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In-situ electrochemical study on the eff ects of Fe(Ⅲ)on kinetics of pyrite acidic pressure oxidation
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作者 Yu Zhang Can Cui +7 位作者 Sen Lin Heping Li Lian Yang Yadian Xie Hailiang Hu Lingyun Zhou Huanjiang Wang Chunyan Li 《Acta Geochimica》 EI CAS CSCD 2024年第4期814-825,共12页
Fe(Ⅲ)has been proved to be a more eff ective oxidant than dissolved oxygen at ambient temperature,however,the role of Fe(Ⅲ)in pyrite acidic pressure oxidation was rarely discussed so far.In this paper,in-situ electr... Fe(Ⅲ)has been proved to be a more eff ective oxidant than dissolved oxygen at ambient temperature,however,the role of Fe(Ⅲ)in pyrite acidic pressure oxidation was rarely discussed so far.In this paper,in-situ electrochemical investigation was performed using a flow-through autoclave system in acidic pressure oxidation environment.The results illustrated that increasing Fe(Ⅲ)concentrations led to raising in redox potential of the solution,and decreased passivation of pyrite caused by deposition of elemental sulfur.Reduction of Fe(Ⅲ)at pyrite surface was a fast reaction with low activation energy,it was only slightly promoted by rising temperatures.While,the oxidation rate of pyrite at all investigated Fe(Ⅲ)concentrations increased obviously with rising temperatures,the anodic reaction was the rate-limiting step in the overall reaction.Activation energy of pyrite oxidation decreased from 47.74 to 28.79 kJ/mol when Fe(Ⅲ)concentration was increased from 0.05 to 0.50 g/L,showing that the reaction kinetics were limited by the rate of electrochemical reaction at low Fe(Ⅲ)concentrations,while,it gradually turned to be diffusion control with increasing Fe(Ⅲ)concentrations. 展开更多
关键词 pyrite Pressure oxidation Fe(Ⅲ) In-situ electrochemistry Hydrothermal experiment
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碳包覆热电池正极材料FeS2的制备及其电化学性能研究
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作者 周万智 杨少华 +2 位作者 李晓娇 李继龙 赵彦龙 《辽宁化工》 CAS 2023年第3期363-365,共3页
用高温烧结法制备FeS2碳包覆粉体,探索不同碳源包覆对其放电性能的影响,并考察了最佳碳源的不同烧结温度和烧结时间对其放电性能的影响。结果表明:包覆柠檬酸,450℃和5 h煅烧下制备的粉体放电效果效果最佳。所制备的正极(vs.LiB)放电起... 用高温烧结法制备FeS2碳包覆粉体,探索不同碳源包覆对其放电性能的影响,并考察了最佳碳源的不同烧结温度和烧结时间对其放电性能的影响。结果表明:包覆柠檬酸,450℃和5 h煅烧下制备的粉体放电效果效果最佳。所制备的正极(vs.LiB)放电起始电压为1.90 V,当电压截至到1.5 V时,比容量可达538 mAh·g^(-1)。 展开更多
