Fe_(3)O_(4)掺杂改性电极电化学去除Pb^(2+)的效能研究

为了实现水体中Pb^(2+)的高效电化学去除,采用涂覆法将Fe_(3)O_(4)、粉末活性炭、乙炔黑和聚乙烯醇混合后负载于石墨纸上,制备得到了Fe_(3)O_(4)掺杂改性电极。采用差分柱批式反应器模式进行电化学去除Pb^(2+)实验,考察了电压、温度、运行时间、Pb^(2+)质量浓度对去除Pb^(2+)的影响并评估了电极的重复利用性和稳定性。结果表明,所制备的电极表面孔隙丰富,孔径均匀。电压为1.4 V时,运行150 min后电化学体系对Pb^(2+)的去除率达到了98.73%,延长运行时间可以显著强化Pb^(2+)的去除率。在10~35℃的温度范围内,温度升高有利于Pb^(2+)的电化学去除,电化学体系在不同的Pb^(2+)浓度下均有较好的适用性和适应性,随着Pb^(2+)初始浓度的升高,处理单位体积含Pb^(2+)废水的能耗逐渐增加,但去除单位质量Pb^(2+)的能耗反而降低,拟合结果表明Pb^(2+)的去除过程符合准一级动力学。经过8次循环后,电化学体系仍保持原有的Pb^(2+)去除效果。

钠离子电池正极材料Na_(4)Fe_(3-x)Cr_(x)(PO_(4))_(2)P_(2)O_(7)/C@CNT的制备及电化学性能研究

为改善钠离子电池正极材料Na_(4)Fe_(3)(PO_(4))_(2)P_(2)O_(7)的导电性,提高其充放电性能,采用Cr^(3+)掺杂提高正极材料本征导电性,采用包覆碳和复合碳纳米管(CNT)构筑高效导电网络以加快纳米活性物颗粒间的电子传导,制备并探究了Na_(4)Fe_(3-x)Cr_(x)(PO_(4))_(2)P_(2)O_(7)/C@CNT复合材料的结构与电化学性能。结果表明,当Cr^(3+)掺杂量x为0.075、CNT添加质量分数为3%时,所制备材料表现出较小的电荷传递阻抗和优异的高倍率充放电性能。其0.1 C和20 C倍率下的放电比容量分别达到120.64 mAh/g和87.11 mAh/g,10 C倍率下循环500次后容量保持率高达92.37%。

乳液聚合法制备聚(苯乙烯-丙烯腈)/Fe_(3)O_(4)磁性微球及对亚甲基蓝吸附性能研究

本文以苯乙烯(St)、丙烯腈(AN)原料,采用乳液聚合法在Fe_(3)O_(4)磁流体存在下进行双层表面活性剂的修饰制备了聚(苯乙烯-丙烯腈)/Fe_(3)O_(4)磁性高分子微球。进行了红外光谱(IR)、X-射线衍射仪(XRD)、粒径分析等手段表征磁性微球的组成成分,探究了不同比例的微球对亚甲基蓝的吸附性。最后,对比了不同乳液聚合体系中磁流体的添加量、聚合温度、单体加入方式等因素对聚(苯乙烯-丙烯腈)磁性微球粒径、分散度的影响及其对亚甲基蓝的吸附效果。结果表明:乳化温度30℃,磁流体添加量30 mL,采用逐一加入摩尔比为1:1的单体时得到的微球粒径最小(为1417.6 nm),且粒径分布均匀;乳化温度30℃,磁流体添加量40 mL,采用逐一加入摩尔比为1:1的单体对亚甲基蓝吸附效果最好去除率可以达到80%。

磁性Fe_(3)O_(4)/Mg-藻渣生物炭复合材料活化过硫酸盐处理甲基橙染料废水的应用

目的:探究不同条件下磁性Fe_(3)O_(4)/Mg-藻渣生物炭复合材料活化过硫酸氢钾对甲基橙染料废水的处理能力。方法:通过甲基橙溶液模拟染料废水,研究不同试验条件下(初始pH、甲基橙初始浓度、复合材料投加量、过硫酸氢钾投加量)磁性Fe_(3)O_(4)/Mg-藻渣生物炭复合材料活化过硫酸氢钾处理甲基橙染料废水的效果。结果:酸性条件下甲基橙染料废水降解速率随pH增大而减小,碱性环境下随pH增大而增大;甲基橙染料废水的去除效果与甲基橙初始浓度呈反比,与过硫酸氢钾的投加量呈正比;一定条件下增加复合材料投加量能提升对甲基橙的去除效果。结论:磁性藻渣生物炭复合材料活化过硫酸氢钾氧化甲基橙染料废水具有优异的性能,可作为一种高效的去除方法应用于染料废水处理领域。

