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纳米Pd@Fe/TiO_(2)光催化选择性还原硝酸盐和亚硝酸盐
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作者 丁佳锋 吴云艳 +5 位作者 李楚俏 温特尔 乐耀 严雯 孟芸娟 张杭君 《杭州师范大学学报(自然科学版)》 CAS 2024年第4期408-415,共8页
采用微波水热和光还原法制备了一系列三元Pd@Fe/TiO_(2)催化剂,用于紫外可见(UV-Vis)光还原硝酸盐和亚硝酸盐.与纯Fe/TiO_(2)相比,1%Pd@Fe/TiO_(2)在UV-Vis、缺氧和不添加氢源的条件下,表现出更强的光催化性能,在180 min内去除了93.4%... 采用微波水热和光还原法制备了一系列三元Pd@Fe/TiO_(2)催化剂,用于紫外可见(UV-Vis)光还原硝酸盐和亚硝酸盐.与纯Fe/TiO_(2)相比,1%Pd@Fe/TiO_(2)在UV-Vis、缺氧和不添加氢源的条件下,表现出更强的光催化性能,在180 min内去除了93.4%的硝酸盐和90.5%的亚硝酸盐.动力学符合一阶衰减模型,1%Pd@Fe/TiO_(2)的最优速率常数分别是Fe/TiO_(2)和TiO_(2)的3.16和4.92倍.活性的增强源于Fe和TiO_(2)之间的肖特基势垒对光谱吸收范围的扩展和Pd的表面等离子共振(SPR)效应.1%Pd@Fe/TiO_(2)的重复性测试表明,样品具有较高的稳定性.此外,研究了Pd负载量对硝酸盐选择性的影响,并对光催化脱氮机理进行了讨论. 展开更多
关键词 硝态氮 pd@fe/TiO_(2) 光催化脱硝 紫外可见光 还原机制
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Fe^(2+)-PDS调理-水平电场脱水工艺对疏浚底泥脱水性能的影响
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作者 朱书源 王毅力 《环境工程技术学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期2192-2203,共12页
针对高含水率疏浚底泥限制其后续处置的问题,应用Fe^(2+)-过二硫酸盐(PDS)调理-水平电场脱水(HED)工艺处理底泥样品,研究响应曲面法对Fe^(2+)-PDS调理-HED工艺操作参数(Fe^(2+)及PDS的投加量、电压、通电时间)的优化,分析调理过程底泥... 针对高含水率疏浚底泥限制其后续处置的问题,应用Fe^(2+)-过二硫酸盐(PDS)调理-水平电场脱水(HED)工艺处理底泥样品,研究响应曲面法对Fe^(2+)-PDS调理-HED工艺操作参数(Fe^(2+)及PDS的投加量、电压、通电时间)的优化,分析调理过程底泥形貌及性质的变化以及工艺各阶段(调理、重力沉降、电脱水)底泥水分及有机组分的沿程变化。结果表明:1)Fe^(2+)和PDS调理底泥时,最佳投加量分别为4和10 mg/g(以TSS计),HED阶段最佳通电时间为80 min,最佳电压为45 V,在上述参数下,脱水底泥含水率由原泥的88.55%降至55.15%。2)在调理阶段,底泥结合水含量由0.44 g/g(以干固体计,全文同)降至0.28 g/g,胞外聚合物(EPS)中蛋白质和多糖总量增加,黏液层(Slime)中蛋白质类物质和可溶性微生物副产物荧光强度降低,紧密附着层(TBEPS)中总荧光强度增至12.40×10^(7)AU·nm^(2);在HED阶段,电场作用导致底泥有机物的进一步释放从阴极流出,阴极区EPS各层中的可溶性微生物副产物荧光强度显著增加。3)调理过程产生的硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·)能够氧化破解底泥中的微生物细胞并将内含物释放至EPS中,同时改变底泥的水分分布与EPS组分特征,原位产生的Fe(Ⅲ)通过絮凝作用改变了底泥的絮体结构,从而有利于底泥脱水性能的提升。 展开更多
关键词 疏浚底泥 fe^(2+)-pds调理 水平电场脱水 脱水性能 胞外聚合物(EPS)
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EGCG强化Fe^(2+)/过硫酸盐体系降解金橙G的研究 被引量:12
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作者 毕晨 施周 +1 位作者 周石庆 卜令君 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第10期3722-3728,共7页
通过向亚铁-过硫酸盐(Fe^(2+)/PDS)体系中引入具有还原性及络合性的绿茶提取物EGCG,促进Fe^(3+)/Fe^(2+)循环,增强其对偶氮类染料金橙G(OG)的降解.实验考察了PDS投加量、OG初始浓度、溶液初始pH、Fe^(2+)投加量、EGCG投加量以及溶液中... 通过向亚铁-过硫酸盐(Fe^(2+)/PDS)体系中引入具有还原性及络合性的绿茶提取物EGCG,促进Fe^(3+)/Fe^(2+)循环,增强其对偶氮类染料金橙G(OG)的降解.实验考察了PDS投加量、OG初始浓度、溶液初始pH、Fe^(2+)投加量、EGCG投加量以及溶液中共存阴离子对该体系降解OG的影响.结果表明:单独投加Fe^(2+)、EGCG、PDS以及投加EGCG/PDS、Fe^(2+)/EGCG均不能有效地降解OG;EGCG的引入使得Fe^(2+)/PDS体系对OG的降解有了显著的提升,从30.89%上升到83.71%;OG的降解效率随着PDS及Fe^(2+)投加量的增大而增大、随着OG初始浓度的增大而减小;当EGGC投加量在10~40μmol/L时,降解效率随着其投加量的增大而增大,而当EGCG投加量大于40μmol/L时,降解效率随着其投加量的增大有一定程度的降低;与Fe^(2+)/PDS体系相比,EGCG的引入使得该体系在p H为2.0~7.0范围内均能取得较好的去除效果;体系中共存阴离子对OG的降解效率有着不同程度的抑制作用,其中PO_4^(3-)>CO_3^(2-)>Cl^-.另外,通过分别加入淬灭剂甲醇和叔丁醇,证明了体系中存在着硫酸根自由基以及羟基自由基,且硫酸根自由基占主导地位. 展开更多