关键词 热电池 高温烧结 fes2 碳包覆
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黄铁矿在CO_(2)气氛下非等温氧化转化及动力学分析 被引量:1
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作者 黄芳 况怡婷 +3 位作者 张立麒 米铁 辛善志 刘晓烨 《燃烧科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期82-90,共9页
针对煤中常见含铁矿物黄铁矿在富氧燃烧典型气氛下转化特性,通过同步热分析结合烟气分析研究了黄铁矿在CO_(2)气氛下的转化行为.结果发现,黄铁矿在CO_(2)气氛下主要经历5个失重阶段且均为吸热过程,首先是黄铁矿颗粒表面硫脱除的起始热解... 针对煤中常见含铁矿物黄铁矿在富氧燃烧典型气氛下转化特性,通过同步热分析结合烟气分析研究了黄铁矿在CO_(2)气氛下的转化行为.结果发现,黄铁矿在CO_(2)气氛下主要经历5个失重阶段且均为吸热过程,首先是黄铁矿颗粒表面硫脱除的起始热解段(相界面反应,n=1/2),活化能低于其在N_(2)气氛下近30 kJ/mol,为220.27 kJ/mol,随后裂解成磁黄铁矿(三维扩散,n=1/2)活化能与其在N_(2)(177.27 kJ/mol)下接近为178.1 kJ/mol;温度高于690℃,随着升温磁黄铁矿缓慢失硫,CO_(2)逐渐参与磁黄铁矿转化且释放SO_(2)和CO;820~1150℃经历双峰失重峰阶段,820~1020℃,氧化气体产物SO_(2)大量生成且在约1000℃达到体积浓度峰值;最后1020~1150℃,坩埚中残留物大量与CO_(2)持续氧化反应失重形成SO_(2)和CO,坩埚中形成复杂物相体系,铁硫化物和铁氧化物共存(或共融).CO_(2)参与黄铁矿产物转化失重阶段活化能分别为180.94 kJ/mol、229.69 kJ/mol和243.46 kJ/mol,动力学机制均为成核与生长(n=1). 展开更多
关键词 黄铁矿 非等温 CO_(2) 氧化转化 动力学
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不同矿浆温度下Ca^(2+)、Mg^(2+)对黄铁矿可浮性的影响 被引量:1
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作者 王鑫 何廷树 +2 位作者 鱼博 贺寒冰 王宇斌 《矿产综合利用》 CAS 2024年第3期121-128,共8页
这是一篇矿物加工工程领域的论文。通过单矿物浮选实验、浮选溶液化学、Zeta电位、XPS,研究了不同矿浆温度下Ca^(2+)、Mg^(2+)对黄铁矿浮选效果的影响机理,结果表明:低温能够明显抑制黄铁矿的浮选,且温度降低能够明显弱化Ca^(2+)、Mg^(... 这是一篇矿物加工工程领域的论文。通过单矿物浮选实验、浮选溶液化学、Zeta电位、XPS,研究了不同矿浆温度下Ca^(2+)、Mg^(2+)对黄铁矿浮选效果的影响机理,结果表明:低温能够明显抑制黄铁矿的浮选,且温度降低能够明显弱化Ca^(2+)、Mg^(2+)对黄铁矿浮选的抑制作用。当矿浆温度从20℃降至5℃时,矿浆中带电粒子运动速度减慢,Zeta电位增大,生成氢氧化钙镁沉淀的临界pH值增大,纯水矿浆中黄铁矿表面的FeO/OH的比例减小,Ca^(2+)、Mg^(2+)矿浆中黄铁矿表面FeO/OH含量的降低幅度减小,减少了黄铁矿表面的氧化程度和活性吸附位点,减少了Ca^(2+)、Ca(OH)+,Mg^(2+)和Mg(OH)+等离子在黄铁矿表面的吸附;但低温并不改变Ca^(2+)、Mg^(2+)在黄铁矿表面的存在形式和吸附状态,pH值为9时,钙镁均以Ca^(2+)、Ca(OH)+、Mg^(2+)、Mg(OH)+的形式存在并吸附在黄铁矿表面。 展开更多
关键词 矿物加工工程 钙离子 镁离子 黄铁矿 低温 浮选
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Fe、Ir掺杂MoS_(2)表面对N_(2)气敏吸附与解离反应性能提升的第一性原理研究
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作者 肖香珍 胡林峰 张建伟 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2025年第1期13-19,共7页
