活性炭的预处理对CeO2/AC催化剂NH3选择性催化还原NOx性能的影响

为了改善活性炭(AC)负载的CeO_2基催化剂的脱硝性能,采用空气热氧化或硝酸对活性炭进行预处理,考察了预处理方式对其负载的CeO_2基催化剂氨选择性催化还原(NH_3-SCR)NO_x反应性能的影响。对预处理后的活性炭及其负载的CeO_2基催化剂进行了红外光谱(FTIR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、N_2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)及H_2-TPR等表征。结果表明:硝酸预处理显著增加了活性炭表面含氧官能团、增强了表面酸性,提高了其负载的CeO_2基催化剂的氧化还原性能,促进了催化剂表面NH_3的吸附和活化,使催化剂表现催化优异的NH_3-SCR脱硝性能。该催化剂对NO_x的起燃温度和完全转化温度分别为75℃和190℃,显著优于空气热氧化处理的活性炭制备的催化剂,但H_2O易导致催化剂活性下降。

V_2O_5-MoO_3/TiO_2催化剂的NOx选择性催化还原及SO_2氧化活性

采用浸渍法以TiO2为载体制备V2O5-MoO3/TiO2选择性催化还原催化剂,研究V2O5和MoO3负载量对于催化剂选择性催化还原反应及SO2氧化活性的影响,并考察氧含量、氨氮物质的量比和反应空速对3%V2O5-6%MoO3/TiO2催化剂选择性催化还原脱硝活性的影响。结果表明,随着催化剂中V2O5负载质量分数增加,V2O5-MoO3/TiO2催化剂的选择性催化还原活性和SO2氧化活性均呈上升趋势。MoO3的负载对催化剂的SO2氧化活性有明显抑制作用。MoO3负载质量分数超过9%,制备的催化剂既保持较高的低温选择性催化还原活性,又使选择性催化还原反应中的SO2转化率小于1%。

新型碳质催化剂用于NH_3选择性催化还原NOx的研究

以城市污水处理厂剩余污泥为原料制备了一种新型碳质催化剂。通过试验考察了催化剂在NH3选择催化还原NO中的应用效果。结果表明,催化性能较好,最佳的制备和催化反应条件为:锌铁物质的量比1∶0.5,热解温度750℃,反应温度400℃,O2浓度15%。在此条件下,NOx的最大转化率达98.3%。通过考察证明催化剂自身具有一定的还原性能。对催化剂进行了FTIR、TG、SEM和BET分析,结果表明,催化剂具有很丰富的孔结构、活性粒子和表面官能团,比表面积较大,最大可达307 m2.g-1,分析结果显示具有良好的催化条件。

柴油机选择性催化还原系统NOx传感器的NH3交叉敏感性研究

针对选择性催化还原(SCR)系统中NOx传感器对NH3的交叉敏感性问题,通过对发动机台架试验数据进行分析,研究了排气温度、氨氮比和空速3个因素对传感器交叉灵敏度的影响,建立了与3个影响因素相关的SCR催化剂反应模型,提出了一种SCR催化剂下游NOx排放水平和NH3泄漏量的预测方法。Simulink仿真与发动机台架试验结果表明,该方法在一定程度上可有效预测NOx传感器的准确性。

贵金属改性的Ag/Al2O3选择性催化还原NOx的研究

研究了几种贵金属改性的Ag/Al2O3催化剂选择性还原(SCR)NOx的活性.实验结果表明,在模拟柴油机尾气的实验条件下,Ag-Pd(0.01%)/Al2O3与Ag/Al2O3相比,在300～500℃的温度范围内显示出很高的NOx转化率.而Pt和Au的添加均使Ag/Al2O3的NOx的转化率明显降低.原位漫反射红外光谱(In-situ DRIFT)结果显示,添加少量Pd在反应过程中有利于催化剂表面烯醇式(CH2CHO-)活性中间物的生成,该物种与催化剂表面吸附的NO-3反应活性很高,能够生成关键中间体异氰酸酯(-NCO),从而加速了NOx催化还原反应活性.