关键词 fe2+/egcg/pds 自由基 铁循环 络合 还原
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Pd_n-Fe纳米合金作为Mg-H_2O_2半燃料电池阴极研究 被引量:5
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作者 孙丽美 石乐乐 +3 位作者 张帅帅 张益佳 李增辉 何乌日嘎木拉 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期81-86,共6页
通过化学还原方法制备Pd:Fe原子比(n)为2:1、4:1、8:1的Pd_n-Fe/C催化剂。采用TEM、XRD和XPS技术对复合催化剂进行表征。结果显示,Fe加入Pd/C催化剂中,与Pd形成合金,Pd_n-Fe/C催化剂的粒径发生变化;获得的Pd_4-Fe纳米合金粒子在C载体表... 通过化学还原方法制备Pd:Fe原子比(n)为2:1、4:1、8:1的Pd_n-Fe/C催化剂。采用TEM、XRD和XPS技术对复合催化剂进行表征。结果显示,Fe加入Pd/C催化剂中,与Pd形成合金,Pd_n-Fe/C催化剂的粒径发生变化;获得的Pd_4-Fe纳米合金粒子在C载体表面分布均匀,平均粒径为2~3 nm,Fe的加入对Pd/C催化剂晶体结构有很大影响。电化学(CV,LSV,CA)测试表明:加入Fe提高了Pd/C催化剂的催化性能,Pd/Fe原子比为4:1时,Pd_n-Fe/C的催化性能最好。当E=0.2 V时,Pd/C电极电流密度为17.71 mA/cm^2,而Pd_4-Fe/C电极电流密度可达19.42 mA/cm^2。电池测试表明,以Pd_4-Fe/C和Pd/C催化剂为阴极的Mg-H_2O_2半燃料电池的开路电势均为1.8 V左右,而当电流密度为180 mA/cm^2时,以Pd_4-Fe/C为阴极的电池最大能量密度比Pd/C为阴极的电池高41 mW/cm^2。 展开更多
关键词 fe pd/C H2O2电还原 Mg-H2O2半燃料电池
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活性炭颗粒稳定化纳米级Pd/Fe复合颗粒对2-氯联苯的还原脱氯 被引量:2
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作者 赵德明 付聪 +1 位作者 毕柳 蒋军荣 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第12期4493-4500,共8页
利用超声波强化液相还原法制备活性炭颗粒(GAC)稳定化纳米级Pd/Fe复合颗粒,并对2-氯联苯(2-CB)进行催化还原脱氯研究。结果表明:40k Hz超声波辐照强化下制备的GAC稳定化纳米级Pd/Fe复合颗粒的比表面积、粒径和分散性均较普通液相还原法... 利用超声波强化液相还原法制备活性炭颗粒(GAC)稳定化纳米级Pd/Fe复合颗粒,并对2-氯联苯(2-CB)进行催化还原脱氯研究。结果表明:40k Hz超声波辐照强化下制备的GAC稳定化纳米级Pd/Fe复合颗粒的比表面积、粒径和分散性均较普通液相还原法制备的复合颗粒有明显改善,粒径均在100nm以下,比表面积增大了21.73%。当复合颗粒钯化率为0.3%(质量分数)且GAC和Pd/Fe投加量分别为0.15g/L和5.0g/L时,在反应温度25℃、初始pH为3的条件下反应300min后,对初始质量浓度为10mg/L的2-CB降解率近95%,符合拟一级反应动力学,反应速率常数为3.88×10^(–2)min^(–1)。 展开更多
关键词 超声波 活性炭颗粒 纳米级pd/fe颗粒 2-氯联苯 催化 还原 动力学
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树脂D001负载纳米Pd/Fe双金属脱溴2,2',4,4'-四溴联苯醚(BDE-47)的研究
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作者 梁贺升 陈少瑾 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2012年第3期564-568,共5页
采用大孔树脂D001交换吸附Pd2+、Fe2+并在厌氧条件下以硼氢化钠溶液还原吸附的钯铁离子制备成负载纳米Pd/Fe双金属树脂。利用该树脂对2,2',4,4'-四溴联苯醚(BDE-47)进行脱溴反应,探讨了该法的可行性和特性。结果表明:当大孔树脂... 采用大孔树脂D001交换吸附Pd2+、Fe2+并在厌氧条件下以硼氢化钠溶液还原吸附的钯铁离子制备成负载纳米Pd/Fe双金属树脂。利用该树脂对2,2',4,4'-四溴联苯醚(BDE-47)进行脱溴反应,探讨了该法的可行性和特性。结果表明:当大孔树脂D001、氯化钯、硫酸亚铁用量分别为0.75 g、2μg和0.2 g时所制备的双金属树脂脱溴水-乙醇溶液中的BDE-47效果最佳,反应遵循准一级动力学,速率常数k约为0.161 d-1,半减期为1.21 d。负载Pd/Fe的D001连续3次脱溴反应都有较好的效果,水-乙醇溶液中超过90%以上的BDE-47在反应6 d后被降解。负载Pd/Fe双金属的树脂可以重复活化再生,但再生2次后其脱溴效率变差,反应6 d只有47.3%的BDE-47被降解。用气相色谱-质谱联用仪和离子色谱仪跟踪Pd/Fe双金属树脂脱溴BDE-47反应,可知产物包括溴离子、三溴联苯醚、二溴联苯醚、一溴联苯醚和联苯醚。 展开更多