基于第一性原理方法,采用周期性平板模型,研究了N_(2)分子在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面的吸附和解离行为.研究表明:N_(2)分子在TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面吸附能依次为0.62和0.47 eV,而完整MoS_(2)表面的吸附能只有0.08 eV,说... 基于第一性原理方法,采用周期性平板模型,研究了N_(2)分子在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面的吸附和解离行为.研究表明:N_(2)分子在TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面吸附能依次为0.62和0.47 eV,而完整MoS_(2)表面的吸附能只有0.08 eV,说明掺杂之后对N_(2)表现出略好的吸附性能.差分电荷密度分析表明,N_(2)吸附后,掺杂Fe、Ir原子与两个N原子之间电荷有所增加,N-N键之间的区域电荷密度减少,N-N键的强度减弱.态密度计算结果发现,N_(2)在吸附过程中,主要是N原子的2p_(y)、2p_(z)轨道与Ir的5d_(xy)和5d_(z^(2))以及Fe的3d_(xy)和3d_(z^(2))发生杂化作用.通过分析解离活化能,N_(2)在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面解离需要活化能均较高,且远大于在相应掺杂表面的吸附能,说明N_(2)在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面解离应该表现为分子吸附或脱附. 展开更多
关键词 Fe、Ir 掺杂 单层MoS_(2) N_(2) 吸附与解离 活化能 密度泛函理论
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表面次生氧化矿物对FeS_(2)降解抗生素的影响及作用机制
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作者 舒小华 覃紫其 +3 位作者 聂昌达 周进文 张腾飞 张倩 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5539-5546,共8页
以广泛应用于畜牧业的大环内酯类抗生素泰乐菌素(TYL)为研究对象,探究了不同氧化腐蚀程度的黄铁矿对TYL的光降解性能和作用机制.结果表明,氧化后的黄铁矿能够显著提高其对TYL的光降解效率.具体来说,氧化后的黄铁矿样品表面粗糙度增加,... 以广泛应用于畜牧业的大环内酯类抗生素泰乐菌素(TYL)为研究对象,探究了不同氧化腐蚀程度的黄铁矿对TYL的光降解性能和作用机制.结果表明,氧化后的黄铁矿能够显著提高其对TYL的光降解效率.具体来说,氧化后的黄铁矿样品表面粗糙度增加,比表面积扩大,增加了表面反应活性位点,从而提高了其对TYL的吸附能力.此外,氧化增强了黄铁矿表面的电子传递过程,加快了·OH产生速率,进而提高了对TYL的光降解效率.同时,黄铁矿(FeS_(2))与表面新生成的Fe_(2)O_(3)组成了异质结,有效抑制了材料内部光生电子与空穴的复合,从而进一步提高了光降解性能. 展开更多
关键词 黄铁矿(fes2) 氧化腐蚀 光降解效果 泰乐菌素(TYL) 次生矿物
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不同CO_(2)压力下黄铁矿与煤制气耦合机制研究
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作者 夏大平 廖佳佳 +4 位作者 王心义 李赛赛 顾朋涛 袁筱莹 简阔 《河南理工大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2024年第3期101-106,134,共7页
目的为了研究不同CO_(2)压力下黄铁矿与煤制气的耦合机制,方法利用压力为1,3,5 MPa的高压罐进行煤和黄铁矿厌氧发酵产气试验。结果结果表明:(1)压力1 MPa时产气量较好,最终产气量为1.26 mmol/g;压力增加,罐中产气量减少,压力5 MPa时产... 目的为了研究不同CO_(2)压力下黄铁矿与煤制气的耦合机制,方法利用压力为1,3,5 MPa的高压罐进行煤和黄铁矿厌氧发酵产气试验。结果结果表明:(1)压力1 MPa时产气量较好,最终产气量为1.26 mmol/g;压力增加,罐中产气量减少,压力5 MPa时产气量仅0.02 mmol/g。(2)随着压力增加,水溶液中HCO-3质量浓度和氧化还原电位(Eh)逐渐上升,pH逐渐下降,5 MPa试验组反应末期pH最低,为4.02,1 MPa压力罐内总铁有消耗,波动较大;反应前期,3,5 MPa压力罐中总铁质量浓度持续增加,说明反应前期3,5 MPa压力下黄铁矿溶解量增加较多;(3)高压条件下,化学需氧量(chemical oxygen deman,COD)和短链脂肪酸浓度水平的显著减少反映了厌氧发酵程度的减弱和黄铁矿酸化程度的增强;(4)压力增加,功能菌种丰度和多样性降低,硫杆菌属逐渐处于优势地位,厌氧发酵过程基本停滞。结论适宜的CO_(2)压力条件可促进煤储层条件下的微生物生长代谢,同时添加黄铁矿发生氧化产生的铁离子,可促进菌群酶活,使煤生物产气反应顺利进行。研究结果可为原位条件富集营养液注入后的产气机制研究提供理论支撑。 展开更多
关键词 CO_(2)压力 煤生物产气 黄铁矿 总铁 酸化程度
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Fe^(2+)/Mn^(2+)活化亚硫酸盐降解盐酸土霉素的机理研究