SO2对Ag-Pd/Al2O3选择性催化还原NOx的影响

研究了SO2对Ag-Pd/Al2O3催化剂选择性还原(SCR)NOx的影响.实验结果表明,在SO2添加的实验条件下,Ag-0.01%Pd/Al2O3在300～500℃的温度范围内NOx转化率迅速下降.原位漫反射红外光谱结果显示,SO2在催化剂表面转化为硫酸盐,不利于烯醇式(CH2CHO-)活性中间物和表面硝酸盐(NO-3)的生成,从而影响了关键中间体异氰酸酯(-NCO)生成,对NOx催化还原反应活性有负面影响.

锰基催化剂低温选择性催化还原NOx的研究

以氨气作为还原剂的选择性催化还原NOx技术（Selective Catalytic Reduction of NOx.with Ammonia, NH3 -SCR）是一种比较成熟的固定源高温（300-400℃）烟气脱硝工艺。如何在低温条件下（〈150℃）实现NH3-SCR高效和稳定的运行仍是目前国内外相关研究的一个难点。研制具有高活性和良好抗水、抗硫能力的低温SCR催化剂，探明相应的反应机理是低温NH3-SCR研究和应用的关键。

NH3选择性催化还原NOx的Mn基催化剂研究进展

氨选择性催化还原技术是目前消除氮氧化物(NOx)的有效技术之一。鉴于传统的V2O5-WO3(MoO3)/TiO2工业催化剂存在低温NOx消除率过低的问题,开发具有良好低温NH3-SCR活性的Mn基催化剂成为了研究热点。通过文献分析,主要从单一MnOx、Mn基混合氧化物和负载型Mn基氧化物三方面阐述了Mn基催化剂的研究现状,并对Mn基催化剂的SCR活性、反应机理及抗H2O和SO2性能等方面进行了总结,最后提出了Mn基催化剂的研究方向。

类水滑石衍生复合氧化物用作选择性催化还原脱硝催化剂的研究进展

综述了Cu系、Mn系等类水滑石衍生复合氧化物(LDO)用作选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂的研究进展,重点分析了制备方法、金属改性、载体种类等对此类LDO催化剂脱硝效率、活性温度及抗水抗硫性能的影响。指出今后此类LDO催化剂的研发方向是:采用包覆、掺杂等方式改善催化剂抗水抗硫性能;利用涂覆、一体挤出等方式制备适用于较大处理量的成型催化剂。

Cu-SSZ-13用于NH_(3)选择性还原NO_(x)实验教学设计

以柴油车尾气氮氧化物(NOx)净化处理为研究主题,结合氨气(NH3)选择性催化还原NOx技术(NH3-SCR)理论及研究成果,进行了Cu-SSZ-13用于NH3选择性还原NOx综合实验设计。实验采用液相离子交换法得到三种不同Cu负载量的Cux-SSZ-13催化剂,并对其进行了物理表征和催化活性评价。实验结果表明,不同Cu负载的催化剂均具有较高的结晶度,且分子筛载体结构变化不大;Cu3.9-SSZ-13催化剂在200~500℃范围内NOx转化率均高于90%,N2选择性高于98.5%,催化剂活性最优。该实验将技术研究热点与教学实践环节相结合,有助于培养学生的综合实验技能和科研素养。

催化裂化烟气脱NOx的选择性催化还原技术

催化裂化(FCC)是炼油厂中排放的最大污染源，排放的NOx占炼厂的一半。而选择性催化还原(SCR)是脱除NOx的高效技术。NOx通过由均一材料挤压制成的流通式峰窝状催化剂除去，只需在SCR上游喷入NH3，无需外加动力，无污水产生，适用于宽范围的烟气温度。控制FCC再生器烟气的NOx排放的选择性催化还原(SCR)技术，在氧化催化剂作用下，

