高压下G_(2)ZT晶体结构、电子结构和光学性质的第一性原理研究

基于密度泛函理论的第一性原理研究了高压下富氮含能材料(双3,4,5-三氨基-1,2,4-三唑)-5,5′-偶氮四唑(G_(2)ZT)的几何结构、电子结构和光学性质。结果表明,在考虑范德瓦尔斯色散修正和密度泛函色散修正的情况下,分子晶体结构数据与实验结果的相对误差均在3%以内。Hirshfeld表面分析结果表明,随着压强增大,分子间氢键的相互作用减弱。G_(2)ZT晶体在零压下的能带带隙为2.03 eV,是一种p型半导体。随着压强增大,带隙变窄,吸收系数可达到3.0×10^(6)cm^(−1)。研究结果为进一步分析高压下G_(2)ZT晶体的特征提供了理论参考。

三元PbBi_(2)S_(4)凝固生长与热电性能研究

三元PbBi_(2)S_(4)是一种具有本征低晶格热导率的潜力热电材料,但低的电传输性能制约了其热电性能。本工作利用Bridgman法制备了高质量的三元PbBi_(2)S_(4)晶体铸锭,由于减少晶界密度,降低晶界对载流子传输阻碍,电传输性能大幅度提升。通过优化生长条件获得不同质量的三元PbBi_(2)S_(4)晶体铸锭,最优加权载流子迁移率从多晶中15 cm^(2)/(V·s)提升到56 cm^(2)/(V·s),使三元PbBi_(2)S_(4)晶体铸锭的最大电导率和功率因子分别达到1049 S/cm和4.6μW/(cm·K^(2)),相比多晶PbBi_(2)S_(4)样品分别提高了850%和~64%。最终,PbBi_(2)S_(4)晶体铸锭的最大ZT值在773 K温度下达到0.61。结果表明,通过凝固生长高质量晶体铸锭能显著优化三元PbBi_(2)S_(4)化合物全温区热电性能。