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分阶段加料熔融法制备Fe1-xO基氨合成催化剂的研究
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作者 黄仕良 程田红 +1 位作者 韩文锋 刘化章 《化肥工业》 CAS 2016年第6期19-24,共6页
采用熔融法制备Fe_(1-x)O基氨合成催化剂,根据氧化物助催化剂的熔点、晶型和酸碱性等性质,考察了催化剂制备过程中助催化剂按顺序分阶段加料的方式对催化剂活性及热稳定性的影响。结果表明,助催化剂的添加顺序对催化剂氨合成活性有一定... 采用熔融法制备Fe_(1-x)O基氨合成催化剂,根据氧化物助催化剂的熔点、晶型和酸碱性等性质,考察了催化剂制备过程中助催化剂按顺序分阶段加料的方式对催化剂活性及热稳定性的影响。结果表明,助催化剂的添加顺序对催化剂氨合成活性有一定的影响;助催化剂按其酸碱性顺序加入对催化剂氨合成活性有一定的影响,其中先加碱性助催化剂制备的催化剂的耐热稳定性高于其他方法制备的催化剂;助催化剂钒和钨以其钙盐形式引入比以钾盐形式引入所得催化剂的耐热活性高。 展开更多
关键词 熔融法 氨合成 fe1-xo基催化剂 制备方法
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Fe_(1-x)O基氨合成催化剂高活性机理初探 被引量:14
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作者 刘化章 李小年 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第1期79-86,共8页
由Fe1 xO催化剂的发现所引伸的新课题及其中潜在的科学暗示 ,特别是Fe1 xO基催化剂的高活性机理有待深入研究 .本文根据催化剂的还原性能和表面性质及其与催化活性的关联 ,从Fe1 xO的化学和物理性质出发 ,对Fe1 xO催化剂的高活性机理提... 由Fe1 xO催化剂的发现所引伸的新课题及其中潜在的科学暗示 ,特别是Fe1 xO基催化剂的高活性机理有待深入研究 .本文根据催化剂的还原性能和表面性质及其与催化活性的关联 ,从Fe1 xO的化学和物理性质出发 ,对Fe1 xO催化剂的高活性机理提出了一些初步认识 .催化剂前驱体由Fe3 O4改变为Fe1 xO ,首先使得催化剂的还原易于进行 ,还原温度降低 ,还原速度加快 ,还原出水量减少 ;其次 ,改变了助催化剂在催化剂中的分布 ,从而改变了还原后催化剂的表面性质如表面酸覆盖度和碱覆盖度及其相对比例 ,形成了表面酸碱协同作用 ,促进了表面重构 ,降低了N2 的脱附活化能 ,削弱了H2 的强化学吸附 .这些变化导致催化剂活性提高 ,同时这些变化都是由Fe1 xO的化学和物理性质引起的 ,只有维氏体单独存在于催化剂中催化剂才具有高活性 .提出了H2 的强化学吸附与催化剂表面酸碱度有关的观点 . 展开更多
关键词 氨合成 fe1-xo基催化剂 高活性 还原性质 表面性质
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费-托合成Fe1-xO基和Fe3O4基熔铁催化剂比较
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作者 沈菊李 刘化章 +2 位作者 李小年 胡樟能 张天明 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期219-220,共2页
在H2与CO的摩尔比2.0、温度553~593 K、压力1.4MPa,空速12600h-1的条件下,研究了Fe1-xO基和Fe3O4基熔铁催化剂的费-托合成反应催化性能,结果表明,Fe1-xO基熔铁催化剂的活性温度低于Fe3O4基熔铁催化剂,水汽变换反应的相对活性低于Fe3O4... 在H2与CO的摩尔比2.0、温度553~593 K、压力1.4MPa,空速12600h-1的条件下,研究了Fe1-xO基和Fe3O4基熔铁催化剂的费-托合成反应催化性能,结果表明,Fe1-xO基熔铁催化剂的活性温度低于Fe3O4基熔铁催化剂,水汽变换反应的相对活性低于Fe3O4基催化剂.Fe1-xO基催化剂比Fe3O4基催化剂降低了蜡的选择性,特别是降低了有机含氧物的选择性,而提高了汽、柴油的选择性.Fe1-xO基催化剂可以比Fe3O4基催化剂多得到13%的C5+重质烃,而Fe3O4基熔铁催化剂比Fe1-xO基熔铁催化剂更适合低碳醇的合成. 展开更多
