Fe-Ce双金属氧化物常温脱除低浓度H2S

采用共沉淀法制备了Fe-Ce双金属氧化物脱硫剂,通过XRD、FTIR、N_(2)吸附-脱附和XPS对脱硫剂进行了表征。在常温下对H_(2)S质量浓度为607μg/L的H_(2)S-N_(2)混合气体进行脱硫研究,探讨了Ce与Fe的摩尔比和无水乙醇洗涤对脱硫剂在常温下脱硫性能的影响,考察了脱硫剂的再生性能。实验结果表明:Ce与Fe摩尔比为0.10、使用无水乙醇洗涤的脱硫剂具有最佳的脱硫性能,在脱硫精度为0.15μg/L的条件下穿透硫容达到203.7 mg/g。脱硫剂在常温下经过空气再生后,第1次再生的穿透硫容达到69.8 mg/g,约为新鲜脱硫剂的34.2%,3次再生脱硫剂的累计穿透硫容达333.0 mg/g。

层状双金属氢氧化物(LDH)去除磷酸盐的性能研究

我国水体特别是湖泊的富营养化与氮磷营养盐的超标排放有关.如果集中式污水处理厂的除磷效果不理想,将易引发尾水总磷超标,因此对污水处理厂二级处理过程的效能挖潜是当下污水处理厂提标改造的重点.层状双金属氢氧化物(LDH)是新型纳米吸附剂,可实现水体中磷元素的高效去除.研究中采用共沉淀法制备Mg/Al层状双金属氢氧化物(Mg/Al-LDH)及其煅烧产物(Mg/Al-LDO),通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)和Zeta电位等方法表征其组成和微观形貌,借助吸附动力学和吸附等温线探究Mg/Al-LDH和Mg/Al-LDO对磷酸盐的吸附特点和作用机理.结果表明:①当磷酸盐的初始质量浓度为10 mg/L(以P计)时,Mg/Al-LDH和Mg/Al-LDO对磷酸盐的吸附在2 h内快速增加并完成90%的吸附率,且它们的拟二级动力学模型(R^(2)值均大于0.999)比拟一级动力学模型能更好地模拟磷酸盐吸附过程,因而可以认为Mg/Al-LDH和Mg/Al-LDO的除磷过程主要通过化学吸附或化学键合来实现.②由于Mg/Al-LDH和Mg/Al-LDO的等温吸附数据更符合Langmuir等温吸附模型(R^(2)值均大于0.994),说明溶液中的磷酸根应以单分子层方式吸附在Mg/Al-LDH或Mg/Al-LDO上,它们在298 K下的最大饱和吸附量分别为84.5和122.7 mg/g.③Mg/Al-LDO在pH为3.0~11.0范围内具有的界面正电性,以及吸附磷酸盐后部分恢复原有层状结构的能力,使得Mg/Al-LDO在宽pH范围内具有比Mg/Al-LDH更强的脱磷能力.研究显示,Mg/Al-LDH和Mg/Al-LDO可实现含磷水样的高效快速去除,从而为今后市政污水处理技术的革新提供新思路.

锂铝层状双金属氢氧化物的制备及其锂脱嵌过程

锂铝层状双金属氢氧化物(Li/Al-LDHs)是一种适用于高镁锂比卤水中提锂的吸附剂,但其存在吸附容量偏低、吸附机理与适用条件不够清晰等问题。本工作以铝粉、氢氧化锂为原料制备Li/Al-LDHs,考察了适用条件下溶液中阴阳离子对吸附过程的影响并进行了不同溶液组成下的提锂性能测试,结合红外光谱测试和X射线光电子能谱等表征明晰了锂脱嵌机理。结果表明,Li/Al-LDHs在卤水中的最大吸附容量为8.350mg/g,阳离子选择性顺序为Li^(+)>Na^(+)>Mg^(2+)>Ca^(2+)>K^(+)。Li/Al-LDHs对Li^(+)的吸附符合Langmuir等温吸附模型和准二级吸附动力学模型,吸附过程主要是基于尺寸筛分效应进行的,Li^(+)进入吸附剂层间的空位后需要等量的阴离子(Cl^(-)、SO_(4)^(2-)等)进行电荷平衡,其吸锂容量随溶液体系总离子浓度的增加而变大,因此更适用于从高含盐量卤水中提锂。研究结果可为后续废旧金属铝制取Li/Al-LDHs用于盐湖卤水提锂提供技术参考。