关键词 大孔树脂 纳米钯铁 还原脱溴 2 2' 4 4'-四溴联苯醚(BDE-47)
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用Pd-Fe/TiO_2常压催化加氢合成3-氟-4-氨基苯酚的研究
7
作者 袁加程 姚成 《化工时刊》 CAS 2007年第12期43-45,48,共4页
以自制的Pd-Fe/TiO2为催化剂,对3-氟-4-硝基苯酚常压催化加氢得到3-氟-4-氨基苯酚,用熔点、元素分析I、R和1H NMR对他们的结构进行了表征,证明为目标产物;确定优化工艺条件为:0.1 mol硝基物,催化剂0.26 g,无水乙醇作溶剂,用量为60 mL,... 以自制的Pd-Fe/TiO2为催化剂,对3-氟-4-硝基苯酚常压催化加氢得到3-氟-4-氨基苯酚,用熔点、元素分析I、R和1H NMR对他们的结构进行了表征,证明为目标产物;确定优化工艺条件为:0.1 mol硝基物,催化剂0.26 g,无水乙醇作溶剂,用量为60 mL,反应温度为40℃,0.1 MPa下加氢反应3 h,产率为98.6%,产物的纯度达99.2%。 展开更多
关键词 pdfe/TiO2 3-氟-4-氨基苯酚催化加氢 常压
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一锅水热-浸渍法制备Pd-Fe/SiO_2催化剂及其蒽醌加氢性能增强 被引量:6
8
作者 卓俊琳 蔡卫权 罗晓雷 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第12期3913-3918,共6页
以正硅酸乙酯为硅源,Pluronic三嵌段共聚物P123或四丙基氢氧化铵(TPAOH)为结构调节剂,采用一锅温和水热法成功地合成了Fe-修饰的SiO_2;并以其为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型0.3%Pd-3%Fe/SiO_2催化剂。采用XRD、N2吸附-脱附、CO脉... 以正硅酸乙酯为硅源,Pluronic三嵌段共聚物P123或四丙基氢氧化铵(TPAOH)为结构调节剂,采用一锅温和水热法成功地合成了Fe-修饰的SiO_2;并以其为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型0.3%Pd-3%Fe/SiO_2催化剂。采用XRD、N2吸附-脱附、CO脉冲吸附法、微型浆态床反应器和高效液相色谱对产物的物相结构、织构性质和2-乙基蒽醌加氢性能进行了表征和测试。结果表明,该催化剂具有较规整的孔道、较窄的孔径分布和适中的比表面积;在蒽醌加氢反应中,该催化剂的氢化效率可达13.1g/L、选择性可达66.1%,并且反应4h时的氢化效率仍高达11g/L。相比之下,典型的工业Pd-催化剂反应1.5h后便因副反应过多而无法进行,且氢化效率仅有5.4g/L,选择性仅有26.2%。研究还发现,以P123为结构调节剂时,掺杂Fe可以提高催化剂的选择性;而以TPAOH为结构调节剂时,掺杂Fe可以同时显著地改善催化剂的活性和选择性。 展开更多
关键词 过氧化氢 2-乙基蒽醌 加氢 pd-fe/SiO2催化剂 fe-助剂 选择性
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CNTs负载双金属Pd-Fe非晶态催化剂加氢脱卤性能初探
9
作者 房永彬 《河南化工》 CAS 2009年第7期39-41,共3页
以CNTs为载体制备的Pd-Fe双金属非晶态催化剂用于氯代硝基苯的加氢脱卤反应。对该催化剂在超临界CO2中的催化活性进行了评价。实验结果证明,该催化剂在实验条件下具有较好的加氢脱氯活性。用XRD和SEM技术对该催化剂的结构和形貌进行了表... 以CNTs为载体制备的Pd-Fe双金属非晶态催化剂用于氯代硝基苯的加氢脱卤反应。对该催化剂在超临界CO2中的催化活性进行了评价。实验结果证明,该催化剂在实验条件下具有较好的加氢脱氯活性。用XRD和SEM技术对该催化剂的结构和形貌进行了表征,并初步探讨了该催化剂的加氢脱卤机理。 展开更多
关键词 CNTS pd fe 加氢脱卤 超临界CO2 非晶态催化剂
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纳米钯/铁双金属对2,4-二氯酚的还原脱氯研究 被引量:1
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作者 王猛 吉祖峰 崔世海 《南京师大学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2012年第1期46-49,共4页
应用改进液相还原法合成纳米Pd/Fe双金属颗粒并对2,4-二氯酚进行还原脱氯,探讨双金属颗粒的钯负载率和初始pH值对脱氯效率的影响.结果表明,合成的纳米钯/铁颗粒分散均匀,平均粒径为50 nm.纳米Pd/Fe双金属颗粒对2,4-二氯酚的脱氯反应符... 应用改进液相还原法合成纳米Pd/Fe双金属颗粒并对2,4-二氯酚进行还原脱氯,探讨双金属颗粒的钯负载率和初始pH值对脱氯效率的影响.结果表明,合成的纳米钯/铁颗粒分散均匀,平均粒径为50 nm.纳米Pd/Fe双金属颗粒对2,4-二氯酚的脱氯反应符合拟一级反应动力学方程.量子化学计算与还原脱氯实验均表明,分子中氯原子的化学环境对还原脱氯过程具有明显影响. 展开更多
关键词 纳米钯/铁 2 4-二氯酚 脱氯