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作者 贾艳萍 阴东旭 +2 位作者 徐静仪 张海丰 张兰河 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第2期647-658,共12页
盐酸土霉素常被用于治疗畜禽疾病,但是它不能被畜禽完全代谢,残留的盐酸土霉素进入水体危害水环境的健康。铁锰作为常见的过渡金属,通常以二价态活化亚硫酸盐来降解有机污染物,反应条件温和、操作简单,但是单独的二价铁与二价锰氧化还... 盐酸土霉素常被用于治疗畜禽疾病,但是它不能被畜禽完全代谢,残留的盐酸土霉素进入水体危害水环境的健康。铁锰作为常见的过渡金属,通常以二价态活化亚硫酸盐来降解有机污染物,反应条件温和、操作简单,但是单独的二价铁与二价锰氧化还原电势低,活化亚硫酸盐效果较差。本研究采用Fe^(2+)/Mn^(2+)共活化Na_(2)SO_(3)降解水中的盐酸土霉素,考察药剂用量、pH、溶解氧、氯离子、碳酸根及腐殖酸对Fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)体系降解盐酸土霉素的影响;通过焦磷酸盐实验、自由基淬灭实验和EPR实验分析Fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)体系中的活性物种;利用紫外可见光谱、傅里叶红外光谱、气相色谱-质谱联用仪识别盐酸土霉素的官能团及其降解中间产物的变化,推断盐酸土霉素的降解途径。结果表明:当Fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)浓度比为1∶4∶20(浓度分别为0.1、0.4和2 mmol/L)时,在反应45 min、pH为9.0条件下,盐酸土霉素的去除率和矿化率最高,分别达到94%和49%。随着溶解氧从9 mg/L下降至1.89 mg/L,盐酸土霉素去除率从94%下降至17%;氯离子、腐殖酸和碳酸根均对盐酸土霉素的降解产生抑制作用。Mn(Ⅲ)和SO_(4)·^(-)是降解盐酸土霉素的主要活性氧化剂,盐酸土霉素的降解经过电子转移、开环与酰基化等过程。 展开更多
关键词 Fe^(2+)/Mn^(2+)/Na_(2)SO_(3)体系 盐酸土霉素 活化 自由基 氧化
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湿气环境中CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面上吸附与点蚀机理研究
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作者 李金灵 马文骏 +2 位作者 朱世东 屈撑囤 付安庆 《表面技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第20期82-93,共12页
目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)... 目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能、局域态密度、分波态密度和差分电荷密度进行仿真;利用高温高压釜模拟CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)腐蚀环境,分析L360钢在湿气环境中的腐蚀行为;最后,揭示含Cl^(-)湿气管道顶部CO_(2)-H_(2)S吸附机制与点蚀机理。结果CO_(2)、H_(2)S、CO_(2)-H_(2)S及CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)在最稳定位置时的吸附能分别为-4.065、-3.961、-8.538、-12.775e V,表明相较于CO_(2)与H_(2)S单独吸附,CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能更负,Cl^(-)会进一步降低CO_(2)-H_(2)S的吸附能;且CO_(2)在与H_(2)S竞争环境电子中占优势;Cl^(-)会使CO_(2)-H_(2)S的局域态密度峰值降低,转移趋势为失去电子,基体和腐蚀介质的电子向着低能级跃迁释放出更多能量,进而加强了Fe与CO_(2)-H_(2)S间的化学键强度;Cl^(-)的2p轨道与Fe的3d轨道在-6.8 eV和-5.7 eV发生重叠,Cl^(-)被吸附到Fe表面并与Fe形成化学键生成氯化物,进而改变腐蚀产物膜的组分与结构,削弱产物膜的致密性和稳定性,减弱腐蚀阻抗力。在含Cl^(-)湿气的CO_(2)-H_(2)S环境中,液相中的Cl^(-)浓度升高,使L360钢的气相平均腐蚀速率逐渐增大,最高达2.935mm/a,点蚀越发严重。结论CO_(2)与H_(2)S在α-Fe(110)面吸附存在一定的协同和竞争作用,协同促进金属的腐蚀,FeCO3会优先沉积成膜,但H_(2)S会抑制FeCO3的生长,腐蚀产物以FeS为主;Cl^(-)会增强CO_(2)-H_(2)S与α-Fe(110)面间的作用力,弱化腐蚀产物膜层的保护性,进一步加速金属腐蚀、尤其是点蚀。 展开更多
关键词 CO_(2)-H_(2)S Cl^(-) 第一性原理 α-Fe(110)密排面 吸附特征 腐蚀机理