氮掺杂碳负载Fe_(3)O_(4)活化过硫酸盐降解苯酚

以氮掺杂碳(NC)为前驱体,采用反向共沉淀法制备了Fe_(3)O_(4)/NC复合催化剂,通过SEM、TEM、FTIR等技术手段进行了表征,考察了该催化剂活化过二硫酸盐(PDS)降解苯酚的效果和影响因素。表征结果显示纳米Fe_(3)O_(4)成功负载至NC上。实验结果表明:Fe_(3)O_(4)/NC-PDS体系对苯酚具有良好的氧化降解效果,在苯酚溶液初始质量浓度20 mg/L、Fe_(3)O_(4)/NC加入量1.0 g/L、PDS加入量2.0 g/L、pH 7、反应温度25℃的条件下,反应120 min后,苯酚去除率达100%;Fe_(3)O_(4)/NC-PDS体系降解苯酚的途径包括自由基途径和非自由基途径两种方式,主要活性物种为1O_(2);在Fe_(3)O_(4)/NC-PDS降解苯酚过程中,苯酚的C-H键首先发生断裂,经过反位取代生成苯二酚,苯二酚中的O-H键断裂后生成对苯醌,随后对苯醌中的C=C键和C-C键发生断裂,生成小分子有机酸,最后,小分子有机酸被彻底氧化降解为CO_(2)和H_(2)O。

改性蛭石负载纳米Fe_(3)O_(4)增强类Fenton降解水中苯酚研究

为了提高纳米Fe_(3)O_(4)/H_(2)O_(2)类Fenton降解水中苯酚的效率,以酸化蛭石得到的SiO2纳米片为载体,采用溶剂热法制备了改性蛭石负载纳米Fe_(3)O_(4)复合材料(Fe_(3)O_(4)-改性蛭石)。运用XRD、BET、XPS等对活化剂进行表征,并考察了试验参数降解水中苯酚的影响。结果表明,当Fe_(3)O_(4)-改性蛭石的质量浓度为0.2 g/L,溶液pH值为4,H_(2)O_(2)的投加量为5 mmol/L时,20 min后该活化剂对50 mg/L的苯酚降解率达到100%,且可利用磁分离对活化剂进行有效回收。改性蛭石纳米片的引入有效改善了纳米Fe_(3)O_(4)的团聚现象,提高了活化剂中Fe^(2+)/Fe^(3+)的比例,增大了其比表面积,进而增强了Fe_(3)O_(4)的类Fenton氧化性能。羟基自由基猝灭试验证明,该反应体系中降解苯酚的主要活性物种是活化剂表面结合的羟基自由基。Fe_(3)O_(4)-改性蛭石重复利用3次后仍对苯酚具有较好的降解性能,具有更好的稳定性,成本更低廉。因此,该活化剂有望在含酚废水的实际处理中得到应用。

Fe_(3)O_(4)@CF电极在非均相电芬顿系统中降解四环素

针对传统芬顿技术的工作pH范围较窄、增大pH值会明显降低四环素的去除率并导致二次污染的问题,采用溶剂热合成方法,将Fe_(3)O_(4)负载于碳毡(CF)电极表面,合成Fe_(3)O_(4)@CF复合电极.通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、Fourier变换红外吸收光谱(FTIR)和电化学阻抗(EIS)对材料进行表征,研究其作为电极在非均相电辅助芬顿(EF)系统中对四环素的降解性能和机理,并进行循环实验.结果表明:Fe_(3)O_(4)@CF电极在非均相电辅助芬顿体系中对四环素的降解性能最好;在室温下,经过90 min,四环素初始质量浓度为20 mg/L,初始pH=3,两电极间距离为2 cm,外加电流为50 mA,在非均相电芬顿系统中Fe_(3)O_(4)@CF电极对四环素的去除率可达96.7%;Fe_(3)O_(4)@CF电极可重复利用性良好;在非均相电芬顿系统降解四环素的过程中,·OH起主要作用,·O_(2)^(-)起辅助作用.

