 K下Langmuir模型拟合最大吸附量分别为92.483 mg/g、103.875 mg/g、107.918 mg/g;吸附过程ΔH>0、ΔS>0、ΔG<0,表明吸附过程自发进行,为吸热过程,存在着各种化学键力和范德华力作用,化学吸附与物理吸附过程共存。

褐煤负载纳米FeS吸附材料制备及其除铬性能研究

矿山开采等过程排放的酸性含铬废水造成了严重的环境污染,纳米FeS虽然能迅速将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ),降低含铬废水毒性,但其易氧化、易团聚。褐煤具有良好吸附性能,且储量丰富、结构稳定,因此可以作为载体以增强纳米FeS的稳定性。采用超声沉淀法制备褐煤负载纳米FeS(nFeS-L)复合吸附材料,并检测其除铬性能。通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)对nFeS-L进行表征,利用单因素试验考察褐煤粒级、Na_2S物质的量浓度和铁硫物质的量之比对Cr(Ⅵ)和总铬去除率的影响,采用Box-Behnken响应曲面法研究各因素交互性影响,确定nFeS-L去除Cr(Ⅵ)和总铬的优化条件。结果表明:①超声沉淀法可将平均长度为40~80 nm的棒状纳米FeS负载于褐煤颗粒。②通过单因素试验发现当反应进行90 min时,nFeS-L对Cr(Ⅵ)和总铬的去除速率均趋于平缓,确定nFeS-L的较优制备条件为褐煤粒级0.18~0.25 mm,Na_2S物质的量浓度0.25 mol/L,铁硫物质的量之比2∶1,在此条件下Cr(Ⅵ)和总铬的去除率分别为79.3%和71.9%。③响应曲面试验拟合出Cr(Ⅵ)去除率和总铬去除率回归模型拒绝原假设值P均小于0.01,校正决定系数均大于0.9,说明模型达到显著水平,适用对Cr (Ⅵ)和总铬去除率进行分析、预测和优化。3个单因素对Cr(Ⅵ)和总铬去除率的影响均达到高度显著水平,且影响显著程度均为Na_2S物质的量浓度>铁硫物质的量之比>褐煤粒级,但3个因素彼此之间交互作用不显著。④经响应曲面法进一步优化制备nFeS-L条件为褐煤粒级0.18~0.25 mm,Na_2S物质的量浓度0.30 mol/L,铁硫物质的量之比2.5∶1,在此条件下Cr(Ⅵ)和总铬的去除率分别为87.5%和75.6%。

负载Fe_3O_4/TiO_2β-环糊精聚合物的制备及应用

实验采用β-环糊精与丙二酸反应获得一种β-环糊精(β-CD)的聚合物,通过分解负载法,将制得的Fe_3O_4/Ti O2磁性复合物负载到该聚合物上得到负载Fe_3O_4/Ti O2β-CD聚合物。制备聚合物的优化实验条件为:β-CD与丙二酸物质的量比为1:4,100℃下反应4h。当Fe_3O_4/Ti O2磁性复合物与丙二酸-β-CD聚合物质量比为1:5制备到的负载Fe_3O_4/Ti O2β-CD聚合物含钛量84577.16 mg·kg-1、含铁量12811.82 mg·kg-1,SEM表明它的粒径为0.033μm。该负载Fe_3O_4/Ti O2β-CD聚合物对罗丹明B的光催化降解效率为56.04%。对金属离子的吸附实验表明对Cr6+吸附率为59.64%,对Cu2+吸附率为71.02%。