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过硫酸盐氧化Fe(Ⅱ)生成Fe(Ⅳ)降解二甲基异莰醇和土臭素的效能和机理 被引量:1
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作者 韦洁 段杰斌 +3 位作者 张茜 王永广 杨兢欣 董紫君 《净水技术》 CAS 2021年第5期40-45,共6页
二甲基异莰醇(2-MIB)和土臭素(GSM)是水体中常见的嗅味物质。采用Fe^(2+)活化过硫酸盐(PDS)体系降解2-MIB和GSM,并研究反应过程中的降解路径和机理。试验结果表明,Fe^(2+)/PDS体系在pH值为3.0、PDS浓度为1.0 mmol/L、Fe^(2+)的浓度为1.0... 二甲基异莰醇(2-MIB)和土臭素(GSM)是水体中常见的嗅味物质。采用Fe^(2+)活化过硫酸盐(PDS)体系降解2-MIB和GSM,并研究反应过程中的降解路径和机理。试验结果表明,Fe^(2+)/PDS体系在pH值为3.0、PDS浓度为1.0 mmol/L、Fe^(2+)的浓度为1.0 mmol/L的条件下,可以使2-MIB降解率达到99.10%,GSM的降解率达到83.08%。以四亚甲基亚砜(TMSO)作为指示物,探究了Fe^(2+)活化PDS体系降解2-MIB和GSM的反应活性物质是高价铁[Fe(Ⅳ)]。应用该体系在处理深圳某水库水时,2-MIB和GSM的降解率分别为99.01%和80.03%,处理效果良好,为该体系在实际应用提供理论基础。 展开更多
关键词 嗅味物质 过硫酸盐 fe^(2+) 高价铁
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Preparation of Palladium Supported on Ferric Oxide Nano-catalysts for Carbon Monoxide Oxidation in Low Temperature 被引量:3
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作者 Fagen Wang Yan Xu +1 位作者 Kunfeng Zhao Dannong He 《Nano-Micro Letters》 SCIE EI CAS 2014年第3期233-241,共9页
Catalytic property of Pd/Fe2O3 catalysts on carbon monoxide(CO) oxidation at low temperature were investigated in this paper. Both the as-prepared and H2-pretreated Pd/Fe2O3 catalysts show catalytic performances on CO... Catalytic property of Pd/Fe2O3 catalysts on carbon monoxide(CO) oxidation at low temperature were investigated in this paper. Both the as-prepared and H2-pretreated Pd/Fe2O3 catalysts show catalytic performances on CO oxidation. The CO was completely converted at 333 K for the as-prepared sample,whereas at 313 K for H2-pretreated Pd/Fe2O3-573 catalyst. The catalytic performance of the Pd/Fe2O3 catalyst decreases with increased calcination temperature. This may be due to the increased crystallinity of the support and decreased metal-support interaction. Progressive deactivation of the catalysts during long-time reaction was associated with the formation of carbonates on the catalyst surface that inhibits CO activation or intermediate transformation. 展开更多
关键词 pd/fe2O3 Carbon monoxide Catalytic oxidation Low temperature
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Fe_3O_4稳定化纳米Pd/Fe对水中2,4-D的催化还原脱氯研究 被引量:6
13
作者 周红艺 梁思 +1 位作者 曾思思 雷双健 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第11期4311-4318,共8页
