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镓状态对原位合成高硅Ga-ZSM-5的甲醇制芳烃反应性能影响
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作者 倪婉萍 刘民 郭新闻 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期1242-1250,共9页
为解决ZSM-5催化剂上甲醇转化生成芳烃选择性较低的问题,采用乙二胺络合镓离子的方法原位合成了高硅Ga-ZSM-5沸石催化剂。通过XRD、SEM、物理吸附-脱附、XPS、ICP等手段对其进行表征,并采用固定床反应器进行催化甲醇制芳烃反应性能评价... 为解决ZSM-5催化剂上甲醇转化生成芳烃选择性较低的问题,采用乙二胺络合镓离子的方法原位合成了高硅Ga-ZSM-5沸石催化剂。通过XRD、SEM、物理吸附-脱附、XPS、ICP等手段对其进行表征,并采用固定床反应器进行催化甲醇制芳烃反应性能评价。结果表明:原位合成引入Ga对ZSM-5孔结构影响较小,对酸性质影响较大;催化剂表面的镓物种由相对摩尔分数为44%~56%的骨架Ga、26%~34%的非骨架Ga和少量游离态Ga_(2)O_(3)组成;Ga的引入显著提升了ZSM-5催化剂的甲醇芳构化反应活性和苯、甲苯选择性;在压力0.1 MPa、温度450℃、质量空速2 h^(-1)的条件下,Ga质量分数0.5%制备的Ga-ZSM-5催化剂在反应时间380 h内甲醇转化率均高于99.9%,具有高稳定性和高芳烃选择性,甲醇制芳烃反应催化性能最佳。 展开更多
关键词 ga-zsm-5催化剂 甲醇 芳烃 原位合成 芳构化反应 骨架Ga
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Co/Zr/Al_(2)O_(3)-Pt/ZSM-5催化剂的制备及其合成气转化制液体燃料性能研究
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作者 李航 张煜华 +4 位作者 向容 艾心燕 闫浩宇 刘成超 李金林 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期656-666,共11页
以Co基催化剂耦合沸石分子筛催化剂应用于合成气催化转化可以有效改善催化剂的产物选择性。本研究通过浸渍法制备得到Zr/Al_(2)O_(3)载体和Pt/ZSM-5催化剂,再通过超声分散法制备了Co/Al_(2)O_(3)、Co/Zr/Al_(2)O_(3)和Co/Zr/Al_(2)O_(3)... 以Co基催化剂耦合沸石分子筛催化剂应用于合成气催化转化可以有效改善催化剂的产物选择性。本研究通过浸渍法制备得到Zr/Al_(2)O_(3)载体和Pt/ZSM-5催化剂,再通过超声分散法制备了Co/Al_(2)O_(3)、Co/Zr/Al_(2)O_(3)和Co/Zr/Al_(2)O_(3)-Pt/ZSM-5催化剂。通过系列表征技术对载体和催化剂理化性质进行分析,评价了催化剂费-托合成反应性能。结果表明,Zr的引入有助于提升Co/Zr/Al_(2)O_(3)上Co物种的还原性,改善催化活性,增加C_(12+)重质烃的选择性。当Co/Zr/Al_(2)O_(3)与Pt/ZSM-5耦合后,由于贵金属Pt的助剂效应,进一步促进Co物种的还原,Co/Zr/Al_(2)O_(3)-Pt/ZSM-5催化剂的CTY值提高至8.3×10^(−5) mmol/(g·s),同时具有较低的CH_(4)、C_(2)−C_(4)产物选择性。此外,Pt/ZSM-5的酸性促进C_(12+)产物的部分裂解,使产物分布向C_(5)−C_(11)液态烃偏移,C_(5)−C_(11)产物选择性达到45.9%。本研究为设计和制备高效的费-托合成催化剂提供了参考。 展开更多
关键词 钴基催化剂 ZSM-5 超声分散法 费-托合成
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改性蒙脱石负载V_(2)O_(5)脱除气态Hg^(0)的性能研究
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作者 杨森 张楠 +4 位作者 魏坤 王沙 陆克平 王钧伟 张先龙 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期100-109,共10页
针对燃煤烟气汞排放污染问题,通过将V_(2)O_(5)负载到经H_(2)SO_(4)改性后的蒙脱石(montmorillonite,MMT)制备的V_(2)O_(5)/MMT催化剂用于脱除燃煤烟气中的汞,希望结合活性组分V_(2)O_(5)的催化氧化活性和载体改性后MMT的吸附性能实现... 针对燃煤烟气汞排放污染问题,通过将V_(2)O_(5)负载到经H_(2)SO_(4)改性后的蒙脱石(montmorillonite,MMT)制备的V_(2)O_(5)/MMT催化剂用于脱除燃煤烟气中的汞,希望结合活性组分V_(2)O_(5)的催化氧化活性和载体改性后MMT的吸附性能实现燃煤烟气中汞的经济高效脱除。