多孔镍钴层状双金属氢氧化物阵列的制备及其电容性能

通过一步水热的方法在泡沫镍(NF)基底上生长了镍钴层状双金属氢氧化物(NiCo-LDHs)阵列。研究了Ni和Co的物质的量比对其晶相结构、形貌和电容性能的影响。在n(Ni)∶n(Co)=2∶2时获得高电容量和高循环稳定性的Ni_(2)Co_(2)-LDH有序致密的多孔纳米针阵列。在电流密度1 A·g^(-1)时,比电容高达2381 F·g^(-1);在电流密度10 A·g^(-1)时,电容率保持率为57.1%;4500次充放电循环后电容率保持高达60%。最后,以Ni_(2)Co_(2)-LDH@NF为正极,以活性炭为负极构建了非对称电容器。在电流密度为1 A·g^(-1)时,该非对称电容器的比容量为211.4 F·g^(-1)。在电流密度5 A·g^(-1)时,5000次充放电循环后电容保持率高达90%。在11.6 kW·kg^(-1)的功率密度下拥有73.1 Wh·kg^(-1)的能量密度。

钴镍双金属氢氧化物/石墨烯电控分离膜排异性回收废水中低浓度磷酸盐

采用滴涂结合电化学沉积两步法制备了一种具有优良电活性的三维花状钴镍双金属氢氧化物/石墨烯(CoNi-LDH/G)杂化膜,用于电控离子交换过程(electrically switched ion exchange,ESIX)吸附水溶液中低浓度的磷酸根(PO_(4)^(3-))离子。结合X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等对CoNi-LDH/G杂化膜进行形貌、组成及结构表征。采用电化学方法考察了该杂化膜在不同吸附电压、不同初始浓度、共存离子及不同pH值条件下对PO_(4)^(3-)吸附性能的影响。实验结果表明:通过调节氧化还原电位,即使在低浓度下,杂化膜对PO_(4)^(3-)也具有良好的吸附性能,且可以在较宽的pH值(4~10)范围内使用,同时受共存离子及其浓度变化影响甚小。此外,G对PO_(4)^(3-)的吸附容量为1.10 mg·g^(-1),CoNi-LDH对PO_(4)^(3-)的吸附容量为11.74 mg·g^(-1),二者吸附容量之和小于CoNi-LDH/G对PO_(4)^(3-)的吸附容量(16.25 mg·g^(-1))。同时,结合O1s的XPS数据分析发现,CoNi-LDH/G杂化膜对PO_(4)^(3-)的吸附过程除了层间阴离子交换、PO_(4)^(3-)与层板金属离子配位的配体交换外,还存在G与CoNi-LDH之间的协同效应。

