铁锰双金属氧化物对过硫酸氢钾降解酸性橙7的催化效果

为了发挥均相体系中过渡金属元素对PMS（过硫酸氢钾）的催化效果,同时解决存在的金属离子污染的问题,以AO7（酸性橙7）为目标污染物,研究了采用溶胶-凝胶法（sol-gel method）制备Fe-MnOx（铁锰双金属氧化物）催化剂催化PMS的效果及降解机理.结果表明：ρ（Fe-MnOx）由50 mg/L升至200 mg/L后,35 min时AO7降解率由53.74%升至96.65%;继续升高ρ（Fe-MnOx）,AO7降解率提升效果不明显.随着ρ（PMS）0（PMS初始质量浓度）的升高,AO7的降解率变化趋势与之相同;而随着ρ（AO7）0（AO7初始质量浓度）的升高,AO7降解率有所下降.分别投加EA（乙醇）、TBA（叔丁醇）这2种捕获剂来验证体系氧化物种时发现,55 min时AO7降解率分别为79.40%和91.33%,氧化体系的主要氧化物种为·SO4^-（硫酸根自由基）和少量·OH（羟基自由基）.XRD（X射线衍射）和XPS（X射线光电子能谱）结果显示,Fe-MnOx催化剂中的Fe、Mn主要以Fe^3＋、Mn^2＋、Mn^4＋3种形式存在,Fe、Mn、O 3种元素中,Fe^3＋、Mn^2＋、Mn^4＋、O^2-和表面羟基氧的摩尔比分别为20.49%、26.46%、5.60%、32.51%和14.91%.研究显示,Fe-MnOx催化剂具有金属离子溶出量低、催化性能良好等优良性能,能够有效催化PMS生成自由基,对水中的污染物具有良好的降解效果.

Fe-MnO_x催化臭氧氧化甲基橙

实验以甲基橙为目标物,考察Fe-Mn Ox的催化效果,同时比较不同煅烧温度(300、400、500、600和700℃)、Fe/Mn混合比例(n(Fe)∶n(Mn)=1∶3、n(Fe)∶n(Mn)=1∶1和n(Fe)∶n(Mn)=3∶1)等制备条件对催化剂活性的影响,力求得到催化剂的最佳制备条件。结果表明:在400°C,n(Fe)∶n(Mn)=1∶1的制备条件下,Fe-Mn Ox催化剂对催化臭氧降解甲基橙表现出显著的催化活性,反应进行20 min后,甲基橙的去除率高达70.26%,较单独臭氧氧化提高了32.29%;加入叔丁醇(TBA)后,明显抑制甲基橙去除率,说明催化过程不仅存在羟基自由基反应机理,而且存在臭氧分子与吸附在催化剂表面的甲基橙直接反应的反应途径。为了进一步了解催化剂的催化活性和内部结构之间的内在关系,采用XPS、XRD、TEM和BET等检测技术对催化活性最好的Fe-Mn Ox催化剂进行表征。表征的结果显示:Fe-Mn Ox催化剂中存在Fe2O3、Fe O(OH)、Mn O2和Mn5O8,且催化剂结构呈不定晶型,结构疏散,表面孔隙多,比表面积高达117.81 m2/g。

Fe-MnO_x催化过氧化氢氧化酸性橙-7研究

采用共沉淀法制备Fe-MnO_x催化剂进行催化过氧化氢氧化降解酸性橙-7的研究,考察了酸性橙-7初始含量、催化剂投加量、溶液初始pH对酸性橙-7降解的影响,并探讨了反应机理。结果表明,H_2O_2的浓度为3.7 mmol/L、Fe-MnO_x投加量100 mg/L时,当酸性橙-7初始质量浓度高于15 mg/L时去除率随酸性橙-7含量升高而降低;酸性橙-7初始量浓度低于15 mg/L时去除率随酸性橙-7含量升高而升高。溶液初始pH对酸性橙-7的去除有显著影响,pH为2时酸性橙-7有最佳去除率42.4%。当反应溶液中加入羟基自由基抑制剂叔丁醇后,酸性橙-7的去除率明显降低,证明体系中的主要氧化物种为羟基自由基。

MnO_x助剂对Fe/SiO_2催化剂费-托合成制低碳烯烃动力学的影响

探讨了MnOx助剂对Fe/SiO2催化剂经由费-托反应（Fischer-Tropsch）制备低碳烯烃（FTO）的影响。通过浸渍法制备了Fe20/SiO2和Fe20-Mn1.0/SiO2催化剂,结果表明MnOx助剂显著提升了CO转化率和C2～C4烯烃的时空收率。程序升温吸附实验表明MnOx助剂增加了Fe基催化剂表面碱性,促进了CO的解离吸附。运用幂指数模型,研究了Fe20/SiO2和Fe20-Mn1.0/SiO2催化剂上FTO反应动力学,得到了各产物生成活化能与H2/CO反应级数。最后,结合动力学研究与程序升温表征结果,对Fe基催化剂FTO反应机理,尤其是MnOx助剂提高Fe20/SiO2催化剂上低碳烯烃选择性的作用进行了讨论。

Fe对MnO_x催化剂低温SCR脱硝性能的影响

采用共沉淀法制备一系列Fe改性的MnOx催化剂,在固定床模拟燃煤烟气气氛下考察其脱硝活性,同时借助N2吸附及XRD等研究Fe添加对MnOx催化剂低温SCR脱硝活性的促进机理。结果表明,Fe的添加显著提高了MnOx的低温NOx转化率,并将其活性温度窗口向低温段拓宽了55℃;其中,Fe0.3Mn0.7Ox催化剂在30 000h-1下具有最佳低温SCR活性,自90℃其NOx转化率均高于95%;铁、锰组分间的协同作用能提高催化剂中锰氧化物的分散度,增大催化剂的比表面积和比孔容并优化其孔径分布,进而提高MnOx催化剂的低温SCR脱硝活性。

Fe、Ce改性锰钛催化剂的制备及其低温脱硝性能研究

为解决目前高温脱硝催化剂温区窄、易失活和中毒的问题,制备了Fe,Ce改性的MnOx-TiO2低温脱硝催化剂。0.08Fe0.05Ce/MnOx-TiO2催化剂脱硝效率达到90%以上的温区最宽,达到了99~374℃。XRD、BET测试表明催化剂的活性组分在TiO2载体上的分散性提高,催化剂的比表面积增加。XPS分析结果表明催化剂表面化学吸附氧增加,Mn以MnO2和Mn2O3的形式存在,Ce和Fe的加入促进了MnO2和Mn2O3之间的转化,有利于脱硝反应的进行。H2-TPR、NH3-TPD分析结果表明催化剂表面的弱酸和中强酸含量提高,低温氧化还原能力提高。