基于自洽GW方法的碳化硅准粒子能带结构计算

在多体微扰理论的框架下,分别采用G_0W_0方法和准粒子自洽GW方法计算3C-SiC和2H-SiC的准粒子能级.由一个平均Monkhorst-Pack网格点上的准粒子能级和准粒子波函数出发,结合最局域Wannier函数插值,得到3C-SiC和2H-SiC的自洽准粒子能带结构.3C-SiC的价带顶在Γ点,导带底在X点.DFT-LDA,G_0W_0和准粒子自洽GW给出的3C-SiC间接禁带宽度分别为1.30eV,2.23 eV和2.88eV 2H-SiC价带顶在Γ点,导带底在K点.采用DFT-LDA,G_0W_0和准粒子自洽GW方法得到的间接禁带宽度分别为2.12 eV,3.12 eV和3.75 eV.计算基于赝势方法,对于3C-SiC和2H-SiC的准粒子自洽GW计算给出的禁带宽度均比实验值略大.

单层SnS薄膜的光吸收特性及应变调控:基于第一性原理计算的GW-BSE方法

单层SnS薄膜作为一种典型的二维材料,由于其电子结构中存在能隙,因此在光电和催化等领域拥有广阔的应用前景.基于第一性原理计算,采用多体格林函数理论的GW近似方法,研究了单层SnS薄膜经过准粒子修正后的能带特征和带隙宽度,并利用描述电子和空穴对的Bethe-Salpeter方程(BSE)给出了这类二维薄膜的介电函数和光吸收特性.以此为基础,还系统研究了施加不同应变对单层SnS薄膜的电子结构和光吸收特性的影响和调控,研究结果表明通过在二维面内施加不同应变,能够实现对单层SnS薄膜的带隙宽度和带隙类型(直接和间接带隙)的有效调控,进而影响其光吸收特性.研究结果可以为将来针对这类二维材料进一步开展人工低维器件的制备以及拓展其在光电等领域的应用提供理论基础.

GW方法的加速

一、引言 G.J.MAKINSON和A.A.SHAN对非对称线性方法提出一种迭代方法(GW方法)。但是许多情况表明这种迭代有时收敛很慢。本文针对这种情况,给出一种加速方法(GW方法)。这种加速方法对一类s-半对称阵,从理论上证明收敛提高很多;

钛酸钡的光学性质及其体积效应

钛酸钡(BaTiO_3, BTO)是铁电物理学和材料学领域具有代表性的研究对象.本文基于准粒子相互作用的GW方法研究BTO材料的光学性质,并研究了等应变情况下的体积效应.第一性计算结果表明,考虑了激子效应的GW (格林函数(G)-库仑势(W))方法得到的激发态性质更接近实验结果.引入等应变调控,发现体积膨胀会导致光学吸收峰红移,体积压缩则光学吸收峰蓝移.同时,探究了体积变化对BTO块材的自发极化和电子结构的影响,发现体积膨胀会使钛原子的d轨道和氧原子的p轨道杂化更显著,进一步导致材料自发极化的增大,而体积压缩对自发极化和dp杂化的影响正好相反.通过比较研究,还发现等应变的体积效应对极化的影响不如等应力体积效应明显.

锐钛矿二氧化钛体相缺陷的准粒子能带结构

本文使用多体格林函数理论中的GW方法，研究了含有氧空位、间隙钛原子以及间隙氢原子三种缺陷的锐钛矿二氧化钛体相的准粒子能带结构．计算得到的无缺陷锐钛矿的直接带隙是4．3eV，远大于实验上测量的吸收光谱边缘（3．2eV）．研究发现，产生这一差别的原因是缺陷会使锐钛矿的导带下降．这些缺陷引起的占据的带隙态贴近导带边缘，因此实验中发现的导带下面比较深的带隙态不是由这些缺陷造成的．

BeSiN_2和MgSiN_2晶体稳定性和电子结构的第一性原理研究

自然条件下,BeSiN_2和MgSiN_2以正交晶系(α相)存在.施加压力之后,这两种材料会产生新的相(分别记作β相,γ相和δ相).运用密度泛函理论对材料的晶格参数进行了模拟;使用线性响应函数方法(密度泛函微扰理论)计算了材料的声子色散关系,得出:在无外界压力时,γ-BeSiN_2,δ-BeSiN_2和γ-MgSiN_2结构不稳定,而其余各相可以稳定存在.运用密度泛函理论(分别使用PBE泛函和HSE泛函)得到其能带结构:其中β-BeSiN_2和β-MgSiN_2具有直接带隙,而其他6种相都是间接带隙;之后运用多体微扰理论框架下的GW方法对BeSiN_2和MgSiN_2布里渊区高对称点的能量值进行了修正;其中α-MgSiN_2的带隙宽度为5.55 e V,和实验值5.6 e V吻合.

手性碳纳米管光谱的多体格林函数理论研究

碳纳米管是典型的一维材料,在光电器件中具有潜在的应用价值,实验发现缺陷会使碳纳米管光谱产生红移的卫星峰,但这些红移峰的起源并不清楚.我们应用多体格林函数理论中的GW方法和Bethe-Salpeter方程,计算了手性的(6,4)碳纳米管的能带和吸收光谱,在此基础上探讨了空位和Stone-Wales两种本征缺陷对碳纳米管的影响,并与非手性的(n,0)碳纳米管做了比较,揭示了碳纳米管中红移卫星峰的产生机理.这些发现为碳纳米管在光电子领域的应用提供了一定的参考,具有重要的价值.

材料电子能带结构计算的密度泛函理论方法

材料的电子能带结构性质对其在光电能量转化中的应用具有决定性作用.发展能准确高效地预测材料电子能带结构的第一性原理方法一直以来都是计算材料科学领域中的重要问题.作为材料计算的"标准模型",局域密度近似(LDA)或广义梯度近似(GGA)下的密度泛函理论(DFT)存在显著低估材料带隙的系统性误差,即所谓的"带隙问题".以改进对带隙的描述为主要目标之一,近年来DFT领域有很多重要进展.本文阐述了在DFT框架内描述材料电子能带结构性质的理论基础,对近年来为克服LDA/GGA局限性所发展的各种新方法进行了系统评述,并针对仍然存在的挑战性问题给出了一些个人思考.此外,本文也对基于格林函数多体微扰理论的GW方法在近年来的发展进行了讨论.

研究激发态的多体格林函数理论

本文介绍的多体格林函数理论是一种建立在一套格林函数(包括单粒子格林函数和双粒子格林函数)方程基础上的,用以研究物质激发态性质的第一性原理方法。该理论包括计算准粒子性质的GW方法和描述电子-空穴对运动的Bethe-Salpeter方程。GW方法可以以很高的精度计算轨道能量、能带结构、准粒子寿命等物理量;Bethe-Salpeter方程则在研究激发能、光吸收谱、激发态动力学等光学性质上有广泛的应用前景。多体格林函数理论通过自能算符描述电子之间以及电子与空穴之间的交换关联作用。本文将详细阐述该理论的基本概念和原理,并对其在各种材料中的应用做简要介绍。