双金属氧化物负载对污泥生物炭吸附重金属Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的影响

纯污泥生物炭由于其比表面积较低等导致其去除水中污染物的能力有限,需要对污泥生物炭进行改性强化其对污染物的去除.本文采用污泥生物炭负载层状双金属氧化物强化污泥生物炭吸附水中重金属.考察了金属组合,金属离子比例,负载金属浓度和焙烧温度对双金属氧化物(LDO)强化污泥生物炭(ASB)吸附水中重金属的影响,进而确定双金属氧化物-污泥生物炭复合材料(LDO-ASB)的制备方法.同时对制备的LDO-ASB进行表征并与ASB相比,探讨了双金属氧化物的负载对污泥生物炭的重金属吸附性能的影响机制.结果表明,Mg^(2+)和Fe^(3+)组合制备的LDO-ASB较其他金属组合具有更好的Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附能力.在Mg^(2+)∶Fe^(3+)物质的量比为3∶1,Mg^(2+)的负载浓度为0.4 mol·L^(−1),焙烧温度为500℃的条件下制备的(Mg/Fe)LDO-ASB对Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附量分别为149.72 mg·g^(−1)和183.69 mg·g^(−1),较ASB的吸附能力有显著的提高.材料的表征结果显示,Mg和Fe以氧化镁和三氧化二铁的形态负载在污泥生物炭表面,负载后污泥生物炭表面粗糙,加大了细纹隧道,同时也增加了—OH官能团的含量,进而强化了污泥生物炭的重金属吸附能力.

赤泥基层状双金属氢氧化物合成工艺及应用

赤泥是铝土矿炼制氧化铝过程中产生的高碱性废料,随着铝工业的高速发展,世界范围内赤泥年排放量已严重超过环境负荷,造成了巨大的处置压力和污染风险,赤泥的高效资源化利用迫在眉睫。由赤泥制备层状双金属氢氧化物(LDH)是当前国内外重点关注的一个循环路径,具有大规模工业化潜力。文章论述了赤泥基LDH合成工艺及应用研究进展,发现其主要的合成工艺有共沉淀法、煅烧水化法和机械化学合成法,合成的赤泥基LDH类型受铝土矿成分及冶炼工艺影响显著。赤泥基LDH通常被用作吸附剂去除水体无机阴离子及捕获CO_(2),同时也是一种新型环保型无卤阻燃添加剂。赤泥基LDH还是一种优异的光催化剂,赤泥中杂质(Fe_(2)O_(3))的引入导致局部构筑异质结构,有利于光敏电子和空穴物种的分离与传递。最后文章提出如下展望:(1)在双碳目标背景下,赤泥基LDH的制备符合“循环经济”等可持续发展目标,具有实际的大规模应用潜力,未来应大力推进合成及应用方面的研究;(2)未来应重点研究如何进一步优化合成工艺,提高产率,增强可持续性(如引入其他废弃物作为二价金属源),提高合成专一性,以及如何降低赤泥基LDH在应用过程中的环境风险;(3)明晰LDH结构与应用效果的“构效关系”,针对赤泥基LDH非纯净体系这一特性,扬长避短,发挥异质结构的优势,实现更高效的应用。

层状双金属氢氧化物活化过硫酸盐在水处理中的应用

基于硫酸根自由基的高级氧化技术(SR-AOPs)具有宽pH耐受性、强氧化性以及方便操作性等优势而受到关注。层状双金属氢氧化物(LDHs)因其独特的层状结构优势、层板组成可调控性、结构记忆效应和阴离子可交换性等特性,在活化过硫酸盐方面表现出良好的活性和催化优势。本论文重点综述了LDHs及其复合材料作为非均相催化剂活化过硫酸盐在水污染处理领域的应用现状,最后,对LDHs催化体系持续改进以及未来研究方向进行了展望。

镁铝双金属氧化物吸附Cr(Ⅵ)和废吸附剂对有机染料去除性能的研究

吸附法是一种去除水体中Cr(Ⅵ)的有效方法,但对废吸附剂的处置仍是一个非常棘手的问题。本研究通过简单水热-煅烧法制备了镁铝双金属氧化物吸附材料(MgAlO),研究了该材料对水体中Cr(Ⅵ)的吸附效果并评估了含Cr(Ⅵ)废吸附剂(Cr-MgAlO)对有机染料的去除性能。吸附实验结果表明,当材料投加量为1.0 g/L、初始pH=5.5时,MgAlO对Cr(Ⅵ)的最大吸附量达到95.2 mg/g。拟合结果表明,MgAlO对Cr(Ⅵ)的吸附行为符合假二级吸附动力学模型,说明吸附过程以化学吸附为主。材料的表征结果表明,吸附结束后MgAlO恢复了水滑石结构且层间存在CrO_(4)^(2-),高温能够加快MgAlO恢复水滑石结构。此外,含Cr(Ⅵ)的废吸附剂(Cr-MgAlO)对甲基橙(MO)的去除率达到75.6%,循环使用5次后去除率未见明显下降。本研究合成的MgAlO在处理Cr(Ⅵ)废水方面有潜在应用前景,为含Cr(Ⅵ)废吸附剂的处置和资源化利用提供了新思路。