采用四氧化三铁(Fe3O4)稳定化纳米Pd/Fe催化脱氯水溶液中的2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D),获得了良好的处理效果.实验考察了Fe3O4投加量、pH、钯化率、温度、搅拌速率等因素对2,4-D去除的影响.2,4-D去除率随Fe3O4投加量增加而提... 采用四氧化三铁(Fe3O4)稳定化纳米Pd/Fe催化脱氯水溶液中的2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D),获得了良好的处理效果.实验考察了Fe3O4投加量、pH、钯化率、温度、搅拌速率等因素对2,4-D去除的影响.2,4-D去除率随Fe3O4投加量增加而提高,投加量为4.0g·L-1时,反应210min后,2,4-D去除率为93.5%,而未稳定的纳米Pd/Fe,去除率为47.3%.低pH可促进2,4-D还原脱氯,pH为2.6-4.1时,2,4-D在110min内几乎完全去除.2,4-D去除率随钯化率增加而提高.随着钯化率由0.25%、0.50%增加到0.75%,210min后,2,4.D的去除率也由51.4%、93.5%提高到99.9%.温度在16.5-30.0℃范围内,反应210min后,2,4-D去除率均可超过90.0%.温度升高到35.0、40.0℃时,去除率显著下降.2,4-D去除率随着搅拌速率加快而提高.Fe3O4的加入可以使纳米Pd/Fe分散和稳定.此外,Fe0可通过Fe3O4将电子传递给H+和2,4-D,促进2,4-D的还原脱氯. 展开更多
关键词 四氧化三铁 稳定化 纳米pd fe 2 4-D 脱氯
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EDTA优化纳米Pd/Fe对2,4-D的催化脱氯研究 被引量:8
14
作者 周红艺 陈勇 +1 位作者 梁思 胡蝶 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第2期671-679,共9页
采用EDTA优化纳米Pd/Fe催化脱氯水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D),并考察了EDTA投加浓度、pH、钯化率、温度等因素对2,4-D还原的影响.结果表明,EDTA的加入络合了纳米Pd/Fe在催化脱氯过程中生成的铁离子,抑制纳米Pd/Fe颗粒表面钝化层的形成,... 采用EDTA优化纳米Pd/Fe催化脱氯水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D),并考察了EDTA投加浓度、pH、钯化率、温度等因素对2,4-D还原的影响.结果表明,EDTA的加入络合了纳米Pd/Fe在催化脱氯过程中生成的铁离子,抑制纳米Pd/Fe颗粒表面钝化层的形成,提高了体系的反应活性.适宜的EDTA浓度、低pH、高钯化率、低温等有利于2,4-D的还原脱氯.当EDTA浓度为25.0 mmol·L-1,纳米铁含量为1.0 g·L-1,初始pH=4.3、钯化率为0.5%,温度为25.0℃,搅拌速率为200 r·min^(-1)时,反应50 min,10.0 mg·L-1的2,4-D去除率及苯氧乙酸(PA)生成率均达到100%. 展开更多
关键词 EDTA 纳米pd/fe 2 4-二氯苯氧乙酸 催化脱氯
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EDTA对Pd/Fe体系还原脱氯2,4-D的影响 被引量:6
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作者 周红艺 聂亚中 +1 位作者 陈勇 雷双健 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第2期595-601,共7页
针对Pd/Fe体系对含氯有机物催化还原脱氯过程中,零价铁易腐蚀并在颗粒表面形成钝化层,阻碍目标污染物的进一步脱氯去除,本研究利用乙二胺四乙酸(EDTA)与Fe2+和Fe3+的络合作用,消除Pd/Fe颗粒表面的钝化层,使还原脱氯过程得到持续进行.实... 针对Pd/Fe体系对含氯有机物催化还原脱氯过程中,零价铁易腐蚀并在颗粒表面形成钝化层,阻碍目标污染物的进一步脱氯去除,本研究利用乙二胺四乙酸(EDTA)与Fe2+和Fe3+的络合作用,消除Pd/Fe颗粒表面的钝化层,使还原脱氯过程得到持续进行.实验考察了EDTA的投加方式和投加量、p H、钯负载率、温度等因素对2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)还原脱氯的影响.结果表明:1EDTA浓度为25.0 mmol·L-1、投加速率为20 m L·h-1时,苯氧乙酸(PA)生成率在20 min达到了90.7%.而未加EDTA的反应体系,反应210 min后,PA的生成率仅为74.5%;2EDTA可以络合Pd/Fe体系在催化脱氯过程中生成的Fe2+和Fe3+,防止或减缓了Pd/Fe颗粒表面钝化层的形成,提高了反应活性;3适宜的2,4-D催化脱氯条件为:浓度25.0mmol·L-1的EDTA溶液,投加速率20 m L·h-1、初始p H为4.2、钯负载率0.050%、温度30.0℃、搅拌速率200 r·min-1,反应210 min,20.0 mg·L-1的2,4-D几乎可完全转化为PA;42,4-D催化脱氯的中间产物主要是2-氯苯氧乙酸及微量的4-氯苯氧乙酸,最终产物为苯氧乙酸. 展开更多
关键词 pd/fe 脱氯 EDTA 2 4-D 苯氧乙酸
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亚硫酸氢盐强化微量Fe^(2+)活化过二硫酸盐降解扑热息痛
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作者 莫茜婷 聂淑华 +3 位作者 晏彩霞 丁明军 陈诗瑶 聂明华 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第12期6790-6800,共11页