研究了V_(2)O_(5)/MMT催化剂脱除Hg^(0)的性能及脱除Hg^(0)后V_(2)O_(5)/MMT催化剂的再生性能,考察了H_(2)SO_(4)改性、催化剂制备条件、V_(2)O_(5)负载量、反应温度、烟气成分(O_(2),SO_(2),NO,H_(2)O(g))、再生条件等对V_(2)O_(5)/MMT催化剂脱除Hg^(0)的影响,采用XRD,BET,SEM-EDS,XPS和TPD等方法对脱除Hg^(0)前后的V_(2)O_(5)/MMT催化剂进行了分析表征。结果表明:V_(2)O_(5)/MMT催化剂具有良好的脱除Hg^(0)的能力,这主要是由于V_(2)O_(5)/MMT催化剂结合了V_(2)O_(5)的催化氧化活性和改性后MMT的吸附性能;3%V_(2)O_(5)/MMT催化剂(V_(2)O_(5)质量分数为3%)在反应温度为150℃、体积空速为6000/h条件下,对Hg^(0)的脱除效率达到98%以上;O_(2)和NO对V_(2)O_(5)/MMT催化剂脱除Hg^(0)具有促进作用,SO_(2)对V_(2)O_(5)/MMT催化剂脱除Hg^(0)具有一定的促进作用,H_(2)O(g)对V_(2)O_(5)/MMT催化剂脱除Hg^(0)具有抑制作用;XRD和BET表征发现H_(2)SO_(4)改性可使MMT的比表面积增大,但层间距下降;SEM-EDS分析显示V_(2)O_(5)/MMT催化剂具有良好的孔隙结构,活性组分V_(2)O_(5)均匀分布在载体MMT表面;XPS和TPD表征证实Hg^(0)在V_(2)O_(5)/MMT催化剂上被氧化生成了HgO和HgSO_(4)并吸附在V_(2)O_(5)/MMT催化剂上;脱除Hg^(0)后的V_(2)O_(5)/MMT催化剂具有良好的再生性能。 展开更多
关键词 蒙脱石 V_(2)O_(5) 催化剂汞 烟气
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Study on the in situ desulfurization and viscosity reduction of heavy oil over MoO_(3)–ZrO_(2)/HZSM-5 catalyst
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作者 Rui-Qi Liu Li-Qiang Zhang +6 位作者 Hui-Da Pan Yi-Ya Wang Jin-Yu Li Xin-Wei Wang Zheng-Da Yang Xin-Lu Han Ri-Yi Lin 《Petroleum Science》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第6期3887-3896,共10页
Heavy oil is characterized by high viscosity.High viscosity makes it challenging to recover and transport.HZSM-5,MoO_(3)/HZSM-5,ZrO_(2)/HZSM-5 and MoO_(3)–ZrO_(2)/HZSM-5 catalysts were developed to promote in situ de... Heavy oil is characterized by high viscosity.High viscosity makes it challenging to recover and transport.HZSM-5,MoO_(3)/HZSM-5,ZrO_(2)/HZSM-5 and MoO_(3)–ZrO_(2)/HZSM-5 catalysts were developed to promote in situ desulfurization and viscosity reduction of heavy oil.The physical and chemical properties of catalysts were characterized by XPS,XRD,TEM,NH3-TPD,etc.The effects of temperature,catalyst type and addition amount on viscosity and composition of heavy oil were evaluated.The results showed that the presence of MoO_(3)–ZrO_(2)/HZSM-5 nanoparticles during aquathermolysis could improve the oil quality by reducing the heavy fractions.It reduced viscosity by 82.56%after the reaction at 280℃ and catalyst addition of 1 wt%.The contents of resins and asphaltic in the oil samples were 5.69%lower than that in the crude oil.Sulfur content decreased from 1.45%to 1.03%.The concentration of H2S produced by the reaction was 2225 ppm.The contents of sulfur-containing functional groups sulfoxide and sulfone sulfur in the oil samples decreased by 19.92%after the catalytic reaction.The content of stable thiophene sulfur increased by 5.71%.This study provided a basis for understanding the mechanism of heavy oil desulfurization and viscosity reduction. 