CeO_(2)电子调控FeNi纳米片大电流密度电解水催化剂

开发高活性的大电流密度非贵金属双功能催化剂对于电解水制氢的发展意义重大。本文通过水热法和高温退火处理制备了自生长在泡沫镍上的CeO_(2)电子调控的FeNi双金属复合物多孔纳米片(NiFe_(2)O_(4)-Fe_(24)N_(10)-CeO_(2)/NF)。电化学测试结果表明,NiFe_(2)O_(4)-Fe_(24)N_(10)-CeO_(2)/NF在1.0mol-L^(-1)KOH电解液中具有出色的析氧和析氢反应(OER和HER)活性,在±1000mA·cm^(-2)电流密度下所需的过电位分别为352mV和429mV。将其组装成电解水(OWS)两电极体系,只需1.81V的电池电压就能达到100mA·cm^(-2)的电流密度。对于OER、HER和OWS,可以在±500mA·cm^(-2)的电流密度下稳定运行30小时,其优异的大电流密度催化性能可以归功于CeO_(2)对于FeNi复合物的电子结构调控增强了催化剂的本征活性和反应中间体的吸附。原位生长在泡沫镍(NF)上的多孔纳米片可以增强活性位点与电解质的接触,并利于气体产物的释放,从而提高其化学稳定性和机械稳定性。本工作为制备双功能非贵金属电解水催化剂提供了一种新思路。

气雾化FeNi粉末触媒及合成金刚石的特性

文章主要介绍了气雾化方法制备F eN i粉末触媒的物理特性、显微组织结构和-200目F eN i粉末触媒的粒度组成。利用-200目F eN i粉末触媒合成的金刚石大多为六-八面体,晶型完整,颜色金黄,包裹体少,其T I和TT I(1100℃)性能良好。

超音速气雾化制备FeNi30触媒粉末的表征

利用自行研制的超音速气雾化设备制备了FeNi30触媒粉末,对其粒度分布、形貌及晶体结构等进行了表征。结果表明,粉末平均粒度约为26μm,微分分布曲线呈单峰且接近正态分布。粉末颗粒大部分呈球形或近球形,粒度大的粉末表面相对较为粗糙,有少量卫星球和凹坑,粒度小的粉末表面较为光滑;粉末内部主要有胞状晶、胞状树枝晶和柱状树枝晶等凝固组织,粒度大的粉末主要由胞状晶组成,有少量不发达的枝晶,粒度小的粉末具有较为发达的枝晶,并伴有少量胞状晶;各粒度粉末的晶粒尺寸均较小,基本在1-10μm之间;各粒度粉末均由面心立方结构的FeNi固溶相组成,晶格常数为(0.3586±0.0001)nm,与金刚石的晶格常数接近。