热电材料Ca_(3)Co_(4)O_(9)掺杂Ag、Yb改性的量子化学计算

Ca_(3)Co_(4)O_(9)是近年来公认的适合在恶劣环境下应用的热电材料,但低功率因子限制了其在热电转换方面的表现。为探究Ca位双掺杂Ag-Yb是否可进一步改进Ca_(3)Co_(4)O_(9)的性能,建立了Ca_(3)Co_(4)O_(9)体系、Ca位的单掺杂Ag、Yb体系以及双掺杂Ag-Yb体系的理论模型,基于量子化学计算并分析了单、双掺杂体系的马利肯键布居、态密度和载流子相对质量,从微观特征变化探究掺杂对功率因子的影响。结果表明:双掺杂Ag-Yb体系整体布居数较单掺杂体系降低更多;双掺杂Ag-Yb后,费米能级处态密度值显著增加,价带顶部上移,带隙减小,体系赝能隙减小;双掺杂体系的载流子相对质量大幅增加。

Cu掺杂Co_(3)O_(4)基电极材料改性的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论第一性原理赝势平面波方法,对Co_(3)O_(4)及其掺杂Cu之后的几何结构,电子结构进行了计算分析。通过计算对比分析了Co_(3)O_(4)掺杂前后的能带图、总态密度图、分波态密度图,结果表明,Cu掺杂的晶格常数略微增大,键角变小。由于Cu元素的影响,在费米能级附近出现了杂质能级,说明掺杂Cu后能够较好的改善Co_(3)O_(4)的导电性,使其电子转移速率得以提升。计算结果为Co_(3)O_(4)掺杂改性作为电极材料提供了理论依据。

反应温度对改性Fe_(3)O_(4)/聚苯胺涤棉复合材料电磁性能的影响

为屏蔽频率10~100 MHz范围内电磁波的污染,以聚苯胺和Fe_(3)O_(4)为功能材料,采用偶联剂KH550改性Fe_(3)O_(4),然后采用原位聚合法制备了不同反应温度下的改性Fe_(3)O_(4)/聚苯胺涤棉复合材料,探讨不同反应温度对复合材料屏蔽性能和介电性能的影响。结果表明:当频率为10 MHz,反应温度为25℃时,复合材料的屏蔽效能最大值为12.69 dB;当反应温度为40℃时,复合材料的介电常数实部和介电常数虚部值最大,分别为3.24和0.57;当反应温度为50℃时,复合材料的损耗角正切值最大,为0.19。研究结果可为制备功能性复合材料提供参考。

SDS改性Fe_(3)O_(4)活化过硫酸盐降解盐酸四环素

以FeSO4·7H_(2)O作原料,NaOH为沉淀剂,采用共沉淀法合成了Fe_(3)O_(4)和十二烷基硫酸钠(SDS)改性的Fe_(3)O_(4)(标记为Fe_(3)O_(4)-S)纳米材料.经XRD、FTIR、SEM等技术手段对所得样品进行了表征分析.以盐酸四环素(TC)为模拟抗生素废水,基于过硫酸盐高级氧化技术,考察了TC初始pH、催化剂的重复使用对盐酸四环素催化降解去除效果的影响.通过活性物种的捕获实验,得出单线态氧(^(1)O_(2))是该反应体系的主要活性物种,并给出了可能的催化反应机理.

Fe_(3)O_(4)磁性纳米颗粒表面功能化改性及在油气田开发领域中的应用

对国内外Fe_(3)O_(4)磁性纳米颗粒的表面改性方法及其油气田开发领域应用现状进行了系统调研,按照其表面功能化改性材料划分为无机材料改性、有机小分子材料改性、有机高分子材料改性。功能化改性后Fe_(3)O_(4)磁性纳米颗粒在油气田开发领域中应用时包括在提高采收率、污水处理、石油机械保护等方面,具有良好的应用前景。并对其在油气田开发领域应用发展进行了展望,指出开发出具备特异性功能的磁性纳米颗粒,进一步改善其表面性质、负载功能基团的吸附量和稳定性,降低生产成本是该领域的主要研究方向。