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Fe2O3含量对青花色料呈色的影响
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作者 李小龙 马岚 +3 位作者 李勋 胡其国 邱辉辉 包启富 《佛山陶瓷》 CAS 2024年第7期36-39,共4页
实验以二氧化三铁、氧化钴、氧化锰、釉果为主要原料,采用单因素实验法,探究了青花色料中Fe2O3/CoO对青花瓷色度值、微观结构、晶相组成的影响。实验结果表明,随着青花色料配方中Fe2O3/CoO比值增大,青花瓷着色区域表面析出大量的1~3μm... 实验以二氧化三铁、氧化钴、氧化锰、釉果为主要原料,采用单因素实验法,探究了青花色料中Fe2O3/CoO对青花瓷色度值、微观结构、晶相组成的影响。实验结果表明,随着青花色料配方中Fe2O3/CoO比值增大,青花瓷着色区域表面析出大量的1~3μm磁铁矿晶体并且发育越来越好,使得青花瓷呈现黑色调增强蓝色调减弱的现象。 展开更多
关键词 Fe2O3/CoO 青花色料 磁铁矿
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TiO_(2)/Fe/Ag_(3)PO_(4)复合光催化剂降解RhB
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作者 王涛 张恒阳 《兰州交通大学学报》 CAS 2024年第1期134-139,共6页
半导体TiO_(2)化学性质稳定、安全无毒,是光催化降解污染的代表性材料。但TiO_(2)存在带隙较宽,只能吸收紫外光的问题。在太阳光能中,紫外光的占比不到5%,大多数光能无法吸收,这会导致TiO_(2)对污染物的光催化降解性能受到极大限制。针... 半导体TiO_(2)化学性质稳定、安全无毒,是光催化降解污染的代表性材料。但TiO_(2)存在带隙较宽,只能吸收紫外光的问题。在太阳光能中,紫外光的占比不到5%,大多数光能无法吸收,这会导致TiO_(2)对污染物的光催化降解性能受到极大限制。针对上述问题,设计了一种铁和银共同掺杂的方案,尝试得到比纯TiO_(2)带隙能量更低的复合TiO_(2)微球,来对太阳光的吸收范围进行扩展。样品使用溶胶-凝胶法来制备,分别制备5种铁原子占比不同的TiO_(2)/Fe微球,然后将银元素以磷酸银的形式负载上去,得到TiO_(2)/Fe/Ag_(3)PO_(4)复合微球。配制浓度为10 mg/L的50 mL有机污染物RhB水溶液,在氙灯光源下分别测试5种样品的光催化降解性能。结果表明:1 h内5种样品的降解率均超过90%,特别是铁原子占比为5%时,光催化的效果最好,30 min时降解率高达99%。经过XRD、SEM、XPS、DRS、PL等一系列的测试分析发现,铁原子占比为5%时,复合TiO_(2)微球的带隙能量降低到了2.85 eV,对太阳光的响应延伸至可见光区域,较大程度地提升了TiO2的光催化性能。 展开更多
关键词 光催化 二氧化钛 可见光
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Fe促进的Pt@CeO_(2)催化剂用于CO_(2)加氢制C_(1)产品 被引量:1
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作者 王子健 李雨鸥 +3 位作者 张玲玲 汪啸 宋术岩 张洪杰 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期62-67,共6页
在Pt@CeO_(2)核壳纳米球表面引入过渡金属助剂,探究了不同过渡金属的引入对其CO_(2)加氢性能的影响.研究结果表明,Fe物种的引入对加氢性能的提升效果最佳,液体C_(1)产率达到6.34×10^(-2) mmol·g^(-1)_(cat.)·h^(-1).透... 在Pt@CeO_(2)核壳纳米球表面引入过渡金属助剂,探究了不同过渡金属的引入对其CO_(2)加氢性能的影响.研究结果表明,Fe物种的引入对加氢性能的提升效果最佳,液体C_(1)产率达到6.34×10^(-2) mmol·g^(-1)_(cat.)·h^(-1).透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、N_(2)吸附-脱附实验、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)和H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)等表征结果表明,Fe物种在Pt@CeO_(2)表面均匀分散,且Fe的存在降低了Pt物种的电荷密度,产生了更多的Pt^(2+)物种,提高了产物中甲醇的选择性.此外,Fe的存在还促进了更多氧空位(O_(v))的形成,进而促进了对CO_(2)的吸附及后续的加氢反应,提高了催化活性. 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 C_(1)产品 核壳纳米球 Fe助剂
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Fe-Mn/TiO_(2)的制备及其催化臭氧氧化双酚A的性能研究 被引量:1