展开更多
关键词 Heavy oil Hydrothermal cracking MoO_(3)-ZrO_(2)/HZSM-5 catalyst DESULFURIZATION Viscosity reduction
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CeFeMn@ZSM-5催化臭氧氧化苯酚废水 被引量:2
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作者 王上海 杨保俊 +2 位作者 金耀宗 王琦 王百年 《当代化工》 CAS 2024年第1期98-102,106,共6页
采用等体积浸渍法制备新型CeFeMn@ZSM-5复合催化剂。以模拟苯酚废水COD去除率为主要考察指标,通过单因素条件实验,考察并确定催化降解苯酚废水较适宜的工艺条件为:活性组分负载量10%、废水初始pH=7,催化剂投加量6 g·L^(-1)。此条... 采用等体积浸渍法制备新型CeFeMn@ZSM-5复合催化剂。以模拟苯酚废水COD去除率为主要考察指标,通过单因素条件实验,考察并确定催化降解苯酚废水较适宜的工艺条件为:活性组分负载量10%、废水初始pH=7,催化剂投加量6 g·L^(-1)。此条件下反应30 min,苯酚废水的COD去除率可达71.03%。催化剂重复使用实验结果显示,所制备的复合催化剂具有较高的稳定性和可重复使用性。 展开更多
关键词 ZSM-5 浸渍法 催化剂 催化臭氧氧化 苯酚废水
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Ce/HZSM-5和生物质原位改造油页岩:提高页岩油的收率和品质
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作者 马新军 李晶晶 +2 位作者 徐文娟 邓桂重 邵坤 《当代化工研究》 CAS 2024年第12期46-48,共3页
为进一步提高油页岩的转化效率,缓解我国的原油对外依存度,将藻类水热液化与油页岩原位转化过程耦合,以Ce/HZSM-5为催化剂,利用藻类水热液化产物提升干酪根有机质的转化效率和页岩油的品质,借助SEM、TG、GC-MS和元素分析等对反应前后产... 为进一步提高油页岩的转化效率,缓解我国的原油对外依存度,将藻类水热液化与油页岩原位转化过程耦合,以Ce/HZSM-5为催化剂,利用藻类水热液化产物提升干酪根有机质的转化效率和页岩油的品质,借助SEM、TG、GC-MS和元素分析等对反应前后产物分析表征。实验结果表明,在催化剂和小球藻的共同参与下,水热裂解转化的页岩油产率为6.15%,页岩油品质也有了很大提升。与单纯油页岩水热裂解相比,提质后的页岩油轻组分提高了18.58%和4.04%,重组分含量降低了22.62%。 展开更多
关键词 油页岩 低成熟度 小球藻 Ce/ZSM-5催化剂 水热裂解
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Ethanol steam reforming over Ni/ZSM-5 nanosheet for hydrogen production
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作者 Porapak Suriya Shanshan Xu +8 位作者 Shengzhe Ding Sarayute Chansai Yilai Jiao Joseph Hurd Daniel Lee Yuxin Zhang Christopher Hardacre Prasert Reubroycharoen Xiaolei Fan 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第3期247-256,共10页