Fe^(2+)可激活过二硫酸盐(PDS)快速产生硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·),但Fe^(2+)会快速转化为低活性的Fe^(3+),且Fe^(2+)的投加量普遍较大,限制了该体系的广泛应用.采用亚硫酸氢盐(BS)强化微量Fe^(2+)-PDS体系降解水中的扑热息痛(APA... Fe^(2+)可激活过二硫酸盐(PDS)快速产生硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·),但Fe^(2+)会快速转化为低活性的Fe^(3+),且Fe^(2+)的投加量普遍较大,限制了该体系的广泛应用.采用亚硫酸氢盐(BS)强化微量Fe^(2+)-PDS体系降解水中的扑热息痛(APAP).结果表明,投加BS可促进Fe^(2+)-Fe^(3+)的循环,明显改善Fe^(2+)-PDS体系对APAP的降解效果,在最优条件下(PDS=0.6 mmol·L^(-1);BS=0.4 mmol·L^(-1);Fe^(2+)=10μmol·L^(-1);pH=4)下,APAP(4μmol·L^(-1))可在180 s内被完全降解.同时,APAP的降解速率随BS(0~0.6 mmol·L^(-1))和PDS(0.2~1.5 mmol·L^(-1))浓度的增大而升高,适量提高Fe^(2+)浓度可促进APAP的降解,但增加BS的投加次数对降解速率影响不大.HCO_(3)^(-)与HPO_(4)^(2-)明显抑制了体系降解APAP的效率,Cl^(-)和NO_(3)^(-)有轻微抑制作用,腐殖酸(HA)则影响不大.通过淬灭实验和电子顺磁共振波谱检测,证实了体系中SO_(4)^(-)·、·OH和单线态氧的产生,其中SO_(4)^(-)·是降解APAP的主要活性物种.利用三维荧光光谱技术对APAP降解过程进行了表征,表明APAP降解产物具有荧光特性.此外,还鉴定出5种中间产物,并提出了3种可能的降解途径.体系在实际水体中的效能低于超纯水中的表现,但延长反应时间可明显增强降解效果,表明BS-Fe^(2+)-PDS体系是一种有前景的有机污染物降解方法. 展开更多
关键词 硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·) 亚硫酸氢盐 扑热息痛 微量fe^(2+) 降解 过二硫酸盐(pds)
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Catalytic dechlorination and detoxification of 1-(2-chlorophenyl) ethanol by Pd/Fe 被引量:1
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作者 G. Daniel SHENG 《Journal of Zhejiang University-Science A(Applied Physics & Engineering)》 SCIE EI CAS CSCD 2010年第5期356-362,共7页
1-(2-chlorophenyl) ethanol (CPE) is of health and environmental concern due to its toxicity and its use as an inter-mediate in pharmaceutical manufacturing. The current work deals with the catalytic reductive dechlori... 1-(2-chlorophenyl) ethanol (CPE) is of health and environmental concern due to its toxicity and its use as an inter-mediate in pharmaceutical manufacturing. The current work deals with the catalytic reductive dechlorination and detoxification of CPE by Pd/Fe bimetal. CPE was effectively dechlorinated to 1-phenyl ethanol (PE) accompanied by the equivalent release of chloride. The extent of CPE dechlorination increased with temperature,Fe dosage and Pd loading. A decrease in solution pH increased CPE dechlorination,resulting presumably from an increase in hydrogen production. Under the specific conditions of 20 g/L Pd/Fe,0.10% Pd (w/w) and initial pH 5-6,the CPE dechlorination was completed within 145 min. The dechlorination fol-lowed a pseudo-first-order kinetics with an activation energy of 56.7 kJ/mol. The results of toxicity testing showed that CPE was very toxic to Chlorella,whereas PE showed little toxicity. The toxicity of the reaction solution declined gradually and the pro-moting effects on Chlorella intensified consequently with the dechlorination process. Thus,the reductive dechlorination of CPE to PE by Pd/Fe was a detoxification process. It may be used to effectively reduce the toxicological effects of CPE-contaminated wastewater,thereby enhancing the performance of subsequent biological processes in wastewater treatment. 展开更多
