不同C/M比HA-Al(Ⅲ)共沉物转化进度对其吸附还原Cr(Ⅵ)的影响机理

HA-Al(Ⅲ)共沉物普遍存在于土壤和含水层中,对地下水中的Cr(Ⅵ)具有较强的吸附和还原能力。共沉物中的无定形Al(OH)_(3)不稳定,易转化为三水铝石等晶质矿物,从而对Cr(Ⅵ)的吸附和还原产生影响,但目前对其影响机理尚不明确。本研究分别制备了两种有机碳与金属原子物质的量比值(C/M比)为1和15的HA-Al(Ⅲ)共沉物,并对它们和Al(OH)_(3)单体同步进行了转化处理和表征;利用不同转化进度的HA-Al(Ⅲ)共沉物和Al(OH)3单体开展了Cr(Ⅵ)吸附还原实验,并分析了共沉物转化进度对Cr(Ⅵ)吸附还原的影响机理。实验结果表明,共沉物的转化进度对Cr(Ⅵ)的还原几乎无影响,但对Cr(Ⅵ)的吸附影响显著;随转化进度提高,“类矿物”共沉物(C/M比为1)对Cr(Ⅵ)的吸附量从0.91 mmol·g^(−1)降低至0.21 mmol·g^(−1),而“类有机质”共沉物(C/M比为15)对Cr(Ⅵ)的吸附量几乎未受影响;“类矿物”共沉物对Cr(Ⅵ)的吸附受Al(Ⅲ)矿物表面羟基的络合作用主控,其次为颗粒内扩散作用;随转化进度提高,共沉物及转化产物上表面络合态与颗粒内扩散态Cr(Ⅵ)的量分别随矿物比表面积和孔容的减小而降低;“类有机质”共沉物对Cr(Ⅵ)的吸附和还原主要受HA表面有机官能团的络合和还原作用控制,因此几乎不受矿物晶型转化的影响。