关键词 费-托合成 fe1-xo熔铁催化剂 fe3O4熔铁催化剂
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助催化剂对Fe_(1-x)O基氨合成催化剂热稳定性的影响 被引量:1
4
作者 吴勇军 胡樟能 +2 位作者 朱加清 骆燕 刘化章 《工业催化》 CAS 2009年第9期67-70,共4页
采用梯级升温耐热和层叠添加助催化剂技术,运用XRD、BET和SEM表征方法,研究助催化剂对Fe_(1-x)O基氨合成催化剂热稳定性的影响。结果表明,多助剂的Fe_(1-x)O基氨合成催化剂晶粒随温度升高而长大,比Fe_3O_4基催化剂晶粒小且长大缓慢;孔... 采用梯级升温耐热和层叠添加助催化剂技术,运用XRD、BET和SEM表征方法,研究助催化剂对Fe_(1-x)O基氨合成催化剂热稳定性的影响。结果表明,多助剂的Fe_(1-x)O基氨合成催化剂晶粒随温度升高而长大,比Fe_3O_4基催化剂晶粒小且长大缓慢;孔径和孔容随温度升高而减小。K_2O和CaO能提高催化剂活性,但不利于热稳定性,CaO和Al_2O_3能均匀分散催化剂晶粒,M既能提高催化剂活性,又能增强其耐热性。 展开更多
关键词 催化化学 fe1-xo基催化剂 催化剂 热稳定性 氨合成
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助催化剂对Fe_(1-x)O基氨合成催化剂性能的影响 被引量:3
5
作者 陈志军 严海宇 +1 位作者 蓝国钧 刘化章 《工业催化》 CAS 2013年第5期41-45,共5页
利用高温熔融法制备系列Fe1-xO基催化剂,考察助催化剂对氨合成熔铁催化剂性能的影响。采用阶梯升温还原实验、H2热重实验、低温N2物理吸附和SEM-EDS等表征催化剂活性、还原性、耐热性和物理结构。结果表明,助催化剂M1的掺杂能够提高催... 利用高温熔融法制备系列Fe1-xO基催化剂,考察助催化剂对氨合成熔铁催化剂性能的影响。采用阶梯升温还原实验、H2热重实验、低温N2物理吸附和SEM-EDS等表征催化剂活性、还原性、耐热性和物理结构。结果表明,助催化剂M1的掺杂能够提高催化剂活性和耐热性,助催化剂M2的掺杂显著提高催化剂的还原性能。 展开更多
关键词 催化化学 fe1-xo基催化剂 氨合成 催化剂
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Fe_(1-x)O基氨合成催化剂还原性能的研究 被引量:8
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作者 李小年 傅冠平 +1 位作者 刘化章 陈诵英 《化学反应工程与工艺》 CAS CSCD 北大核心 1997年第2期157-164,共8页
具有维氏体(Wustite)相结构的Fe1-xO基催化剂低温还原性能明显优于传统的Fe3O4基催化剂,其还原诱导期短。在干气氛条件下,Fe1-xO基催化剂还原动力学可用“壳-核模型”描述。空速和温度明显影响Fe1-x... 具有维氏体(Wustite)相结构的Fe1-xO基催化剂低温还原性能明显优于传统的Fe3O4基催化剂,其还原诱导期短。在干气氛条件下,Fe1-xO基催化剂还原动力学可用“壳-核模型”描述。空速和温度明显影响Fe1-xO基催化剂的活化,而压力影响不如它们显著。在工业还原过程中宜采用“低温、低压、高空速、高氢” 展开更多
关键词 fe_1-xo催化剂 氨合成 还原性能 活化
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助催化剂对Fe_(1-x)O基费-托合成催化剂性能的影响 被引量:4
7
作者 蔡丽萍 刘化章 +4 位作者 唐浩东 胡樟能 郑遗凡 黄文宏 杨霞珍 《工业催化》 CAS 2006年第11期12-16,共5页