用超声衰减谱测量层状双金属氢氧化物粒度分布的方法

层状双金属氢氧化物(LDHs)作为一种性能优良的非贵金属电催化剂,在提高析氧反应速率、降低制氢成本等方面具备巨大优势,其粒度大小直接影响催化活性位点的有效暴露面积和本征结构,很大程度上决定了LDHs电催化析氧反应的活性时间和催化效率.因此,实现对LDHs粒度分布的在线检测对LDHs的合成控制与活性提升具有重要意义.根据LDHs粒度小、形貌特殊的特点,本文建立了一种基于超声衰减谱在线测量其在悬浮体系中粒度分布(PSD)的方法,该方法在LDHs粒度表征领域的应用尚属首次.利用超声衰减谱法对LDHs悬浮体系粒度分布进行测量的最大难点是传统ECAH模型需要首先已知难以获得的体系分散相和连续相的物性参数.本文采用主成分分析(PCA)结合误差反向传播(BP)神经网络建立了预测模型,并引入遗传算法(GA)对模型进行优化,解决了超声衰减谱法的难点,通过CoFeAl-LDH悬浮体系进行了验证.结果表明,PCA-GA-BP神经网络能有效对LDHs在悬浮体系中的粒度分布进行在线预测,预测值与真实值的峰形重合度高,峰高偏差小,两者的均方误差MSE为0.1497,模型拟合优度R2=0.9768,说明该方法可作为在线测量LDHs粒度分布的有效方式.

泡沫镍原位生长普鲁士蓝类似物构筑镍铁双金属氧化物催化剂的氧析出反应性能研究

开发高性能、低成本的氧析出反应(OER)催化剂对促进电解水制氢降低电耗、提高经济性具有重要意义。以导电泡沫镍为基底,采用冰水浴法原位生长镍铁普鲁士蓝类似物,氧化制备了镍铁双金属氧化物催化剂。分别采用X射线衍射、扫描电镜、高分辨率透射电镜和X射线光电子能谱方法对催化剂的物相组成、微观形貌和表面化学状态进行了表征,并采用电化学测试表征了催化剂的OER催化性能。结果表明,当氧化温度为200℃、氧化时间为2 h时,制备的催化剂中镍铁双金属氧化物高度分散在泡沫镍基底上,纳米颗粒最小,平均粒径为71 nm,可暴露的催化反应活性位点多,表现出最优的OER催化性能。该催化剂在1.0 mol/L的KOH电解液中,电流密度为10 mA/cm^(2)时,过电位仅为272 mV,并在电流密度为100 mA/cm^(2)时稳定运行了40 h,表现出优异的OER电化学稳定性。

钴铜层状双金属氢氧化物合成及其催化还原对硝基苯酚性能的研究

开发高效催化材料降解硝基有机污染物,对于推动绿色化学和化工的发展具有重要的意义。为此,研究了水浴法合成的钴铜层状双金属氢氧化物(CuCo-LDHs)将对硝基苯酚(4-NP)催化还原为对氨基苯酚(4-AP)的反应过程;通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子体光谱仪(ICP),对材料的晶体结构、表面形貌等进行了表征;同时系统性研究了催化剂用量,4-NP的初始浓度、反应温度及硼氢化钠(NaBH4)浓度对CuCo-LDHs催化还原性能的影响。研究结果表明:CuCo-LDHs在催化还原4-NP的反应中表现出较高的催化活性,且反应条件温和,产物无污染。在室温及反应时间为3 min条件下,10 mg CuCo-LDHs可将100 mL 0.10 mmol/L的4-NP有效还原,转化率可达到95%。最后对CuCo-LDHs催化还原4-NP生成4-AP的反应机理进行了分析讨论。