Compared to reforming reactions using hydrocarbons,ethanol steam reforming(ESR)is a sustainable alternative for hydrogen(H_(2))production since ethanol can be produced sustainably using biomass.This work explores the ... Compared to reforming reactions using hydrocarbons,ethanol steam reforming(ESR)is a sustainable alternative for hydrogen(H_(2))production since ethanol can be produced sustainably using biomass.This work explores the catalyst design strategies for preparing the Ni supported on ZSM-5 zeolite catalysts to promote ESR.Specifically,two-dimensional ZSM-5 nanosheet and conventional ZSM-5 crystal were used as the catalyst carriers and two synthesis strategies,i.e.,in situ encapsulation and wet impregnation method,were employed to prepare the catalysts.Based on the comparative characterization of the catalysts and comparative catalytic assessments,it was found that the combination of the in situ encapsulation synthesis and the ZSM-5 nanosheet carrier was the effective strategy to develop catalysts for promoting H_(2) production via ESR due to the improved mass transfer(through the 2-D structure of ZSM-5 nanosheet)and formation of confined small Ni nanoparticles(resulted via the in situ encapsulation synthesis).In addition,the resulting ZSM-5 nanosheet supported Ni catalyst also showed high Ni dispersion and high accessibility to Ni sites by the reactants,being able to improve the activity and stability of catalysts and suppress metal sintering and coking during ESR at high reaction temperatures.Thus,the Ni supported on ZSM-5 nanosheet catalyst prepared by encapsulation showed the stable performance with~88% ethanol conversion and~65% H_(2) yield achieved during a 48-h longevity test at 550-C. 展开更多
关键词 ZSM-5 nanosheet In situ encapsulation Ni catalyst Ethanol steam reforming Hydrogen production
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非粮生物质糖平台合成5-羟甲基糠醛的研究进展
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作者 李明富 张平军 +4 位作者 胡双岚 莫柳珍 孙潇 黄俊生 蒋丽群 《林业工程学报》 CSCD 北大核心 2024年第3期10-21,共12页
非粮生物质作为一种可再生的能源资源,其净二氧化碳排放为零,被认为是生产液体燃料、生物基化学品和聚合物最有前途的替代品之一。随着可再生能源需求的不断增加,促进了绿色合成生物基化学品的不断发展。5-羟甲基糠醛(HMF)作为一种重要... 非粮生物质作为一种可再生的能源资源,其净二氧化碳排放为零,被认为是生产液体燃料、生物基化学品和聚合物最有前途的替代品之一。随着可再生能源需求的不断增加,促进了绿色合成生物基化学品的不断发展。5-羟甲基糠醛(HMF)作为一种重要的生物基平台化学品,可广泛应用于合成乙酰丙酸、2,5-呋喃二羧酸、2,5-二甲酰呋喃、2,5-双(羟甲基)-呋喃和5-羟甲基-2-呋喃胺等多种化学品,其可用于精细化工、医药中间体合成、生物可降解材料和液体燃料等领域。目前,HMF的工业生产主要是通过果糖脱除3分子水来实现的,而果糖价格高及HMF的分离效率差,导致HMF的生产成本较高,因此亟须拓展糖源和提高HMF的分离效率。非粮生物质糖平台包含葡萄糖、蔗糖、纤维素、菊粉和琼脂糖等,利用这些糖制备HMF已有广泛研究,有望在未来替代果糖。笔者从非粮生物质衍生糖平台角度出发,综述了近年来合成生物基HMF的研究及应用现状,重点介绍了均相和非均相体系催化不同糖原料合成HMF性能及机制,对比液体酸/盐及固体酸催化糖原料的差异性,分析了不同合成工艺的工业化应用前景,旨在探讨非粮生物质衍生糖平台合成HMF的应用潜力和价值,并为降低HMF及衍生化合物制备成本、合成生物基呋喃化学品的进一步发展提供理论借鉴。 展开更多