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作者 薛代惠美 任宏洋 +3 位作者 商佳俭 李冰睿 陶建 王兵 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期150-155,共6页
采用浸渍法制备Fe-Mn/TiO_(2)双金属催化材料,以双酚A(BPA)为目标降解物,探究了Fe-Mn/TiO_(2)对其的降解效果及降解机制。结果表明,Fe-Mn/TiO_(2)催化臭氧氧化降解BPA的去除率相较于单独TiO_(2)处理提升了83.4%;Fe、Mn成功负载且催化剂... 采用浸渍法制备Fe-Mn/TiO_(2)双金属催化材料,以双酚A(BPA)为目标降解物,探究了Fe-Mn/TiO_(2)对其的降解效果及降解机制。结果表明,Fe-Mn/TiO_(2)催化臭氧氧化降解BPA的去除率相较于单独TiO_(2)处理提升了83.4%;Fe、Mn成功负载且催化剂孔洞较丰富;相较于TiO_(2),Fe-Mn/TiO_(2)中锐钛矿质量分数增加能产生更多的羟基自由基。同时,Fe、Mn在TiO_(2)表面能发生价态转化,可作为活性位点促进臭氧分解为·OH等活性物质,增强催化反应活性。 展开更多
关键词 Fe/Mn双金属 催化臭氧氧化 非均相 锐钛矿相TiO_(2) 降解机理
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MOFs衍生多孔TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料的制备及其光催化性能 被引量:1
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作者 谢倩祎 程爱华 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期47-55,共9页
将TiO_(2)加入NH_(2)-MIL-101(Fe)前驱体中,采用溶剂热法制备TiO_(2)/NH_(2)-MIL-101(Fe),进一步经高温热处理得到TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料(TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3))。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、光电子能... 将TiO_(2)加入NH_(2)-MIL-101(Fe)前驱体中,采用溶剂热法制备TiO_(2)/NH_(2)-MIL-101(Fe),进一步经高温热处理得到TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料(TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3))。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见分光漫反射(UV-Vis DRS)和荧光光谱(PL)等方法对所得样品的晶体结构、形貌特征、组成及光谱特性进行表征。在模拟太阳光照射下对罗丹明B(RhB)溶液进行降解,评价其光催化活性。结果表明,C、N均匀掺杂在Fe_(2)O_(3)中,TiO_(2)复合C、N掺杂Fe_(2)O_(3)后禁带宽度减小,模拟太阳光照射2.5 h后,在0.1 g/L TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3)复合材料的光催化作用下,10 mg/L罗丹明B的去除率达到95%,速率常速为0.0192 min^(-1),效果较TiO_(2)和C、N-Fe_(2)O_(3)有明显提高。所得复合材料稳定性好、可重复利用。MOFs衍生多孔C、N掺杂Fe_(2)O_(3)与TiO_(2)的复合缩短了带隙,强化了空穴与电子的分离从而提高可见光催化活性。 展开更多
关键词 Fe基-MOFs 光催化 TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3) 罗丹明B
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Fe基CO_(2)加氢制C_(2+)醇催化剂研究进展
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作者 陈永杰 邢小芳 +1 位作者 王阳 吴明铂 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1580-1593,共14页