基于NiZn层状双金属氢氧化物制备高效电催化CO_(2)还原的原子分散Ni-N-C催化剂

大气中CO_(2)浓度不断上升导致大量的环境问题,如冰川融化、温室效应、极端天气等,利用电化学方法将CO_(2)经还原反应(CO_(2)RR)转化为有价值的燃料或化学品是解决该问题的可行策略.由于CO_(2)具有稳定的化学键(C=O,806 kJ mol^(-1)),需设计具有优异活性和高选择性的催化剂.近年研究结果表明,过渡金属锚定在N掺杂碳载体上而制得的催化剂(M-N-C)具有较高的原子利用率、独特的活性金属中心电子结构以及存储量丰富,因而被认为是CO_(2)还原为CO的理想电催化剂.目前已经提出了多种方法来制备M-N-C催化剂,包括原子层沉积、基于金属-有机骨架的离子交换、基于载体修饰策略的吸附固化和受限热解.然而,这些方法存在制备过程繁琐或难以大规模生产的问题.同时,采用高温热解制备的M-N-C催化剂,金属活性位点易被其致密的结构包裹,难以完全暴露出来.但有效的活性位点对M-N-C的催化性能起着至关重要的作用,因此有必要研制一种简便、高效的方法来抑制金属原子聚集.超薄二维碳骨架已被证明可以缩短反应物的扩散路径并有利于暴露催化剂活性位点.本文将NiZn层状双金属氢氧化物(NiZn-LDHs)在多羟基化合物中进行剥离形成单层,同时通过控制单层NiZn-LDHs、多羟基化合物和三聚氰胺共同热解,宏量化制得Ni-N-C催化剂.X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)结果表明,在焙烧过程中,可通过改变单层NiZn-LDHs在多羟基化合物中的含量控制Ni-N-C材料中镍纳米颗粒的生成;焙烧过程中Zn挥发能使Ni-N-C材料形成更多中孔,增加碳骨架比表面积和孔径.中孔通道和碳基底超薄特性结合可以促进CO_(2)向内部活性位点扩散,增加反应物与活性位点的接触.XPS结果表明,Ni-N-C材料中Ni原子通过与N配位,锚定在超薄碳骨架上,且存在Niδ+中心(0<δ<2).X射线近边吸收和扩展X射线吸收精细结构分析表明,Ni-N-C-1中的Ni处于低价态(0<δ<2),这与XPS分析一致,且Ni为原子级分散;小波变换分析表明,Ni和N的配位数为3.9.利用H型电解池评估Ni-N-C材料电催化CO_(2)还原性能表明,Ni-N-C-1具有优异的CO_(2)还原活性,在-0.6至-1.0 V电位范围内,FE_(CO)都大于90%,且在-4.9 V时,FE_(CO)为95.2%,CO电流密度为24 mA cm^(-2);在-0.8 V电位,工作25 h后Ni-N-C-1的CO电流密度基本保持不变,说明Ni-N-C-1为稳定的CO_(2)RR催化剂.通过密度泛函理论计算研究了Ni-N-C材料电催化CO_(2)还原为CO的电化学演化历程,结果表明,该反应过程分四个步骤:CO_(2)吸附到单个Ni原子位点上;转移形成*COOH的质子/电子对;*COOH在释放H_(2)O的同时获得质子形成*CO;*CO从Ni位点解吸.相应步骤的吉布斯自由能分别为0.54,1.69,-0.99和-0.98 eV.Ni-N-C中Ni原子与配位N原子之间的强相互作用导致Ni原子的电子损失,Ni原子有0.85 e缺陷,周围的N原子有0.15 e堆积,这有利于CO_(2)的吸附.总之,本文采用单层NiZn-LDHs为金属源,开发了一种简便且可宏量化制备CO_(2)RR单原子催化剂的新方法.