考察了助催化剂对Fe(1-x)O基合成熔铁催化剂反应性能的影响,并通过XRD和TPD对催化剂进行表征。结果表明,MnO可以使产物中甲烷选择性降低,低碳烯烃的选择性增加,(CO+H2)转化率下降。稀土氧化物M2O3(M=La、Nd、Pu等)的加入,... 考察了助催化剂对Fe(1-x)O基合成熔铁催化剂反应性能的影响,并通过XRD和TPD对催化剂进行表征。结果表明,MnO可以使产物中甲烷选择性降低,低碳烯烃的选择性增加,(CO+H2)转化率下降。稀土氧化物M2O3(M=La、Nd、Pu等)的加入,产物中甲烷的选择性降低,低碳烯烃的选择性增加,C5^+选择性增加。对于熔铁催化剂,较少量M2O3(质量分数为0.5%~1.0%)的加入可以使甲烷选择性由21.1%降到14.84%,低碳烯烃收率由31.20g·m^-3升高到40.91g·m^3,C5^+收率由45.52g·m^-3升高到59.61g·m^-3,但是较多量M2O3(质量分数为1.5%)的加入,(CO+H2)转化率大幅下降,(CO+H2)转化率仅为30.29%。XRD结果表明,加入MnO,Mn2^+部分取代了较大离子半径的Fe^2+的位置,晶胞参数变大;M2O3的加入,形成了新的晶相。TPD结果表明,低温脱附峰的面积在添加MnO或M22O3后明显减少,催化剂表面活性中心数目减少。 展开更多
关键词 F-T合成 氧化锰 稀土氧化物 fe(1-x)O熔铁催化剂
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Fe_(1-x)O基氨合成催化剂性能及其影响因素分析 被引量:2
8
作者 罗雄军 李小年 刘化章 《化肥工业》 CAS 2000年第3期22-24,36,共4页
催化剂表面有较多的α -Fe(111)晶面是Fe1-xO基催化剂高活性的本质 ,合适的助剂构筑更多的α -Fe(111)晶面和稳定这些高活性晶面是成功开发Fe1-xO基催化剂的技术关键。助剂Al2 O3 对母体相Fe1-xO还原的弱阻碍作用是Fe1-xO基催化剂易还... 催化剂表面有较多的α -Fe(111)晶面是Fe1-xO基催化剂高活性的本质 ,合适的助剂构筑更多的α -Fe(111)晶面和稳定这些高活性晶面是成功开发Fe1-xO基催化剂的技术关键。助剂Al2 O3 对母体相Fe1-xO还原的弱阻碍作用是Fe1-xO基催化剂易还原的主要原因 ,Fe1-xO对H2 的较强吸附等有利于Fe1-xO基催化剂的还原 ,但还原过程中粒度效应明显。助剂CaO有效地抑制了Fe1-xO的歧化。Fe1-xO基催化剂具有良好的抗热和抗毒稳定性 ,对含氧化合物的毒化恢复较快 。 展开更多
关键词 fe1-xo 催化剂 氨合成 催化活性
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Fe_(1-X)O基氨合成催化剂的化学特性及其工业应用 被引量:1
9
作者 胡樟能 傅冠平 《工业催化》 CAS 2002年第4期27-31,共5页
Fe1-XO基催化剂具有特殊维氏体相结构、高铁比、易还原、还原出水少且时间短、低温低压下活性高等特点。为充分发挥Fe1-XO基催化剂的优异性能 。
关键词 fe1-xo 氨合成催化剂 化学特性 工业应用 特性
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FeO基氨合成催化剂的机械性能研究 被引量:3
10
作者 林杰 胡樟能 刘化章 《工业催化》 CAS 2005年第3期6-9,共4页
对不同铁比值(Fe2+/Fe3+)催化剂母体的机械强度进行了研究,考察了各种条件下FeO基A301型催化剂与Fe3O4基A110 2型催化剂的机械强度。研究表明,催化剂母体机械强度随着Fe2+/Fe3+的增大而增强;相同条件下A301的机械强度优于A110 2,真密度... 对不同铁比值(Fe2+/Fe3+)催化剂母体的机械强度进行了研究,考察了各种条件下FeO基A301型催化剂与Fe3O4基A110 2型催化剂的机械强度。研究表明,催化剂母体机械强度随着Fe2+/Fe3+的增大而增强;相同条件下A301的机械强度优于A110 2,真密度是造成两者强度差异的主要原因;助催化剂的存在对强化FeO基催化剂机械强度有一定的积极作用。 展开更多
关键词 氨合成催化剂 机械强度 fe1-xo 磨耗率
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Fe_3O_4和Fe_(1-x)O的性质及其在氨合成催化剂中的应用
11
作者 李晓飞 祝一锋 +1 位作者 李小年 刘化章 《化工生产与技术》 CAS 2005年第4期17-22,共6页
Fe3O4和Fe1-xO是铁系氨合成催化剂的两种母体相。本文介绍了它们的晶体结构、还原机理以及在氨合成催化剂中助催化剂与它们不同的作用方式,综述了Fe1-xO基催化剂的工业应用及发展前景。
关键词 fe3O4 fe1-xo 铁系氨合成催化剂 晶体结构 还原机理 作用方式 四氧化三铁 维氏体