一维氮掺杂碳包覆Fe_(3)O_(4)和Fe_(7)S_(8)纳米棒复合材料的制备及其储锂、储钠性能研究

以水热法制备的羟基氧化铁纳米棒作为反应原料,首先采用室温聚合法,在其表面包覆一层均匀的聚多巴胺,获得聚多巴胺包覆的羟基氧化铁,然后通过后续热处理,获得氮掺杂碳包覆的Fe_(3)O_(4)和Fe_(7)S_(8)复合材料(Fe_(3)O_(4)@NC和Fe_(7)S_(8)@NC)。采用XRD、拉曼光谱仪、XPS、SEM以及TEM等技术对上述两种复合材料的结构和形貌进行表征。将上述制备的两种复合材料分别作为负极材料,组装纽扣半电池,测试并研究其储锂、储钠性能。实验结果表明:Fe_(3)O_(4)@NC相比Fe_(7)S_(8)@NC展现出了更高的可逆比容量和更优异的高倍率储锂循环性能,在2 A·g^(-1)的电流密度下,循环300圈,其可逆比容量可分别维持在1083和859 mAh·g^(-1);作为钠离子电池负极材料,Fe_(3)O_(4)@NC相比Fe_(7)S_(8)@NC展现出了更平稳的循环稳定性,而Fe_(7)S_(8)@NC出现容量明显上升的趋势。在1 A·g^(-1)的电流密度下,循环350圈后,二者的电池容量分别为100和259 mAh·g^(-1);其优异的储锂、储钠性能主要取决于Fe_(3)O_(4)和Fe_(7)S_(8)纳米棒与氮掺杂碳层的协同作用。

Fe_(3)O_(4)@C纳米颗粒的界面改性及药物输运性能研究

Fe_(3)O_(4)纳米颗粒以其优异的磁性能,良好的生物相容性等优点,被广泛应用于药物输运系统。但是Fe_(3)O_(4)纳米颗粒表面如果不加以修饰容易发生团聚,影响其应用性能。通过水解反应包覆SiO_(2)层,再通过水热反应包覆碳层,最后刻蚀掉SiO_(2),形成了一种Fe_(3)O_(4)@C核壳结构纳米材料。采用FT-IR、TEM、紫外-可见光吸收光谱分析(UV-Vis)、振动样品磁强计(VSM)对Fe_(3)O_(4)@C纳米颗粒的结构、形貌和磁性能进行了表征分析,研究了Fe_(3)O_(4)@C纳米颗粒的界面改性及相关特性。研究结果表明这种复合界面改性的Fe_(3)O_(4)@C对Fe_(3)O_(4)的磁性能影响较小,Fe_(3)O_(4)的比表面积和药物的负载率均提升,对药物盐酸阿霉素负载率达到了98.9%。还研究了复合界面改性的Fe_(3)O_(4)@C在不同pH值环境下的药物释放行为,探究了pH值作为控释药物“开关”的可能性。

Fe_3O_4/TiO_2复合微粒电流变液的制备及其电流变性能

采用溶胶-凝胶法在经表面羟基活化处理的纳米Fe_3O_4颗粒表面包覆无定型态TiO_2,并用极性分子丙烯酰胺掺杂改性TiO_2包覆层,得到了Fe_3O_4/TiO_2核壳复合微粒,然后将其分散到甲基硅油中配制成复合微粒电流变液;研究了复合微粒的物相和微观形貌,以及电流变液的电流变性能。结果表明:TiO_2能够均匀紧密地包覆于纳米Fe_3O_4颗粒表面,并且包覆4次TiO_2,搅拌时间为4h,丙烯酰胺质量分数为25%时,制得的复合微粒电流变液的电流变性能最好,其剪切强度可达41.9kPa。

Fe-6.5wt%Si/纳米Fe_(3)O_(4)复合磁粉芯的组织结构及磁性能研究

采用Fe_(3)O_(4)磁性纳米颗粒掺杂法制备Fe-6.5wt%Si/Fe_(3)O_(4)微纳复合磁粉芯,研究了纳米Fe_(3)O_(4)添加量对Fe-6.5wt%Si/Fe_(3)O_(4)复合磁粉芯的相结构、微观形貌等组织结构特征,以及致密度、电阻率、有效磁导率、功率损耗等物理特性的影响规律。研究结果表明:添加适量磁性纳米Fe_(3)O_(4)填充Fe-6.5wt%Si微米颗粒间的孔隙,增加单位体积内磁性物质的量,能够明显削弱由非磁性树脂绝缘包覆所造成的磁稀释效应,且磁性纳米Fe_(3)O_(4)与Fe-6.5wt%Si颗粒相互作用实现相邻磁性颗粒间磁通的连续性,大幅度提高磁导率。特别是,当纳米Fe_(3)O_(4)添加量达3wt%时,复合磁粉芯的综合性能最优,其中密度从6.48 g/cm^(3)提高至6.66 g/cm^(3),有效磁导率从72.8提升至81.7,且具有良好的频率稳定性。