关键词 非粮生物质 5-羟甲基糠醛 催化剂 反应 可持续性
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Pd-Pt/HZSM-5催化剂的制备及催化低浓度甲烷燃烧性能
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作者 高倩文 王晓波 +3 位作者 邓存宝 张新琦 王雪峰 王荀 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1788-1794,1803,共8页
以Pt(NH3)4Cl2和Pd(NO_(3))2·2H_(2)O为Pt和Pd前驱体盐,HZSM-5分子筛为载体,采用浸渍法制备了Pd-Pt/HZSM-5催化剂,将不同硅铝比[n(Si O_(2))∶n(Al2O_(3))=38∶1、200∶1、800∶1]的Pd-Pt/HZSM-5催化剂分别命名为Pd-Pt/HZSM-5(38)... 以Pt(NH3)4Cl2和Pd(NO_(3))2·2H_(2)O为Pt和Pd前驱体盐,HZSM-5分子筛为载体,采用浸渍法制备了Pd-Pt/HZSM-5催化剂,将不同硅铝比[n(Si O_(2))∶n(Al2O_(3))=38∶1、200∶1、800∶1]的Pd-Pt/HZSM-5催化剂分别命名为Pd-Pt/HZSM-5(38)、Pd-Pt/HZSM-5(200)、Pd-Pt/HZSM-5(800)。采用XRD、SEM、TEM、Raman、XPS、CO_(2)-TPD和NH3-TPD对催化剂进行了表征,并通过固定床反应器测试了其催化低浓度(体积分数为0.5%)甲烷燃烧反应的活性。结果表明,Pd-Pt/HZSM-5(38)具有较小的Pd/Pt颗粒尺寸(6.3 nm),最多的Pd O结晶、活性Pd/Pt物种和酸性位点,最高的n(Pd^(0))∶n(Pd^(2+))及最高的Pt质量分数(0.19%),其表现出最好的催化性能。与Pd-Pt/HZSM-5(800)和Pd-Pt/HZSM-5(200)相比,Pd-Pt/HZSM-5(38)催化低浓度甲烷燃烧的起燃温度(T_(10))分别降低了27.54和30.92℃,完全转化温度(T_(90))分别降低了3.38和17.51℃。Pd-Pt/HZSM-5(38)在360℃下可稳定运行150 h内,甲烷转化率在99.6%以上,活性无明显下降。 展开更多
关键词 低浓度甲烷 催化剂 HZSM-5 催化燃烧 双金属
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Fe改性多级孔ZSM-5催化合成二苯甲烷
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作者 谢辉英 黄晨悦 +3 位作者 杨淄堯 温俊程 王豪 许俊强 《精细石油化工》 CAS 2024年第3期9-12,共4页
以碱处理铁改性的Fe-多级孔ZSM-5分子筛为催化剂,在小型烷基化反应装置上进行苯和氯化苄烷基化合成二苯甲烷的研究。考察烷基化的反应时间、反应温度、苯氯化苄摩尔比和催化剂用量对合成二苯甲烷的转化率及产率的影响。实验结果表明:在... 以碱处理铁改性的Fe-多级孔ZSM-5分子筛为催化剂,在小型烷基化反应装置上进行苯和氯化苄烷基化合成二苯甲烷的研究。考察烷基化的反应时间、反应温度、苯氯化苄摩尔比和催化剂用量对合成二苯甲烷的转化率及产率的影响。实验结果表明:在反应温度85℃,反应时间28 min,苯氯化苄摩尔比6∶1,催化剂用量为氯化苄质量的2%的条件下,氯化苄的转化率可达95.20%,二苯甲烷选择性可达85.23%。 展开更多
关键词 多级孔ZSM-5 催化剂 二苯甲烷
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催化转移氢化制生物质基2,5-呋喃二甲醇研究进展
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作者 李微 贡红辉 史显磊 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期735-755,共21页
生物质基2,5-呋喃二甲醇(BHMF)可从廉价易得的糖类出发,经催化转化-选择性氢化制取,并作为一种用途广泛的化工中间体及燃料前体,尤其在改善传统聚酯性能以及合成绿色可降解的生物基聚酯新材料方面具有独特优势。BHMF制取过程中,传统的... 生物质基2,5-呋喃二甲醇(BHMF)可从廉价易得的糖类出发,经催化转化-选择性氢化制取,并作为一种用途广泛的化工中间体及燃料前体,尤其在改善传统聚酯性能以及合成绿色可降解的生物基聚酯新材料方面具有独特优势。BHMF制取过程中,传统的氢化方式消耗了大量高品位能源氢气,且高压氢气存在安全隐患并导致基础设施投入多。本工作立足于催化转移氢化的优势,综述了甲酸、醇类及其他类型氢供体通过催化转移氢化的方式选择性加氢制取BHMF的研究进展;并针对催化转移氢化过程中不同类型氢供体、催化剂和反应工艺的特点及存在的问题,分析了反应条件、强化手段等对BHMF选择性和收率的影响以及反应体系的优劣。在此基础上,提出了转移氢化制取BHMF新型催化体系的研究方向,并对清洁高效、本质安全BHMF制取工艺的发展进行了展望,为生物质转化中特定催化体系的研发提供科学参考。 展开更多
