La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响

为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技术,此时LNT的作用是将排气中部分NO_(x)转化为NH_(3),为下游的SCR提供还原剂.基于此,制备了LNT催化剂,研究催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响.采用溶胶-凝胶法制备了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)系列钙钛矿氧化物,并通过分步浸渍法得到了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)负载型催化剂.利用XRD、H_(2)-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构,以及负载型催化剂的还原特性、NO_(x)吸附-脱附性能等物化性质,并且通过H_(2)选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH_(3)的影响.结果表明,Ce掺杂催化剂具有良好的NH_(3)产物选择性,并且显著提高了NO转化率.温度是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的决定性因素,而H_(2)和NO体积比是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的关键性因素.其中,La_(0.95)Ce_(0.05)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)在低温下催化活性表现最佳,在350℃、H_(2)和NO体积比为5.0时NH_(3)产物选择性为65%,NO转化率为100%.此外,所制备的La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)都形成了钙钛矿型结构,而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO_(3)结构中.在催化剂适量掺杂Ce后,H_(2)消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低,表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性;同时NO吸附和脱附面积增大,表明Ce掺杂改变了催化剂的NO_(x)吸附-脱附性能.

Oxy-steam燃烧初期H_(2)O及其衍生基团对煤−N迁移转化的影响机理

近年来,以O_(2)、H_(2)O为工质的第3代富氧燃烧——氧-水蒸气(Oxy-steam)燃烧技术,因其巨大的CO_(2)捕集潜力及优良的系统可靠性而备受关注。然而,H_(2)O对煤粉着火燃烧的影响十分复杂且非线性,尤其对于高浓度H_(2)O(体积分数30%~80%)作用下的煤氮热变迁机理尚且不明,传统的低氮燃烧技术或将不再适用于O_(2)/H_(2)O燃烧,进而加剧氮氧化物(NOx)排放超标风险。为此,借助基于ReaxFF的分子动力学(Molecular Dynamics,MD)模拟,结合原子示踪方法,研究O_(2)/H_(2)O燃烧前期脱挥发分阶段煤中有机氮的迁移转化特性,重点关注了含氮官能团赋存形态的演化过程及含氮前驱物生成反应路径,为开发适用于Oxy-steam燃烧的低氮燃烧调整工艺提供理论基础。结果表明:脱挥发分阶段初期,H_(2)O的存在促进了氢氧基团尤其是·OH自由基与羟基官能团(C—OH)的生成,有利于含氮官能团所在芳香环的裂解以及含氮前驱物的释放,但这种影响在脱挥发分前期并不明显;大量氢氧基团的生成促使位于芳香环内部的季氮(N-Q)向处于碳链边界的吡啶氮(N-6)发生转化,同时加剧了煤中原有的N-6、吡咯氮(N-5)向氧化型/不定型氮(N-X)发生迁移,导致煤脱挥发分阶段前期,湿环境下得到的固相燃烧产物中N元素多以N-6、N-X的形式存在,煤中含氮官能团稳定性更低、活性更高;此外,随着煤氮热变迁过程的进行,H_(2)O及其衍生基团的存在改变了含氮前驱物的生成来源,提高了N-6向HCN、N-5向NH_(3)的转化率,但相同工况下HCN、NH_(3)产率受H_(2)O的影响不大。

大豆抗胞囊线虫锌指蛋白基因GmC_(2)H_(2)-2like克隆与初步功能分析

为了研究锌指蛋白C_(2)H_(2)在大豆胞囊线虫病(SCN)胁迫应答中起到的重要作用,为进一步研究抗大豆胞囊线虫奠定重要基础。利用东农L-10(抗SCN)、黑农37(感SCN)接种SCN3根系转录组数据,筛选出差异表达基因GmC_(2)H_(2)-2like。倒置荧光显微镜下观察该GmC_(2)H_(2)-2like定位情况,对该基因进行生物信息学分析,克隆并构建其超表达载体转化大豆毛状根,研究其对胞囊线虫病的抗性功能。结果表明,GmC_(2)H_(2)-2like编码410个氨基酸残基,分子质量为45.77 ku,等电点为8.73,含47个磷酸化位点,蛋白二级结构含α-螺旋(25.61%)、无规则卷曲(57.32%)、延伸链(13.66%)和β-转角(3.14%)4种结构;亚细胞定位结果发现,其编码蛋白位于细胞核;分析超表达转GmC_(2)H_(2)-2like大豆毛状根发现,其根部组织的单位面积胞囊线虫数量显著低于空载体对照,表明GmC_(2)H_(2)-2like具有抑制胞囊线虫的功能。