关键词 1-(2-chlorophenyl) ETHANOL (CPE) pd/fe CATALYTIC REDUCTIVE DECHLORINATION DETOXIFICATION 1-phenyl ETHANOL (PE)
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Revisiting the contribution of Fe^(Ⅳ)O^(2+)in Fe(Ⅱ)/peroxydisulfate system
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作者 Kunjie Hou Peng Shen +5 位作者 Zhu Wang Zhoujie Pi Fei Chen Xiaoming Li Haoran Dong Qi Yang 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2023年第3期181-185,共5页
Recent studies have proposed that the high-valent iron species(such as Fe^(Ⅳ)O^(2+))rather than sulfate radical(SO_(4)^(·-))and hydroxyl radical(·OH)are the main reactive oxidant species(ROS)in Fe(Ⅱ)/perox... Recent studies have proposed that the high-valent iron species(such as Fe^(Ⅳ)O^(2+))rather than sulfate radical(SO_(4)^(·-))and hydroxyl radical(·OH)are the main reactive oxidant species(ROS)in Fe(Ⅱ)/peroxydisulfate(PDS)system with the methyl phenyl sulfoxide(PMSO)as the Fe^(Ⅳ)O^(2+)probe.However,many operational factors may interfere with the accuracy of this method,so the contribution of Fe^(Ⅳ)O^(2+)calculated by this method is controversial.In this study,the possible effect of Fe(Ⅱ)concentration,pollutant type,reducing agent,or coexisted anions on Fe^(Ⅳ)O^(2+)production and its corresponding contribution to the removal of target pollutants in the Fe(Ⅱ)/PDS system were investigated in detail,and the intrinsic mechanisms involved were also explored.This study shows that ROS generation is a complex process in the Fe(Ⅱ)/PDS system,and multiple combinatorial approaches are urgently required to deeply explore the contribution of ROS to the elimination of target contaminants. 展开更多
关键词 Methyl phenyl sulfoxide fe(Ⅱ)/pds system Reactive oxidative species fe^(Ⅳ)O^(2+) Probe
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纳米级Fe_3O_4-Pd/Fe复合材料催化脱氯2,4-D研究 被引量:1
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作者 周红艺 胡蝶 +1 位作者 曾思思 陈勇 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第2期518-527,共10页