关键词 2 5-呋喃二甲醇 催化转移氢化 5-羟甲基糠醛 氢供体 催化剂
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清洁法制备全结晶ZSM-5分子筛催化剂及其催化性能
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作者 王达锐 孙洪敏 +2 位作者 王一棪 刘威 杨为民 《工业催化》 CAS 2024年第1期27-34,共8页
在无额外添加碱金属或碱土金属的体系中,以氨水为模板剂,成功制备全结晶ZSM-5分子筛催化剂。晶化结束后,采用闪蒸技术回收晶化残液中的氨水,回收率高达85%,并且实现了回收氨水的循环再利用,连续回用3次仍然可以得到高结晶的分子筛催化... 在无额外添加碱金属或碱土金属的体系中,以氨水为模板剂,成功制备全结晶ZSM-5分子筛催化剂。晶化结束后,采用闪蒸技术回收晶化残液中的氨水,回收率高达85%,并且实现了回收氨水的循环再利用,连续回用3次仍然可以得到高结晶的分子筛催化剂。表征结果表明,通过优化合成配方,在晶化温度为170℃,晶化时间为6 h的条件下,制备的全结晶ZSM-5分子筛催化剂具有晶体形貌规整、晶间孔丰富、活性中心状态好、机械强度高(108 N·cm^(-1))等优点。在稀乙烯和苯气相烷基化制乙苯反应中,全结晶ZSM-5分子筛催化剂表现出优异的活性、选择性、稳定性及再生性能,关键杂质二甲苯含量仅为(350~400)μL·L^(-1),完全可以满足工业应用需求。 展开更多
关键词 催化剂工程 清洁法 全结晶催化剂 ZSM-5分子筛 稀乙烯制乙苯 烷基化
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纳米薄层ZSM-5分子筛的制备及甲醇制丙烯反应性能
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作者 陈浩 李高龙 +2 位作者 潘春旭 付宇昕 翟岩亮 《化学工程师》 CAS 2024年第4期6-9,119,共5页
利用我国丰富的煤炭资源经甲醇制取丙烯,是一条重要的丙烯生产替代路线,其关键在于高效催化剂的研发。本文采用双子季铵盐C18-6-6Br2模板剂合成出二维层状堆积结构的纳米薄层ZSM-5分子筛。与亚微米级的ZSM-5分子筛相比,纳米薄层ZSM-5分... 利用我国丰富的煤炭资源经甲醇制取丙烯,是一条重要的丙烯生产替代路线,其关键在于高效催化剂的研发。本文采用双子季铵盐C18-6-6Br2模板剂合成出二维层状堆积结构的纳米薄层ZSM-5分子筛。与亚微米级的ZSM-5分子筛相比,纳米薄层ZSM-5分子筛晶体在b轴方向上的厚度明显降低(仅为20nm左右),提高了催化剂的扩散性。应用于甲醇制丙烯(MTP)反应,相比于亚微米级ZSM-5分子筛A样品,纳米薄层ZSM-5分子筛B样品的丙烯选择性(48.3%v.s.40.1%)和催化寿命(170hv.s.80h)均显著提升,这为工业甲醇制丙烯催化剂的设计开发提供了新的思路。 展开更多
关键词 甲醇制丙烯(MTP) ZSM-5 纳米薄层 分子筛 催化剂
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造孔剂诱导合成FeCoCuAl催化剂及其与ZSM-5复合催化CO_(2)加氢制高碳烃性能
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作者 赵治华 徐成华 +5 位作者 任红 罗晶 杜磊 刘晨龙 陈雯婧 罗静 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第2期10-16,共7页
CO_(2)加氢制高碳烃(C_(5+))是合成高值化学品和燃料的重要途径之一,这既可以实现碳减排,又有助于缓解能源压力。采用沉淀法和等体积浸渍法制备了K、Na修饰的FeCoCuAl催化剂,考察了造孔剂1,3,5-苯三甲酸(BTA)对其在CO_(2)催化加氢制高... CO_(2)加氢制高碳烃(C_(5+))是合成高值化学品和燃料的重要途径之一,这既可以实现碳减排,又有助于缓解能源压力。采用沉淀法和等体积浸渍法制备了K、Na修饰的FeCoCuAl催化剂,考察了造孔剂1,3,5-苯三甲酸(BTA)对其在CO_(2)催化加氢制高碳烃反应(温度为300℃、压力为2.0MPa、原料气n(H_(2)):n(CO_(2))=3:1且空速为3600h^(-1)、时间为6h)中催化性能的影响。在FeCoCuAl-20.0BTA催化剂(n(BTA):n(Fe)=20.0%)中引入ZSM-5分子筛,构建了一系列复合催化剂,并研究了其在CO_(2)催化加氢制高碳烃反应中的催化性能。结合N2吸/脱附、X射线衍射(XRD)、H_(2)-程序升温还原(H2-TPR)、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)和H_(2)升温脱附(CO_(2)-TPD)等对催化剂的理化性质进行了表征,采用GC-MS对产物油相成分进行了分析。