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Fe的原位掺杂对Pt/Silicalite-1催化丙烷脱氢反应性能的提升作用 被引量:1
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作者 沈姗姗 刘晓晖 +1 位作者 郭勇 王艳芹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第7期79-88,共10页
利用一步水热法制备了原位掺杂Fe的Silicalite-1分子筛载体,浸渍得到相应的Pt基催化剂,用于丙烷的直接脱氢反应。作为对比,也制备了Pt/Silicalite-1和共浸渍的Pt1Fe2/Silicalite-1催化剂。研究发现较之Pt/Silicalite-1催化剂,原位掺入Fe... 利用一步水热法制备了原位掺杂Fe的Silicalite-1分子筛载体,浸渍得到相应的Pt基催化剂,用于丙烷的直接脱氢反应。作为对比,也制备了Pt/Silicalite-1和共浸渍的Pt1Fe2/Silicalite-1催化剂。研究发现较之Pt/Silicalite-1催化剂,原位掺入Fe的Pt/Fe-Silicalite-1催化剂反应性能有了很大程度地提高,而共浸渍制备的Pt1Fe2/Silicalite-1催化剂反应性能有所降低。在Pt/Fe-Silicalite-1催化剂上,尽管丙烷的初始转化率略有降低,但丙烯的选择性和催化稳定性大幅提高。反应8h后丙烷转化率稳定在43.7%、丙烯选择性达到98.0%;且在80h内基本保持不变。深入表征发现Fe的原位掺入使得Pt物种配位饱和度提高,避免了丙烷的深度脱氢使得丙烯选择性提高、结焦速率降低;且通过Fe-Pt之间电子转移,使得Pt上的电子云密度增强,增强了丙烯的脱附能力,进一步降低了结焦速率。另外载体中的Fe位点可以锚定Pt,使得Pt物种不易聚集,从而进一步提高了Pt/Fe-Silicalite-1的稳定性,使得该催化剂在反应80 h后仍保持高转化率和选择性。 展开更多
关键词 丙烷脱氢 SILICALITE-1 Pt催化剂 fe原位掺杂
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一种吡啶二亚胺类铁催化剂的合成及乙烯低聚研究 被引量:14
13
作者 张志成 柯毓才 +2 位作者 吕英莹 崔楠楠 胡友良 《高分子学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第2期191-196,共6页
设计并合成了一种新型吡啶二亚胺类铁配合物 ,该配合物配体中将氟取代基和甲基取代基结合在一起 ,用于乙烯齐聚活性可以达到 10 7g molFe·h ,产物中 90 %以上是 1 丁烯 ,1 己烯和 1 辛烯等低碳数α 烯烃 .低聚反应温度对低聚活性... 设计并合成了一种新型吡啶二亚胺类铁配合物 ,该配合物配体中将氟取代基和甲基取代基结合在一起 ,用于乙烯齐聚活性可以达到 10 7g molFe·h ,产物中 90 %以上是 1 丁烯 ,1 己烯和 1 辛烯等低碳数α 烯烃 .低聚反应温度对低聚活性和低聚物分布有很大影响 ,随着反应温度的提高 ,齐聚活性降低 ,低聚物明显向低碳数分布移动 .随着Al Fe的增加 ,低聚活性先迅速增加 ,在Al Fe为 10 0 0时达到最大 ,然后又迅速降低 ;低聚物的分布基本不受Al Fe的影响 .比较了几种具有相似结构的化合物及其低聚性能与新合成的催化剂 ,讨论了配合物结构与低聚活性和低聚物性能之间的关系 .合适的邻位取代基位阻和取代基电子效应是决定催化剂活性和低聚物分布的主要因素 . 展开更多
关键词 合成 催化剂 胺类 吡啶 反应温度 低聚物 催化剂活性 配合物结构 取代 铁配合物 乙烯齐聚 1-丁烯 a-烯烃 1-辛烯 1-己烯 碳数分布 相似结构 电子效应 fe Al 化合物 性能 配体
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氨合成催化剂的进展 被引量:9
14
作者 刘化章 《工业催化》 CAS 2005年第5期1-8,共8页