选择性非催化还原法在电站锅炉上的应用

对一台HG-410／9．8-YW15型煤粉锅炉，在已进行常规煤粉再燃改造基础上进一步结合了选择性非催化还原（selective non—catalytic reduction，SNCR）的改造，即对该锅炉采用了联合Reburning／SNCR技术。通过实验运行表明：当仅有再燃投入运行时，NOx可以低于350mg／m^3（标准状态，6％O2，干烟气）；而当结合了SNCR运行时，NOx则达到了200mg／m^3以下，同时尾部氨泄漏小于7．6mg／m^2。低负荷情况下脱硝率较高，对于51％负荷（φNH3）／φNO）等于1．0），NOx降至160mg/m^3，而此时的尾部氨泄漏只有1．14mg/m^3。此外，根据负荷及φ（NH3）／φ（NO）的不同，单独SNCR技术在再燃的基础上也实现了38．2％-73．9％的脱硝率。尾部烟道中的氨分布呈现出前墙高于后墙的现象。SNCR的投运对飞灰含碳量、排烟温度及CO排放等几乎没有影响，但会造成尾部排烟量的增加，即对锅炉效率造成了约0．5％的损失。

CO含量对烟气选择性非催化还原反应的影响

分别以氨水和尿素溶液作为还原剂,在管式反应器上详细研究了CO含量对烟气SNCR(选择性非催化还原)脱硝性能的影响。结果表明,CO含量增加导致:(1)SNCR脱硝温度窗口和最佳脱硝温度向低温方向移动,同时脱硝温度窗口宽度变窄、最大脱硝效率降低,尤其是以氨水作为还原剂时更为突出;(2)N2O排放的峰值升高;当以尿素溶液作还原剂时,N2O排放温度窗口主要向低温方向扩展;当以氨水作还原剂时,N2O排放温度窗口向低温和高温两个方向扩展;(3)NH3及HNCO残留量曲线向低温方向移动。维持相同的(CO)/(urea),氨氮比增加将导致最佳脱硝温度略微降低。氨氮比或氧含量的变化对NOx、N2O、NH3及HNCO的排放趋势没有影响。

焙烧温度对选择性催化还原催化剂表征及活性的影响

采用不同焙烧温度以及分段焙烧制备选择性催化还原催化剂样品。通过压汞分析和X射线衍射分析,从微观结构研究不同焙烧温度及焙烧方案对催化剂比表面积、比孔体积、平均孔径、物相转变和结晶度的影响。利用固定床试验台通过模拟烟气测试不同制备方法所得催化剂的催化活性并对其活性进行比较。焙烧温度对催化剂微观结构和催化活性均有重要影响。450℃焙烧所得催化剂达到完全结晶状态,微观结构稳定,活性物质溶入锐钛型TiO2晶格效果最佳,催化活性可以达到89%。延长焙烧时间对催化剂微观结构和催化活性影响不明显。采用分段焙烧方案,在其他实验条件不变的情况下,可以有效增大催化剂比表面积,增大比孔体积,减小平均孔径,提升催化剂活性,并拓宽温度窗口。

低温选择性催化还原脱除NO_X的催化剂的研究进展

选择性催化还原(SCR)法是目前世界上应用较为成熟的烟气脱硝技术之一,由于传统的适用催化剂的起活温度偏高,因此开发低温高效、性能稳定的催化剂已成为该技术成功运用的关键。分析了SCR法的脱硝原理,对目前广泛研究的低温SCR催化剂的分类及其运用进行了综述,提出了研究中尚需解决的问题,最后展望了未来的研究方向。

V_2O_5-WO_3-MoO_3/TiO_2催化剂制备及NH_3选择性还原NO_x的试验研究

采用静态氮物理吸附法和X射线衍射对自行研制的V2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂进行了物化性能测定,在固定床连续反应器上进行了活性评价,另外对影响催化剂活性的多种因素进行了试验研究。结果表明,催化剂活性成分及助剂比例的大小对催化剂活性有决定性影响,催化剂中V2O5/TiO2最佳比例为3%左右,WO3/TiO2为15%,MoO3/TiO2为30%。除此之外,反应温度、空速、NH3与NO摩尔比、NO初始浓度、氧浓度等因素对催化剂脱硝效果也具有不同程度的影响。