MgCl_(2)·6H_(2)O溶液对方镁石-镁铝尖晶石耐火材料性能的影响

以电熔镁砂和电熔镁铝尖晶石为原料,以18°Be’、24°Be’、30°Be’三种不同浓度的MgCl_(2)·6H_(2)O溶液和酚醛树脂为结合剂,制备方镁石-镁铝尖晶石耐火材料。以酚醛树脂为对照组,通过研究MgCl_(2)·6H_(2)O溶液对材料常温抗折强度、常温耐压强度、烧结性能、抗热震性能的影响,探明MgCl_(2)·6H_(2)O溶液对材料的作用机理。结果表明,在常温下MgCl_(2)·6H_(2)O溶液能与镁砂反应生成氯氧镁水泥(MOC),MOC在微观下表现为交错互锁的晶须结构,使得耐火材料在干燥后具有非常高的机械强度。当热处理温度为1 700℃、溶液浓度为24°Be’时,材料的常温耐压强度达到79.1 MPa,相较于酚醛树脂提高了58.2%;当热处理温度为1 700℃、溶液浓度为18°Be’时,材料的显气孔率达到16.8%,相较于酚醛树脂降低了13.4%。MgCl_(2)·6H_(2)O溶液浓度的增加有利于提高材料的断裂韧性。MOC和Mg(OH)_(2)在烧成过程中会分解产生活性MgO,促进材料的烧结。此外,分解产生的活性MgO呈类球状,它们分散填充在镁砂颗粒内部裂隙处,形成微孔结构,有利于减缓热震时的热应力冲击。

2-APB通过PKCα/HIF-1α信号通路抑制H_(2)O_(2)诱导的软骨细胞凋亡

目的探讨2-氨基乙氧基苯硼酸(2-APB)对H_(2)O_(2)诱导的软骨细胞凋亡的作用及其机制。方法实验分为Control组、H_(2)O_(2)组、2-APB组和H_(2)O_(2)+2-APB组。CCK-8法检测各组细胞活力;显微镜下观察2-APB对H_(2)O_(2)诱导的软骨细胞形态变化的影响;TUNEL法和流式细胞术检测软骨细胞凋亡情况;流式细胞术检测脂质活性氧(ROS)水平;Western blot法检测2-APB对H_(2)O_(2)诱导的各组细胞中Cleaved-PARP、p-PKCα和HIF-1α蛋白的表达情况;免疫荧光法检测PKCα抑制剂BIM-Ⅰ对H_(2)O_(2)诱导的各组细胞中HIF-1α的荧光表达情况。结果2-APB对H_(2)O_(2)诱导的软骨细胞凋亡具有抑制作用,且当2-APB浓度为100μmol/L时抑制效果最为显著(F=235.80,P<0.01);2-APB能够抑制H_(2)O_(2)所致软骨细胞凋亡阳性率(F=114.80,P<0.01)以及ROS的水平(F=52.99,P<0.01),并且抑制Cleaved-PARP(F=10.10,P<0.05)、p-PKCα(F=24.56,P<0.05)和HIF-1α(F=6.85,P<0.05)蛋白的表达;PKCα抑制剂BIM-Ⅰ能够抑制H_(2)O_(2)所致HIF-1α荧光强度的增加。结论2-APB可以通过抑制PKCα/HIF-1α通路减少H_(2)O_(2)诱导的软骨细胞凋亡,进而保护软骨细胞。