Fe基催化剂因价格低廉、结构易于调控、热稳定性优良以及兼具CO_(2)分子C-O键活化和C-C键偶联活性位点等优势,成为热催化CO_(2)加氢制高值化学品C_(2+)醇的理想选择。本工作围绕Fe基催化剂制备、改性和结构-性能关系等,介绍了CO_(2)加氢... Fe基催化剂因价格低廉、结构易于调控、热稳定性优良以及兼具CO_(2)分子C-O键活化和C-C键偶联活性位点等优势,成为热催化CO_(2)加氢制高值化学品C_(2+)醇的理想选择。本工作围绕Fe基催化剂制备、改性和结构-性能关系等,介绍了CO_(2)加氢制C_(2+)醇领域的最新研究进展,讨论了影响Fe基催化剂CO_(2)加氢反应性能的关键因素,即活性位点电子结构特性影响关键反应中间体的吸附行为,进而影响催化反应网络。阐述了金属-载体间电子相互作用和第二元素掺杂改性两大最常用策略调控Fe基催化剂电子结构特性的有效性,讨论了双组分级联催化和CO/CO_(2)共进气两种反应过程强化策略。本工作也展望了该研究领域面临的机遇和挑战,以期推动热催化CO_(2)加氢制C_(2+)醇Fe基催化剂的工程化应用。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 C_(2+)醇 Fe基催化剂 电子结构调控
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以CeO_(2)为载体的Fe基载氧体与CO反应机理模拟
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作者 穆林 孙萌 +4 位作者 张彬 尚妍 东明 陈建标 霍兆义 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期114-122,共9页
化学链燃烧技术是一种新型的近“零碳”排放燃烧技术,载氧体在化学链燃烧反应过程中发挥着载氧和传热的双重作用。以活性催化组分为载体,通过调谐微观结构提高Fe基载氧体的反应性能是目前化学链领域的研究热点之一。基于密度泛函理论,以... 化学链燃烧技术是一种新型的近“零碳”排放燃烧技术,载氧体在化学链燃烧反应过程中发挥着载氧和传热的双重作用。以活性催化组分为载体,通过调谐微观结构提高Fe基载氧体的反应性能是目前化学链领域的研究热点之一。基于密度泛函理论,以CeO_(2)为活性催化载体,对Fe基载氧体进行催化调谐。通过优化构建组合物模型,系统分析了组合物模型中Fe_(2)O_(3)团簇不同点位吸附CO的态密度、吸附能、差分电荷密度和活化能等电子结构特性参数。研究结果表明,Fe_(2)O_(3)团簇的电子向CeO_(2)(111)表面转移,Fe_(2)O_(3)团簇的吸附能为-3.92 eV,Fe2O3团簇与CeO_(2)(111)表面稳定结合;态密度(DOS)分析发现负载后的Fe_(2)O_(3)团簇p和d轨道在-8~0 eV电子向费米能级方向迁移,表明吸附作用增强。Fe_(2)O_(3)团簇p和d轨道中电子减少,现存电子向高能级跃迁,Fe_(2)O_(3)团簇电子活性增强,CO分子在Fe_(2)O_(3)/CeO2复合载氧体的Fe_(2)O_(3)团簇3个吸附位反应的活化能均降低。此外,CeO_(2)(111)增强了CO在Fe_(2)O_(3)团簇Fe顶位的吸附作用,吸附能由-0.33 eV增至-1.78 eV;同时,削弱了在O顶位的过强吸附作用,吸附能由-2.69 eV降至-2.32 eV,有利于后期CO_(2)分子脱离Fe_(2)O_(3)团簇表面,从而有效调谐Fe2O3团簇整体对CO的吸附效果,为Fe基载氧体的设计制备和优化调谐提供理论指导。 展开更多
关键词 Fe基载氧体 CeO_(2)载体 密度泛函理论 一氧化碳 催化
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PVP对溶剂热合成FeS_2(Pyrite)的形貌控制研究 被引量:2
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作者 陈艳华 姜传海 +1 位作者 郑毓峰 孙言飞 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第14期89-91,共3页
采用溶剂热合成技术,以FeSO4和(NH2)2CS为反应前驱物,在聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作表面活性剂的醇-水体系中获得了晶粒完整的FeS2(Pyrite)粉体。借助X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)对合成样品的晶相组成、分散性、形貌进行了分析与表征,结... 采用溶剂热合成技术,以FeSO4和(NH2)2CS为反应前驱物,在聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作表面活性剂的醇-水体系中获得了晶粒完整的FeS2(Pyrite)粉体。借助X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)对合成样品的晶相组成、分散性、形貌进行了分析与表征,结果表明,以PVP为表面活性剂可以显著提高产物的分散性,适当调节PVP的用量可以有效调控FeS2晶体的大小与形貌。 展开更多
关键词 fes2(pyrite) PVP溶剂热 形貌控制
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Fe、La掺杂和氧缺陷对CeO_(2)表面吸附As_(2)O_(3)的密度泛函理论研究