添加H_2对选择性非催化还原影响的实验与模拟研究

在一管式石英反应器上采用实验结合模拟的方式详细研究添加H2对选择性非催化还原(selective non-catalytic reduction,SNCR)过程中NOx、N2O、NH3排放以及N2转化率的影响,实验采用氨水作为还原介质。随着H2添加量的增加,实验与模拟结果均表明:脱硝温度窗口、最佳脱硝温度持续向低温方向移动,最佳脱硝效率有所降低,而脱硝温度窗口宽度则呈现出先增大后减小的趋势;N2O生成峰值逐渐升高,其生成的温度窗口主要向低温侧扩展,同时,NH3泄漏曲线也向低温方向偏移;扣除N2O影响的N2转化率最大值将低于对应的最佳脱硝效率,但达到最大N2转化率时的温度将比相应的最佳脱硝温度要略高。通过CHEMKIN软件对添加H2后的脱硝反应机制进行了分析,认为反应H2+OH=H+H2O的加强是引起脱硝特性改变的起始原因;H的大量存在间接促使了NO2作为中间产物的生成,而NO2对于脱硝效率的提高以及N2O排放的控制都是不利的。

交联粘土合成及其在C_3H_6选择性催化还原NO_x中的应用研究

用不同的交联剂溶液与钠基土进行交联反应,合成了不同交联粘土(Al-PILC、Zr-PILC、Ti-PILC)。以合成的交联粘土作为载体负载Cu及其它金属活性组分,考察了富氧条件下C3H6选择性还原NO反应的催化活性。与Cu/Al-PILC、Cu/Zr-PILC相比,Cu/Ti-PILC显示了很好的低温活性和较宽的活性温度范围。Cu的负载方法影响催化剂活性,浸渍法制备的催化剂比离子交换法制备的催化剂活性好。用N2吸附等温线、孔径分布以及漫反射红外光谱研究了交联过程及活性组分的负载对交联粘土结构的影响。钠基土经TiO2交联柱撑后,孔结构和孔径分布有了很大的改变,比表面积和孔容大幅增加。负载活性组分Cu没有改变Ti-PILC的孔结构,只是减少了比表面和孔容。漫反射红外光谱研究发现,经TiO2柱撑后,粘土结构羟基减少,交联剂与粘土结构羟基发生了交联作用。

电站锅炉选择性非催化还原脱硝实验研究——还原区温度、尿素溶液喷射体积流量的影响

对一台HG410／9．8-YW15型煤粉锅炉，在常规煤粉再燃技术改造的基础上进一步结合了使用尿素溶液喷射的选择性非催化还原（SNcR）技术．实验主要在280、345、410t／h 3个负荷下进行．实验结果表明，各个负荷下，SNCR技术可以将NOx排放降至低于200mg／m^3（标准状态、6％O2体积分数、干态），达到40％～60％的脱硝效率．应选择950℃左右的喷射层进行喷射为宜，温度过高或过低均会导致脱硝效率的降低，过低的温度还会使得尾部NH3排放大量增加．通过增加层喷射体积流量可以提高脱硝效率，在实验范围内得到的层最佳喷射体积流量为1．0～1．6m^3／h．同时，增加层喷射体积流量对NH3及N2O的减排也是有益的，而喷人的水量会对锅炉效率造成约0．5％的损失．

富氧条件下Co／ZSM-5催化剂对C3H8选择还原NOx的性能

采用多种物理化学手段研究了在模拟的轻型柴油车尾气中不同Co担载量及Cu掺杂的Co/ZSM-5催化剂的Co组分分散状态、可还原性、NO吸附脱附性质对C3H8选择性催化还原NOx性能的影响。结果表明,浸渍法制备的Co/ZSM-5催化剂上既有外表面上的Co3+和Co2+物种,也有孔内的Co2+离子。富氧条件下Co/ZSM-5催化剂上C3H8选择性催化还原NOx的活性主要与ZSM-5载体孔外表面分散的CoOx物种中的钴离子可还原能力和NO吸附脱附性能密切相关。Co/ZSM-5催化剂上适宜的Co担载量约为4.0wt%,低担载量时随Co担载量增加,表面CoOx物种中钴离子可还原能力增强,C3H8选择性催化还原NOx的低温转化活性增加;高担载量时,随Co担载量增加,单位Co离子的NO吸附量的减少以及催化剂表面活性中心数的减少,导致了Co/ZSM-5催化剂NOx的转化率和催化剂比速率(k)的下降。孔外表面Co3O4晶体的存在使催化剂表面产生较强的NO吸附,并在高温时有利于C3H8的氧化燃烧,使C3H8选择性催化还原NOx的活性降低。