石墨烯纳米筛负载钴铁双金属层状氢氧化物的制备及其在重金属离子电化学传感中的应用

本文采用自组装-碳热造孔-刻蚀的方法将钴铁双金属层状氢氧化物(Co_(3)FeLDH)与石墨烯纳米筛(HG)复合,进而制备了基于Co_(3)FeLDH/HG复合材料的电化学传感器,用于同时检测水中Pb^(2+)、Cd^(2+)和Zn^(2+)。由于HG的高比表面积、多孔性和良好的导电性,以及Co_(3)FeLDH阵列结构对重金属离子的强亲和性,所制备传感器表现出良好的分析性能。实验结果显示,Pb^(2+)与Cd^(2+)的峰电流与浓度在1~1500μg·L^(-1)、Zn^(2+)峰电流与浓度在5~1800μg·L^(-1)范围线性关系良好,方法对Pb^(2+)、Cd^(2+)和Zn^(2+)的检测限分别达2.41 nmol·L^(-1)、4.45 nmol·L^(-1)和15.38 nmol·L^(-1),大大低于世界卫生组织(WHO)允许的生活水中3μg·L^(-1)(27 nmol·L^(-1))、10μg·L^(-1)(48 nmol·L^(-1))和1 mg·L^(-1)(33 mmol·L^(-1))的阈值。所制备的电化学传感器具有良好的稳定性和重现性,在环境分析检测方面具有良好的应用前景。

锰(Mn)钴(Co)双金属负载石墨相氮化碳活化过硫酸盐用于非自由基主导的高级氧化(AOP)降解污染物研究

采用两步煅烧法成功制备了钴锰双金属氧化物负载的石墨相氮化碳(CMCN)。锰氧化物主要以Mn3O4和MnCO3形式存在,钴氧化物以CoO形式存在。由于g-C_(3)N_(4)的存在,金属Mn和Co都分布均匀没有出现团聚现象。XPS表征结果表明,Co和Mn都具有2个价态存在于CMCN中,并且保持了g-C_(3)N_(4)的结构单元。通过对罗丹明B降解评估催化剂CMCN的催化降解性能。结果表明,在Mn和Co的协同作用下,罗丹明B降解率在1 min可达到99%以上。电子顺磁共振和淬灭试验表明,非自由基氧化(1O2)在罗丹明B降解过程中占主导地位。

钴铝双金属氧化物的制备及其对盐酸金霉素的去除

采用“共沉淀-煅烧法”制备钴铝层状双金属氧化物(CoAl_(400)@LDO),将其用于吸附水中的盐酸金霉素(CTC·HCl)。采用X射线衍射光谱(XRD)、红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)等表征方式对CoAl_(400)@LDO吸附盐酸金霉素前后的微观结构进行系统表征,并研究污染物初始质量浓度、吸附温度及吸附时间对盐酸金霉素吸附性能的影响。结果表明,吸附过程符合Langmuir模型和准二级动力学模型,最大吸附量为74.06 mg·g^(-1)。此外,结合XRD、FT-IR和SEM分析可知CoAl_(400)@LDO对CTC·HCl的去除机制主要为络合作用。