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作者 卢鲲鹏 张凯华 张锴 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1149-1161,共13页
采用密度泛函理论研究了As_(2)O_(3)(g)在Fe、La掺杂CeO_(2)(110)表面及氧缺陷LaCeO(110)表面的吸附行为,探索了LaCeO表面砷吸附能力显著高于FeCeO表面的主要原因。结果表明,As_(2)O_(3)(g)的吸附效果与吸附位点数量、吸附能、键长和电... 采用密度泛函理论研究了As_(2)O_(3)(g)在Fe、La掺杂CeO_(2)(110)表面及氧缺陷LaCeO(110)表面的吸附行为,探索了LaCeO表面砷吸附能力显著高于FeCeO表面的主要原因。结果表明,As_(2)O_(3)(g)的吸附效果与吸附位点数量、吸附能、键长和电荷转移密切相关。纯CeO_(2)表面的吸附主要为化学吸附,吸附能绝对值大于−4.22 eV,电荷转移量为(−0.19)−(−0.31)e,As_(2)O_(3)得到电荷带负电,起表面受主作用,因此吸附量较小。FeCeO(110)表面新增Fe顶位和Bridge-2桥位两个吸附位,其中,Fe顶位为化学吸附,Fe掺杂改变了FeCeO表面电子分布和晶格结构,但并未改变As_(2)O_(3)与FeCeO之间的电荷转移方向,因此,As_(2)O_(3)仍呈负离子形式吸附。LaCeO(110)表面新增了三个吸附位:La顶位、Bridge-3桥位和Hollow-2空位,La掺杂改变了As_(2)O_(3)与LaCeO之间的电荷转移方向,使得As_(2)O_(3)失电子呈正离子吸附,起表面施主作用,因此,吸附能力增强。无O_(2)环境下,单一O缺陷LaCeO(110)表面吸附能力低于完整LaCeO表面;有O_(2)环境下,O缺陷有利于As_(2)O_(3)的吸附。 展开更多
关键词 密度泛函理论 二氧化铈 Fe、La掺杂 As_(2)O_(3)吸附 O缺陷
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超重力法制备FeS及其Al_(2)O_(3)负载改性后脱汞性能研究
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作者 吕俊辉 栗秀萍 +1 位作者 于洋 王正恬 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期148-154,共7页
采用撞击流-旋转填料床(IS-RPB)结合共沉淀法获取粒径小且分布均匀的FeS粉体,利用浸渍法对其进行负载型改性得到复合材料FeS/Al_(2)O_(3),并利用其进行脱汞性能探究。利用扫描电镜、X射线衍射仪和能谱仪对复合材料的组成和形貌结构进行... 采用撞击流-旋转填料床(IS-RPB)结合共沉淀法获取粒径小且分布均匀的FeS粉体,利用浸渍法对其进行负载型改性得到复合材料FeS/Al_(2)O_(3),并利用其进行脱汞性能探究。利用扫描电镜、X射线衍射仪和能谱仪对复合材料的组成和形貌结构进行表征;利用粒度分析仪测试FeS粉体的粒径分布;利用原子吸收分光光度计测试脱汞率,考察吸附剂用量、处理时间、pH、共存离子等对脱汞效果的影响。结果表明,超重力法制备纳米FeS的最佳条件为:c(Fe^(2+))=0.10 mol/L、超重力因子为106.6、撞击初速度为9.43 m/s,此时,得到的FeS的粒径小(D50=91 nm)且分布很窄(68~114 nm)。FeS/Al_(2)O_(3)复合材料的脱汞最佳条件为:pH为6、吸附材料质量浓度为2.0 g/L、处理时间为240 min,此时,脱汞率可达99.96%,最大饱和吸附容量为1 775.9 mg/g,出水质量浓度为0.04 mg/L。 展开更多
关键词 超重力技术 FeS/Al_(2)O_(3) Hg(Ⅱ) 废水
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丝网印刷制备FeS_2(Pyrite)薄膜及其结构研究 被引量:1
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作者 李锦 郑毓峰 +1 位作者 徐金宝 孙言飞 《新疆大学学报(自然科学版)》 CAS 2005年第2期178-181,共4页
本文采用丝网印刷方法制备了Fe S2 (Pyrite)薄膜,用x射线衍射确定了样品Fe S2 (Pyrite)薄膜的晶体结构,讨论了x射线衍射峰强、点阵常数以及晶粒尺寸等随薄膜厚度的变化.并用Rietveld方法对样品的结构进行了精修,确定了样品中S/Fe原子比... 本文采用丝网印刷方法制备了Fe S2 (Pyrite)薄膜,用x射线衍射确定了样品Fe S2 (Pyrite)薄膜的晶体结构,讨论了x射线衍射峰强、点阵常数以及晶粒尺寸等随薄膜厚度的变化.并用Rietveld方法对样品的结构进行了精修,确定了样品中S/Fe原子比的变化范围、键长、键角等结构常数. 展开更多
关键词 fes2(pyrite)薄膜 丝网印刷 结构 RIETVELD方法 精修
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