结果表明,与FeCoCuAl催化剂相比,FeCoCuAl-BTA催化剂的比表面积、孔容等均增大,并生成了更多的表面活性物种(Fe或Fe-Co合金),从而使得FeCoCuAl-BTA催化剂在CO_(2)催化加氢反应中表现出更好的催化性能。FeCoCuAl-20.0BTA催化剂的CO_(2)转化率和C_(5+)选择性分别可达70%和42%。FeCoCuAl-20.0BTA催化剂催化CO_(2)加氢生成的产物以C_(2)~C_(4)产物为主,而在FeCoCuAl-20.0BTA催化剂与ZSM-5分子筛以质量比为1.0、颗粒机械混合方式构建的复合催化剂上,FeCoCuAl-20.0BTA上生成的C_(2)~C_(4)产物可在ZSM-5分子筛上发生原位链增长、异构化和芳构化反应,从而提高了CO_(2)转化率和C_(5+)选择性,分别达到79%和66%。 展开更多
关键词 造孔剂 FeCoCuAl催化剂 ZSM-5 CO_(2)加氢 高碳烃
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Nb_(2)O_(5)/Nb_(2)C催化剂的制备及其光催化NO转化的性能
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作者 王静 李喜兰 +2 位作者 丘宇锴 刘续兴 陈成志 《当代化工》 CAS 2024年第5期1148-1152,共5页
采用焙烧法原位构建Nb_(2)O_(5)/Nb_(2)C异质样品,通过XRD、Raman、SEM、BET、UV-Vis DRS、MottSchottky及EIS等技术对样品的结构及性质进行分析,以NO为目标污染物评价其光催化活性。结果表明:Nb_(2)O_(5)/Nb_(2)C异质样品能够提供较多... 采用焙烧法原位构建Nb_(2)O_(5)/Nb_(2)C异质样品,通过XRD、Raman、SEM、BET、UV-Vis DRS、MottSchottky及EIS等技术对样品的结构及性质进行分析,以NO为目标污染物评价其光催化活性。结果表明:Nb_(2)O_(5)/Nb_(2)C异质样品能够提供较多的反应活性位点、提高光的利用率及光生电子和空穴的分离效率,进而提高其光催化活性;在模拟太阳光照射下,其对NO的转化率达到了50.5%,分别为Nb_(2)O_(5)和Nb_(2)C样品的2.4倍和14.4倍,且在NO转化过程中,NO_(2)选择性转化率仅为0.75%。 展开更多
关键词 Nb_(2)O_(5)/Nb_(2)C 光催化 NO转化 复合材料 环境 催化剂
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粉煤灰为原料ZSM-5分子筛的制备及应用
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作者 赵彩云 冯盛丹 李平 《工业催化》 CAS 2024年第3期46-52,共7页
利用低成本的原料生产高催化剂性能的分子筛一直是业界关注的焦点。将工业废物资源化利用与分子筛制备相结合,可达到一举两得的效果。以NaOH处理宁东能源化工基地粉煤灰,得到的硅铝凝胶作为ZSM-5分子筛合成原料的铝源和部分硅源。通过对... 利用低成本的原料生产高催化剂性能的分子筛一直是业界关注的焦点。将工业废物资源化利用与分子筛制备相结合,可达到一举两得的效果。以NaOH处理宁东能源化工基地粉煤灰,得到的硅铝凝胶作为ZSM-5分子筛合成原料的铝源和部分硅源。通过对NaOH用量考察,发现ZSM-5分子筛合成时不再需要额外添加NaOH。在硅铝凝胶中补充硅溶胶,并按比例加入模板剂(TPABr)和水即可合成ZSM-5分子筛。采用4水平9因素的均匀设计,考察晶化温度、晶化时间、模板剂及水用量等因素的影响。二次回归优化后,得出最佳合成条件。在晶化时间60 h、晶化温度190℃、TPABr用量5.4 g和水用量18 mL最佳条件下,对再次合成的ZSM-5分子筛进行表征,产品为长度(35~40)μm长条形纯净无杂晶的ZSM-5分子筛。并将制得的ZSM-5分子筛催化剂用于制备乙酸乙酯,在反应温度130℃、反应时间90 min、酸醇比1∶3和催化剂用量5%条件下,转化率最高为62%,产率为55%。 展开更多
关键词 催化剂工程 粉煤灰 ZSM-5分子筛 均匀设计 乙酸乙酯
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正己烷在Ga-ZSM-5上转化为芳烃的考察 被引量:3
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作者 罗坚 曾佑春 +1 位作者 刘盛楹 谭长瑜 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 1992年第4期63-68,共6页