构建用于光热催化CO_(2)还原的MIL-68(In)衍生的Pd_(x)In_(2-x)O_(3)双金属氧化物催化剂

将CO_(2)途径逆水煤气反应(RWGS)光热催化转化为CO是应对能源和环境挑战的一种有前途的方法.为了寻求更高效的CO_(2)转化的催化剂,利用水热法合成的1,4-苯二羧基(2-)-ΚO1]羟基铟(MIL-68 (In))作为牺牲模板再煅烧的方式合成了Pd_(2-x)In_(x)O_(3)双金属氧化物.通过扫描电子显微镜(SEM)、X线衍射(XRD)等表征手段对体系的形貌以及物相进行了分析;固体漫反射(DRS),光致发光(PL)、瞬态光电流(TPR)、电化学阻抗(EIS)等表征手段对体系光电性能进行了分析.改性后的Pd_(2-x)In_(x)O_(3)双金属体系相较于In_(2)O_(3)在CO_(2)加氢实验中的转化效率提升了约66倍.Pd的引入不仅促进了大量氧空位(Vo)的生成,为光热催化CO_(2)还原提供大量的吸附活化位点,还可作为杂质能级缩减In_(2)O_(3)的带隙,极大降低了驱动光催化过程的能垒.Pd和Vo良好的协同效应使得体系拥有较高的光热转化效率,表明其在CO_(2)还原反应中的应用潜力.

Mg-Al层状双金属氧化物催化臭氧降解阿特拉津的性能研究

采用水热沉淀-煅烧法在煅烧温度为400℃和Mg与Al物质的量比为3时制得Mg_(3)Al-400复合材料,通过SEM、FT-IR和XPS等分析Mg_(3)Al-400复合材料的形貌结构和理化组成,考察运行参数对其催化臭氧降解阿特拉津(ATZ)的影响。结果表明:Mg_(3)Al-400具有优异的催化臭氧降解ATZ性能,当其投加量为350 mg/L,ATZ质量浓度为5 mg/L,溶液初始pH值为6时,反应3 min后ATZ的去除率高达99%。此外,Mg_(3)Al-400在5次循环后仍具有较好的稳定性。自由基抑制试验表明·O_(2)-和·OH对ATZ的降解起到关键作用。对降解过程和反应机理分析可知,表面Mg—OH是其发挥催化作用的活性位点。

镁铝层状双金属氢氧化物及其煅烧产物对水体W(Ⅵ)的吸附特征与机制

采用微波陈化法制备了物质的量比为2:1的硝酸型镁铝层状双金属氢氧化物(LDH),系统地研究了LDH及其煅烧产物(CLDH)对W(Ⅵ)的吸附特征,并通过对吸附W(Ⅵ)前后LDH和CLDH的结构进行表征阐明相关吸附机制.LDH和CLDH对W(Ⅵ)的吸附动力学更符合拟二级动力学模型,表明化学吸附是决定吸附速率的关键.LDH和CLDH对W(Ⅵ)具有较高的亲和性,最大吸附量分别达176.0,124.5mg/g,远高于同类LDH.LDH吸附W(Ⅵ)的最佳pH值范围为4.0~10.0,酸性条件有利于CLDH吸附W(Ⅵ).综合对比,LDH具有更高的吸附容量、更快的吸附速率以及更弱的水质影响(Mg、Al溶出低,pH变化小),更适宜用于W(Ⅵ)吸附.LDH吸附W(Ⅵ)的主要机制包括离子交换、外层络合和内层络合,而CLDH对W(Ⅵ)的吸附机制还包括重构层状结构时仲钨酸盐(W_(7)O_(24)^(6-))的插层作用.以上结果表明,采用微波法合成LDH和CLDH均可高效地吸附污染水体的W(Ⅵ),是一类性能优越的W(Ⅵ)吸附材料.

介孔二氧化硅/金属氧化物的复合催化剂设计研究进展

有序介孔材料具有比表面积高、孔径较大、孔径及孔的形状可调、孔表面易于修饰以及形貌多样可控等优点,是一种良好的载体。研究发现,将金属氧化物负载在介孔材料可以极大地提高金属的催化性能。综述了单金属氧化物催化剂和双金属氧化物催化剂以及双金属催化剂在介孔二氧化硅材料上负载的方法,为之后的发展提供参考。