铠甲催化剂助力锌-空气电池:氮掺杂石墨烯上超薄碳封装铁镍合金增强氧电催化

改善氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)的缓慢动力学对促进可充电锌-空气电池的应用具有重要意义.在过去十年中,研究人员致力于开发不含贵金属的双功能氧电催化剂,包括过渡金属(铁、钴、镍和锰)、合金、氧化物、氮化物、氢氧化物和磷化物,以进一步降低催化剂的成本,并提高其性能.研究表明,铁基催化剂表现出较好的ORR催化活性,而镍基催化剂在OER方面具有出色的性能,因此将铁和镍进行合金化组合成为一种实现高效双功能催化活性的有效方法.然而,反复的氧化还原反应会导致金属在水溶液中溶解,从而使得催化剂的耐久性变差.因此,如何在保证催化活性的同时提升催化剂的耐久性,成为了科研人员面临的一项重大挑战.构建铠甲催化剂被证明是解决上述问题的一种有效策略.本文通过热解三聚氰胺、葡萄糖和无机金属盐组成的混合物,成功制备了一种极具前景的铠甲催化剂FeNi@NC,其由掺杂氮的类石墨烯纳米片上超薄碳壳封装的铁镍合金纳米颗粒构成.扫描电镜、透射电镜、能量色散光谱、X射线吸收光谱和X射线衍射系列表征结果证明了碳壳封装铁镍合金纳米颗粒的形成,X射线光电子能谱证明催化剂中铁镍合金的电子向外层碳壳转移.电化学测试结果表明,FeNi@NC的ORR起始电位和半波电位与商业Pt/C催化剂相当,并且OER性能也与商业RuO2催化剂相近,展现出了良好的双功能催化活性.理论计算结果表明,内部铁镍合金的电子向外层氮掺杂碳壳转移,不仅活化了碳表面,还显著提升了催化剂的ORR和OER活性.这种电子转移促进了铁镍合金与氮掺杂碳壳之间的强协同效应,共同赋予了催化剂出色的双功能催化能力.此外,包裹在FeNi合金纳米颗粒周围的碳壳不仅为催化剂提供了结构支撑,还显著增强了易溶解合金物质的稳定性和耐久性.在多次循环伏安测试后,FeNi@NC催化剂仍然能够维持较高的催化性能,循环后的电镜表征进一步证实了催化剂结构的稳定性.FeNi@NC催化剂的高效催化活性、界面上快速的物质和电荷传输以及稳定的封装结构,使其在作为可充电锌-空气电池正极时展现出高功率密度和长循环稳定性.综上,本文研究了杂原子掺杂碳材料负载限域生长过渡金属合金的可控制备及其电催化反应机制,为锌-空气电池提供了一种新的解决方案.

煤/重油加氢共炼中SDBS对煤担载铁镍催化剂的改性效果

以广西褐煤为载体煤,铁盐和镍盐为活性组分,考察了以十二烷基苯磺酸钠(SDBS)作为表面活性剂,对沉淀-氧化法制备煤担载型铁镍催化剂(FeNi/C)的影响以及制备的催化剂在煤/重油加氢共炼中的反应性能。采用XRD和TEM分析了FeNi和FeNi-SDBS的物相组成与微观形貌变化,并以SEM-mapping手段对比了Fe元素和Ni元素在FeNi/C及FeNi-SDBS/C表面的分散效果,采用高压釜实验评价了不同催化剂的反应性能,并对反应后的固体产物采用元素分析、FTIR和SEM进行组成和结构性质研究。结果表明:SDBS的加入显著降低了催化剂的平均粒径,α/γ-FeOOH和Fe0.67Ni0.33OOH等活性相的晶体结构特征减弱,在载体煤上得到了更好的分散效果;FeNi-SDBS/C催化剂相比FeNi/C催化剂有更高的油收率和干基无灰煤转化率,催化活性明显提高;采用SDBS改性的催化剂反应后得到固体产物的n(H)∶n(C)高、脂肪链长度低、芳环取代度大、结构疏松且平均粒径小,表面改性后的FeNi-SDBS/C催化剂拥有更强的促进煤加氢转化和抑制体系缩合生焦的作用。

析氧反应铁镍基预催化剂的表界面调控与进展

析氧反应(OER)是水分解中重要的半反应,为提高其催化性能,开发高效非贵金属催化剂已成为当前的研究重点。铁镍(FeNi)基材料被认为是最好的预催化剂,在催化过程中,它们的表面将转变成高价态金属氧化物或氢氧化物作为真正的活性物质。FeNi基预催化剂的结构和形貌在很大程度上影响了其催化性能,因此,优化和调整FeNi基预催化剂的结构和化学环境可以提高电催化性能。基于我们的研究工作,我们撰写了FeNi基预催化剂的表面结构调控促进电化学析氧反应的研究进展。我们首先介绍了碱性OER的反应机理,然后从杂原子掺杂、表面成分改性、选择性结构转变、表面化学状态调节、异质结构构建和载体效应等方面讨论了FeNi基预催化剂表面调控对析氧反应性能的影响。尽管在OER反应中FeNi都被认为转变成高价态的金属活性物质,Fe/Ni体系的表面结构、形貌和化学状态仍然能够显著影响其最终的催化性能,即FeNi基预催化剂的性质会影响析氧反应的催化性能。通过精细设计并尽量提高Fe和Ni的协同作用将有利用提升氧析出的催化性能。我们希望本综述能够对FeNi基预催化剂的制备和表界面性质调控与电催化析氧反应性能的理解有所帮助。