考察了正己烷在杂原子分子筛Ga-ZSM-5上芳构化过程中反应温度和空速的影响。提高反应温度和降低空速均能使芳烃产率增加。在常压、500~550℃、WHSV1.8~0.6h^(-1)范围内,芳烃产率均大于60%;550℃、1.2h^(-1)时达71.3%。环己烷转化时芳... 考察了正己烷在杂原子分子筛Ga-ZSM-5上芳构化过程中反应温度和空速的影响。提高反应温度和降低空速均能使芳烃产率增加。在常压、500~550℃、WHSV1.8~0.6h^(-1)范围内,芳烃产率均大于60%;550℃、1.2h^(-1)时达71.3%。环己烷转化时芳烃产率更高,在550℃、1.8h^(-1)时达85.2%,且芳烃中苯含量达84.4%。环己烷在Ga-ZSM-5上直接脱氢成苯。正己烷在氢型ZSM-5上反应时芳烃产率低得多,550℃、1.8h^(-1)时仅38.6%,气态烷烃产率则相当高。实验结果表明,Ca-ZSM-5可望应用于把直链烷烃含量高的原料转化为芳烃。 展开更多
关键词 正己烷 ga-zsm-5 转化 芳香族烃
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弱酸性介质中Ga-ZSM-5型分子筛的合成与鉴定 被引量:1
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作者 庞文琴 裘式纶 +1 位作者 翟滨 周凤岐 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1989年第5期476-480,共5页
近年来,Ga-ZSM-5型分子筛的合成与催化性能已有报道,但对Ga是否位于ZSM-5型沸石晶格中这一重要问题则显得证据不足。由于以往的合成均在NaOH等碱性介质中进行,重复性和产品的结晶度不能令人满意。本文报道在弱酸性介质中,NH<sub>4... 近年来,Ga-ZSM-5型分子筛的合成与催化性能已有报道,但对Ga是否位于ZSM-5型沸石晶格中这一重要问题则显得证据不足。由于以往的合成均在NaOH等碱性介质中进行,重复性和产品的结晶度不能令人满意。本文报道在弱酸性介质中,NH<sub>4</sub>F存在下,Ga-ZSM-5型分子筛的合成。这种新的合成途径,克服了在碱性介质中合成的缺点。用多种手段研究了Ga-ZSM-5型分子筛结构与性能的关系,为Ga对ZSM-5沸石骨架的同晶取代提供了充分的证据。 展开更多
关键词 ga-zsm-5 分子筛 合成 鉴定
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杂原子分子筛Ga-ZSM-5的表征
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作者 罗坚 谭长瑜 +1 位作者 董庆年 薛志元 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1990年第6期462-468,共7页
采用多种手段证明了Ga处在所合成的ZSM-5型镓硅分子筛骨架中。XRD表明Ga取代AI导致了沸石晶胞参数增大;IR表明Ga取代后骨架振动特征峰向低频方向迁移。^(71)Ga MASNMR显示Ga以四面体单元GaO_4的形式存在,未检测到六配位的Ga。^(29)Si MA... 采用多种手段证明了Ga处在所合成的ZSM-5型镓硅分子筛骨架中。XRD表明Ga取代AI导致了沸石晶胞参数增大;IR表明Ga取代后骨架振动特征峰向低频方向迁移。^(71)Ga MASNMR显示Ga以四面体单元GaO_4的形式存在,未检测到六配位的Ga。^(29)Si MASNMR显示Ga在Si原子周围只有Si(0Ga)和Si(1Ga)两种分布方式。XPS和EMPA表明镓硅分子筛中Ga呈+3价,分布大体均匀。 展开更多
关键词 分子筛 ga-zsm-5 表征
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纳米Ga-ZSM-5分子筛的合成及其在苯和稀乙烯烷基化反应中的应用 被引量:2
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作者 谢卓涵 韩贺 +6 位作者 李孝国 张永坤 侯章贵 边凯 张安峰 郭新闻 宋春山 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期123-128,共6页
采用晶种导向法合成了一系列不同硅镓比的纳米级Ga-ZSM-5分子筛,经过挤条成型、酸洗以及高温焙烧等处理后得到了纳米Ga-ZSM-5分子筛催化剂。利用多种表征技术对Ga-ZSM-5分子筛的结构和酸性质进行了表征,研究了其催化苯与稀乙烯烷基化反... 采用晶种导向法合成了一系列不同硅镓比的纳米级Ga-ZSM-5分子筛,经过挤条成型、酸洗以及高温焙烧等处理后得到了纳米Ga-ZSM-5分子筛催化剂。利用多种表征技术对Ga-ZSM-5分子筛的结构和酸性质进行了表征,研究了其催化苯与稀乙烯烷基化反应性能。结果表明,水热合成的Ga-ZSM-5分子筛具有十字孪晶状形貌,晶粒尺寸均匀。与相同n(Si)/n(T)(T为金属原子)的Al-ZSM-5分子筛相比,Ga-ZSM-5分子筛的酸量和酸强度明显降低。在反应温度为360℃、压力为1.4 MPa、乙烯质量空速(WHSV)为1.5 h^(-1)、n(苯)∶n(乙烯)=1∶1,n(乙烯)∶n(氮气)=1∶5.67的反应条件下,Ga-ZSM-5分子筛催化剂表现出了较高的乙基选择性,副产物二甲苯比Al-ZSM-5减少了30%~50%,且在100 h内稳定运转,具有更好的抗积炭能力。 展开更多
关键词 ga-zsm-5 苯与稀乙烯烷基化 乙苯 酸性质
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