采用共沉淀法制备纳米级Fe_3O_4,将其包覆在纳米Pd/Fe颗粒表面制成纳米级Fe_3O_4-Pd/Fe复合材料,并用于2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)的催化脱氯.同时,采用透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)等方法对复合材料的结构进行分析,并考察了初始pH、钯... 采用共沉淀法制备纳米级Fe_3O_4,将其包覆在纳米Pd/Fe颗粒表面制成纳米级Fe_3O_4-Pd/Fe复合材料,并用于2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)的催化脱氯.同时,采用透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)等方法对复合材料的结构进行分析,并考察了初始pH、钯化率、反应温度、纳米Fe_3O_4投加量等实验参数对n Fe_3O_4-Pd/Fe复合材料催化脱氯2,4-D的影响.结果发现,纳米Fe_3O_4粒径小于Pd/Fe纳米颗粒,具有一定的磁性,包覆于纳米Pd/Fe表面,提高了纳米材料的稳定性及分散性,并有利于复合材料的回收和循环利用.此外,纳米Fe_3O_4具有一定的导电性,可作为良好的电子通道为纳米Pd/Fe颗粒传递电子,促进反应的进行,增强2,4-D的去除效果.实验结果表明,较高的钯化率、反应温度、Fe_3O_4∶Fe质量比及中性pH条件均有利于反应的进行.当纳米Fe投加量为1.0 g·L-1,m(Fe_3O_4)∶m(Fe)为1∶1,初始pH为7.0,钯化率为0.15%,反应温度为25.0℃时,反应90 min后,40.0 mg·L-1的2,4-D的去除率达到100%,苯氧乙酸(PA)的生成率达99.8%. 展开更多
关键词 纳米fe304 纳米pd/fe颗粒 2 4-二氯苯氧乙酸 苯氧乙酸 催化脱氯
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Preparation and characterization of Pd/Fe bimetallic nanoparticles immobilized on Al_2O_3/PVDF membrane:Parameter optimization and dechlorination of dichloroacetic acid 被引量:2
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作者 Lijuan Zhang Zhaohong Meng Shuying Zang 《Journal of Environmental Sciences》 SCIE EI CAS CSCD 2015年第5期194-202,共9页
Using a liquid-solid phase inversion method, a hybrid matrix poly(vinylidene fluoride)(PVDF) membrane was prepared with alumina(Al2O3) nanoparticle addition. Pd/Fe nanoparticles(NPs) were successfully immobili... Using a liquid-solid phase inversion method, a hybrid matrix poly(vinylidene fluoride)(PVDF) membrane was prepared with alumina(Al2O3) nanoparticle addition. Pd/Fe nanoparticles(NPs) were successfully immobilized on the Al2O3/PVDF membrane, which was characterized by Scanning Electron Microscopy(SEM) and Transmission Electron Microscopy(TEM). The micrographs showed that the Pd/Fe NPs were dispersed homogeneously. Several important experimental parameters were optimized, including the mechanical properties, contact angle and surface area of Al2O3/PVDF composite membranes with different Al2O3 contents. At the same time, the ferrous ion concentration and the effect of hydrophilization were studied. The results showed that the modified Al2O3/PVDF membrane functioned well as a support. The Al2O3/PVDF membrane with immobilized Pd/Fe NPs exhibited high efficiency in terms of dichloroacetic acid(DCAA) dechlorination. Additionally, a reaction pathway for DCAA dechlorination by Pd/Fe NPs immobilized on the Al2O3/PVDF membrane system was proposed. 展开更多
关键词 PVDF membrane Nano-sized Al2O3 particles pd/fe nanoparticles Matrix modified Dichloroacetic acid
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