HPW/HY-SBA-15催化剂的制备及氧化脱硫性能研究

采用后合成法合成了HY-SBA-15复合分子筛,并以其为载体,负载不同比例的磷钨酸(HPW)制备催化剂。用XRD对HY-SBA-15复合分子筛及HPW/HY-SBA-15催化剂进行了表征,结果表明:适量磷钨酸的引入并没有改变复合分子筛的介孔结构,但会使其衍射峰的强度有所降低。以硫含量为500μg/g模拟油进行氧化脱硫反应,考察了反应温度、反应时间、磷钨酸负载比例、剂油比、氧化剂用量等工艺条件对脱硫率的影响。研究结果表明:磷钨酸的负载量为20%(质量分数),活化温度为300℃时的HPW/HY-SBA-15催化剂效果最好,在模拟油用量为30 mL,反应温度50℃,反应时间90 min,剂油比(催化剂与模拟油的质量比)为0.02,n(H202)∶n(S)=8,无水乙醇用量3 mL的条件下,脱硫率可达95.7%。

HPWA/HY-SBA-15催化氧化脱除FCC汽油中含硫化合物

采用浸渍合成法,将磷钨酸负载到微孔-介孔复合分子筛上制备HPWA/HY-SBA-15催化剂。以四丁基溴化铵为相转移催化剂,二甲基亚砜为萃取剂,H2O2为氧化剂,考察HPWA/HY-SBA-15催化氧化脱除FCC汽油含硫化合物的工艺条件。结果表明,反应温度40℃,反应时间90min,HY分子筛占复合分子筛的质量分数为40%,脱硫率可达86.3%。在相同条件下,对比考察了HY、HPWA/HY、HPWA/HY-SBA-15和HPWA/SBA-15催化氧化脱硫的效果,实验证明HPWA/HY-SBA-15催化氧化脱硫的效果最好。

W-Ni/HY-SBA-15催化剂的制备及模拟原料油的加氢脱氮工艺条件研究

先将SBA-15介孔分子筛与HY分子筛机械混合,制得复合载体HY-SBA-15,然后将活性金属组分钨和镍负载到复合载体上,可制得加氢脱氮催化剂W-Ni/HY-SBA-15。以喹啉/十二烷溶液为模拟原料油,在微型固定床加氢反应器上研究了载体组成和加氢工艺条件对脱氮效果的影响。结果表明,复合载体中HY分子筛的最佳质量分数为10%;在反应温度为330℃,压力为4.0 MPa,V(氢气)/V(模拟原料油)为600,体积空速为2.0 h-1的最佳工艺条件下,模拟原料油的脱氮率可达97.2%。

HY-SBA-15复合分子筛催化苯酚甲醇烷基化

采用原位合成法合成了HY-SBA-15复合分子筛,通过XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD、Py-FTIR、TG-DTA和SEM表征发现,合成出的样品是具有微介孔结构的HY-SBA-15核壳型复合分子筛,且复合后分子筛的总酸量减少,L酸增多,B酸减少。在温度为440℃,n(苯酚)∶n(甲醇)=1∶4,质量空速为1 h^(-1)条件下,对样品进行苯酚甲醇烷基化性能评价,结果表明,30%HY-SBA-15复合分子筛的催化性能最好,苯酚的转化率为69.9%,邻甲酚的选择性为80.3%。

Mg-La-HY-SBA-15分子筛催化甲醇烷基化反应

用两步浸渍法制备了Mg-La-HY-SBA-15复合分子筛,在小型固定床反应器上考察了苯酚甲醇烷基化性能;通过SEM-EDS、Py-FTIR等表征手段分析了Mg-La-HY-SBA-15分子筛的孔结构和酸性。结果表明,Mg负载到HY-SBA-15分子筛上且未改变其微介孔结构; Mg改性后降低了载体的总酸量,增加了总Lewis酸,提高了邻甲酚的选择性和收率。

微孔-介孔复合分子筛HY-SBA-15的表征及应用

用后合成法制备了微孔-介孔复合分子筛HY-SBA-15(y)(y表示HY与SBA-15的质量比)。并用XRD、FT-IR、N2吸脱附及NH3-TPD等技术对HY-SBA-15进行表征。结果表明,HY-SBA-15既具有微孔结构又具有介孔结构,当y=0.10时,微孔与介孔混合晶相显著,且HY-SBA-15(0.10)复合分子筛具有B酸和L酸,酸性强于HY。用浸渍法将Ni-W活性组分担载在HY-SBA-15(0.10)载体上,制备加氢脱芳烃催化剂Ni-W/HY-SBA-15(0.10),选用茂名石化FCC柴油为原料,考察了催化剂的加氢脱芳烃性能。实验结果表明,Ni-W/HY-SBA-15(0.10)催化剂具有良好的芳烃加氢饱和性能和开环活性。

La-HY-SBA-15分子筛催化苯酚甲醇烷基化

采用浸渍法制备了La-HY-SBA-15分子筛,用XRD、BET等对La-HY-SBA-15分子筛的孔结构和酸性质进行了表征。在小型固定床反应装置上,考察了La-HY-SBA-15分子筛催苯酚甲醇烷基化反应性能。结果发现,La改性HY-SBA-15分子筛,仍保持微介孔结构,总酸量增加、酸强度减弱;在温度为440℃,n(苯酚)∶n(甲醇)=1∶4,WHSV=2h^-1时,苯酚的转化率为87.8%,邻甲酚的选择性为80.5%。

La-HY-SBA-15催化烷基化催化剂制备

采用原位合成法制备了HY-SBA-15分子筛,并进行La改性。用XRD、N_2吸附-脱附等表征分析,在小型固定床上考察了La负载量、焙烧温度、时间对烷基化性能的影响,结果发现,最优制备条件是La负载量为10%、焙烧温度550℃、焙烧时间4.5h。XRD、N_2吸附-脱附表征分析La-HY-SBA-15分子筛有微-介孔结构,NH_3-TPD表征分析La-HY-SBA-15分子筛主要为中强酸,Py-FTIR表征分析La-HY-SBA-15分子筛L酸比B酸多。