超声辅助离子热合成FeAPO-11分子筛

以1-甲基-3-乙基咪唑溴盐离子液体([emim]Br)为反应介质,采用离子热合成方法合成掺杂过渡金属铁的FeAPO-11分子筛。在合成过程中对FeAPO-11分子筛晶化原液进行超声辐照处理,研究了超声对FeAPO-11分子筛合成过程的影响。采用X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)对分子筛样品进行了表征。结果表明,经超声处理后合成的FeAPO-11分子筛样品的晶粒大小分布更均匀,平均粒径明显降低。

改进的无溶剂法制备FeAPO-11分子筛及其催化性能

在文献中所报道AEL型分子筛无溶剂合成法的基础上,引入低温预处理、机械化学预处理、晶种和双氧水等合成变量进行具有特定形貌或孔结构的高结晶度的FeAPO-11分子筛的合成,并将制备的分子筛作为催化剂应用于苯酚的羟基化反应中。采用XRD、SEM、氮气物理吸脱附以及紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等手段对FeAPO-11分子筛进行表征,深入探讨了催化剂上铁元素含量、铁物种分布和比表面积等因素对苯酚羟基化反应的影响。结果表明,低温预处理和双氧水的引入能显著提高FeAPO-11分子筛的结晶度,在特定条件下能制备出具有规则纳米晶聚集体形貌的FeAPO-11分子筛。催化结果表明,苯酚羟基化反应的诱导期长短主要取决于FeAPO-11催化剂中非骨架铁形式的多核铁的含量。在被考察的5个催化剂中,FeAPO-11-LHSB由于具有规则的纳米晶聚集体形貌、高的外表面积及骨架铁含量,在苯酚羟基化反应中展示出最优的性能,其苯二酚的产率和选择性分别为33.6%和67.6%。

FeAPO-11分子筛催化氧化水溶液中苯酚的性能

以水热晶化法合成了铁磷铝分子筛FeAPO-11,并用X射线衍射分析(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见光漫反射(UV-Vis)等对样品进行了表征,结果表明,所合成的FeAPO-11分子筛样品结晶度高,且Fe3+进入到了分子筛骨架中。进而研究了以FeAPO-11为催化剂,H2O2为氧化剂对水溶液中苯酚的催化氧化性能:在苯酚初始浓度质量200 mg/L、H2O2添加量1 200 mg/L、pH值5.0、处理温度60℃、处理时间240 min时,苯酚去除率达到88.72%,总有机碳(TOC)去除率达52.5%,析出到溶液中的Fe3+浓度为0.213 mg/L。重复性实验表明,催化剂的稳定性较好。