Fe_(3)O_(4)基β-环糊精聚合物的制备及吸附性能

以β-环糊精(β-CD)为单体、环氧氯丙烷为交联剂,在碱性介质中合成了Fe_(3)O_(4)改性的β-环糊精聚合物(β-CDP@Fe_(3)O_(4))。在静态和动态条件下,研究了β-CDP@Fe_(3)O_(4)对双酚A (BPA)的吸附性能。静态实验结果表明,采用0.10 g β-CDP@Fe_(3)O_(4)对100 mg/L BPA(pH=5.6)吸附,其平衡吸附量为45.600 mg/g,吸附率为91.3%,饱和吸附量为113.600 mg/g。动态实验结果表明,液时空速越小,吸附剂利用率越高,且随着BPA质量浓度的增加,吸附穿透时间和饱和时间均呈下降趋势。同时,探讨了β-CDP@Fe_(3)O_(4)的合成及吸附机理。β-CDP@Fe_(3)O_(4)对BPA的快速吸附是通过氢键和疏水作用实现的。β-CDP@Fe_(3)O_(4)具有良好的再生性能,经过6次静态吸附-解吸循环和3次动态吸附-解吸循环后,吸附性能均无明显变化。

蛋黄-蛋壳结构 Fe_(3)O_(4)@NC纳米立方体的制备及其吸波性能

以Fe_(2)O_(3)纳米立方体为模板剂,通过盐酸多巴胺原位聚合及煅烧处理制备了氮掺杂碳包裹Fe_(3)O_(4)(Fe_(3)O_(4)@NC)核壳结构立方体,进一步通过控制盐酸蚀刻Fe_(3)O_(4)的时间,得到新颖的蛋黄-蛋壳结构Fe_(3)O_(4)@NC纳米吸波材料.通过对其形貌、组成、磁性能及电磁特性的表征,讨论了结构对产物吸波性能的影响及该复合体系的吸波机理.结果表明:由于强的自然共振、交换共振、涡流损耗、多重介电弛豫和优异的匹配特性,蛋黄-蛋壳结构Fe_(3)O_(4)@NC在2~18 GHz频段展示了优异的低频、高频、宽带、高吸收特性;当匹配厚度为2 mm时,对应有效吸收带宽为4.24 GHz;其最大反射损耗为-22.0 dB(14.38 GHz).此类蛋黄-蛋壳结构Fe_(3)O_(4)@NC复合材料在电磁波吸收领域具有广泛的应用研究前景.

P掺杂Fe3O4纳米阵列的制备及其电催化析氢性能

由于传统的电催化析氢反应(HER)的催化剂大多为贵金属催化剂,无法得到广泛的使用,所以开发可推广的非贵金属催化剂是HER领域的突破点。铁作为自然界丰度最高的过渡金属元素,其氧化物被证明在HER中有一定的催化性能。本实验以泡沫铁为出发点,用阳极氧化法制备出Fe_(2)O_(3)纳米片阵列以增加其表面积,从而增多催化活性位点;接着在真空管式炉中将P掺杂到材料中以提高其催化性能,并最终将Fe_(2)O_(3)纳米片阵列转变成Fe_(3)O_(4)@P纳米片阵列。经形貌表征和电化学测试,材料表现出了一定的催化性能,且改性后的Fe_(3)O_(4)@P纳米片阵列的性能明显优于Fe_(2)O_(3)纳米片阵列。

4种不同金属氧化物电极催化还原硝酸盐氮研究

针对现有电化学法的阴极电极性能的研究中缺乏不同种类电极的横向比较的问题,比较了Ti、Ni、Co、Cu 4种金属为阴极进行电化学反硝化反应的效率。选取Ti片作为基底,通过电沉积法,负载了CuO、Fe_(2)O_(3)、Co_(3)O_(4)和NiO作为阴极,对这些电极的性能在进行了横向比较;探究了当Cl-对硝酸盐还原反应效率的影响。结果表明,金属Cu及其氧化物的催化性能最佳,Ni及其氧化物的催化性能最差。随着Cl-的质量浓度从0分别增加至0.5、1.0、1.5 g/L,CuO/Ti阴极TN去除率从36%分别上升至47%、68%、90%。