Fe1-xO催化剂体系和钌催化剂的发现,标志着合成氨催化剂的研究取得了重大进展。Fe1-xO催化剂体系的发明,使氨合成催化剂的活性有了一个飞跃性的进步,为熔铁催化剂的发展注入了生机。钌催化剂的发明则有可能成为真正突破经历了近一个世... Fe1-xO催化剂体系和钌催化剂的发现,标志着合成氨催化剂的研究取得了重大进展。Fe1-xO催化剂体系的发明,使氨合成催化剂的活性有了一个飞跃性的进步,为熔铁催化剂的发展注入了生机。钌催化剂的发明则有可能成为真正突破经历了近一个世纪的铁催化剂的使用历史。由于钌的稀有和昂贵,要在工业上广泛应用,还需要做大量的研究。 展开更多
关键词 氨合成催化剂 fe3O4催化剂 fe1-xo催化剂 催化剂
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合成氨催化剂技术进展及工业应用 被引量:2
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作者 张宝军 王斯晗 +2 位作者 曲家波 孙淑坤 韩雪梅 《四川化工与腐蚀控制》 2003年第5期24-29,54,共7页
综述了主要合成氨催化剂 (传统熔铁催化剂、Fe1-xO基催化剂 ,钌基合成氨催化剂 )的研究和工业应用情况 ,并展望了其发展的趋势。
关键词 合成氨 催化剂 技术进展 工业应用 熔铁催化剂 fe1-xo基催化剂 催化剂
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氨分解制氢催化剂研究进展 被引量:6
16
作者 范清帅 唐浩东 +2 位作者 韩文锋 李林辉 刘化章 《工业催化》 CAS 2016年第8期20-28,共9页
随着环保法规日趋严格,清洁氢能的生产和应用引起关注,氨分解制氢是其中重要途径之一。综述Ru、Ni和Fe等氨分解催化剂的研究进展,Ru催化剂具有较高的催化活性,但由于资源有限和价格昂贵等因素使其在工业应用方面受到限制。以Fe和Ni为代... 随着环保法规日趋严格,清洁氢能的生产和应用引起关注,氨分解制氢是其中重要途径之一。综述Ru、Ni和Fe等氨分解催化剂的研究进展,Ru催化剂具有较高的催化活性,但由于资源有限和价格昂贵等因素使其在工业应用方面受到限制。以Fe和Ni为代表的非贵金属催化剂资源丰富,价格低廉,氨分解反应转化率高,具有潜在的工业应用前景。我国独创的新一代Fe_(1-x)O基新型熔铁催化剂是目前世界上活性最高的氨合成催化剂,根据微观可逆性原理,新型熔铁催化剂也是氨分解反应活性最好的制氢催化剂。 展开更多
关键词 催化化学 氢能 氨分解制氢 fe1-xo新型熔铁催化剂
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合成氨催化剂的研究进展
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作者 王立奎 《浙江工贸职业技术学院学报》 2008年第2期45-48,共4页
综述了合成氨工业催化剂从Fe_3O_4基到Fel-xO体系和钌催化剂的发展,表明Fel-xO催化剂体系的发明,使氨合成催化剂的活性有了长足的进步,而钌催化剂有望突破近一个世纪的铁催化剂的历史。结合氨合成的发展现状,提出合成氨催化剂的发展建议。
关键词 合成氨 fe3O4催化剂 fe1-xo催化剂 催化剂 发展
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超临界合成氨的研究
18
作者 唐浩东 刘化章 +2 位作者 韩文锋 卢春山 赵波 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期1705-1707,共3页
研究了在固定床反应器中Fe1-xO基催化剂超临界合成氨反应.筛选了17种超临界介质,探索了超临界合成氨的可行性.考察了反应温度的影响.研究发现在合成氨熔铁催化剂反应条件下,超临界介质都会发生分解,分解产物使催化剂活性降低.其中饱和... 研究了在固定床反应器中Fe1-xO基催化剂超临界合成氨反应.筛选了17种超临界介质,探索了超临界合成氨的可行性.考察了反应温度的影响.研究发现在合成氨熔铁催化剂反应条件下,超临界介质都会发生分解,分解产物使催化剂活性降低.其中饱和烷烃分解率最小,催化剂失活速率最慢,为较佳的反应介质.研究结果表明:超缶界介质的分解是造成催化剂活性降低的主要原因;超插界介质的加入,使合成氨的有效分压降低是出口氨含量降低的另一个原因;催化剂的活性温度是超临界合成氨的关键因素. 展开更多
关键词 超临界 合成氨 fe1-xo基催化剂
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