掺铝有序大孔HPW/TiO_(2)催化剂的制备及其氧化脱硫性能研究

为进一步提高燃油氧化脱硫(ODS)的脱硫效率、改善催化剂回收困难问题,以350 nm单分散聚苯乙烯微球(PS)为模板,采用溶胶-凝胶法制备得到一系列掺铝有序大孔HPW/TiO_(2)-20催化剂,并研究了其结构和脱硫性能。结果表明,掺铝0.025%的有序大孔4-HPW/TiO_(2)-20催化剂催化氧化脱硫性能最佳,其大孔孔径约230 nm,比表面积为78.3 m^(2)/g,总孔体积为0.19 cm^(3)/g,另外,该催化剂存在平均孔径为2.8 nm的烧结孔。该催化剂在温度60℃、质量为0.15 g、氧硫比为4时,反应1 h对模拟燃油中二苯并噻吩(DBT)的催化氧化转化率达100%,循环使用8次后脱硫效率仍达96.5%。

HPW/SnO2-ZrO2催化剂的制备及其催化氧化脱硫性能的研究

为了解决硫化物排放所带来的环境问题,本文通过浸渍法将活性组分磷钨酸负载到用二氧化锡改性的二氧化锆载体上,以HPW/SnO2-ZrO2为催化剂、双氧水为氧化剂对模拟柴油进行催化氧化脱硫研究,考察制备条件和反应条件对脱硫率的影响,得到以下优化的催化氧化条件:HPW负载量(质量分数)为20%,反应温度40℃,反应时间2.5 h,O/S=8,催化剂用量0.1 g;在最优条件下二苯并噻吩(DBT)的脱除率达到99.8%;采用BET、XRD、FT-IR、TG和NH 3-TPD等分析手段对催化剂的结构性能进行了表征。

活性炭负载磷钨酸催化剂的制备及其催化氧化脱硫性能

以活性炭(AC)为载体,磷钨酸(HPW)为活性组分,通过等体积浸渍法制备HPW/AC催化剂,并以二苯并噻吩(DBT)的正十二烷溶液为模拟油(硫含量为800μg/g),H_2O_2为氧化剂,探究催化剂的催化氧化脱硫性能。采用BET、SEM和XRD表征手段对催化剂的结构进行分析。考察了反应温度、反应时间、H_2O_2用量、催化剂用量、乳化剂用量以及模拟油的组成对催化剂催化氧化脱硫效果的影响,最后考察了催化剂的循环使用性能。结果表明,AC经质量分数45%硝酸溶液80℃下活化2h,活性组分HPW的负载质量分数为30%时,所制备的HPW/AC催化剂的氧化脱硫性能最好;最佳反应条件为反应温度80℃,反应时间80min,氧化剂/硫摩尔比n(H_2O_2)/n(S)=12,催化剂用量0.05g/m L,乳化剂用量0.004g/m L。该反应条件下DBT被氧化为二苯并噻吩砜(DBTO_2),用N-甲基吡咯烷酮(NMP)进行萃取,萃取比为1,模拟油的氧化脱硫率达到90.4%。芳香族化合物和烯烃对氧化脱硫效果起到抑制作用,烯烃的影响最为显著,并且催化剂具有良好的稳定性。