在UV/H_(2)O_(2)去除对乙酰氨基酚工艺中Br^(-)的影响及其转化规律

Br^(-)是水和废水中常见的卤素离子,在高级氧化过程(advanced oxidation processes, AOPs)中通过形成不同种类的Br相关物种来发挥多种作用。在Br^(-)存在条件下,采用对乙酰氨基酚(acetaminophen, AAP)模拟废水进行UV/H_(2)O_(2)对其降解效能、机理以及Br^(-)转化规律的研究。结果表明,UV/H_(2)O_(2)降解AAP过程中,最佳去除率达到99.1%,但Br^(-)的加入抑制了AAP的降解和矿化,O~·_(2)和OH~·是UV/H_(2)O_(2)降解含Br^(-)的AAP模拟废水中主要活性物质,贡献率分别为45.5%和34.0%。当Br^(-)存在时,中性条件下,AAP降解速率最快,其一级动力学常数为0.048 4 min~(-1);其中活性溴物种(reactive bromide species, RBSs)对AAP降解的贡献率为14.1%。自由基浓度模拟结果表明,Br^(·-)_(2)可能在有机溴的形成过程中发挥着重要的作用。H_(2)O_(2)的直接还原作用导致Br^(-)转化率仅为18.0%。此外,由于溴自由基的加成,容易生成一些具有生态毒性的副产物,并通过分析溴代产物推测了AAP的降解路径。

欺骗攻击下奇异跳变系统状态感知事件触发H_(∞)-脉冲混杂反馈控制

本文研究了在欺骗攻击下奇异马尔可夫跳变系统的状态感知事件触发H_(∞)-脉冲混杂反馈控制问题。为了进一步权衡控制性能和通信效率,提出了一种可根据当前系统状态自适应地调整事件触发阈值的基于周期采样的模态相关状态感知事件触发机制。基于所提出的事件触发机制,建立了一种模态相关的脉冲混杂反馈控制器。通过构造脉冲时间相关和马尔可夫跳变模态相关的Lyapunov-Krasovskii(L-K)泛函并结合奇异值分解技术,获得了奇异马尔可夫跳变系统在欺骗攻击下的H_(∞)随机容许性准则。在线性矩阵不等式框架下实现了状态感知事件触发器和H_(∞)-脉冲混杂反馈控制器协同设计。直流电机驱动负载的仿真实例验证了本文方法的有效性。

金属-有机骨架离子凝胶膜的制备及其在C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8)分离中的应用

通过调节反应时间合成出3种不同颗粒大小金属-有机骨架(ZIF-8),并将其与离子液体1-丙基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐(PmimTf_(2)N)和聚醚共聚酰胺(Pebax 1657)混合制得ZIF-8/IL/Pebax离子凝胶膜,用于对丙烯/丙烷混气体系的分离.通过ZIF-8颗粒与离子液体在Pebax膜中的协同作用,实现了金属-有机骨架(MOF)填料在聚合物基质中高达70%的质量掺杂量,C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8)体系的气体分离性能也得到明显提升.研究表明,ZIF-8/IL/Pebax离子凝胶膜相比于Pebax纯膜,C_(3)H_(6)渗透通量提高了385%,达到了227.1 Barrer;同时,C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8)的选择性也从3.04提高到了25.11.此外,在不同温度和压力条件下(10~40℃,0.15~0.3 MPa),ZIF-8/IL/Pebax离子凝胶膜均表现出优异的气体分离性能,并表现出了良好的应用前景.

金属-有机骨架材料用于去除天然气中H_2S的计算研究

众所周知,天然气作为一种利用效率高的清洁能源,其需求量正与日俱增.但天然气中包含的H2S等有害气体会危害人类健康、腐蚀设备、污染生态环境等.为解决这一问题,寻找良好的H2S吸附剂,本文采用巨正则系综蒙特卡罗(GCMC)模拟方法,针对天然气中H2S/CH4混合气分离,对33种具有代表性的稳定金属-有机骨架(MOF)材料进行H2S选择性和工作容量(变压吸附(PSA)及真空变压吸附(VSA)过程)的筛选.结果表明,ZIF-80,Zn2-bpydtc,CAU-1-(OH)2,CH3O-MOFa最适用于本体系VSA过程的气体分离;而后两者最适用于PSA过程的气体分离.通过分析高选择性和高工作容量材料的结构特征,发现改性官能基团以及小孔作用的出现是影响选择性的关键因素,其中―Cl、―OH、―OCH3基团对H2S气体的吸附作用力最强.具有高的工作容量材料的特点是选择性高,对气体吸附作用力大,吸附位置多.基于筛选出的高选择性、高工作容量的稳定MOF材料总结出的强化H2S选择性及工作容量的一般性规律,为MOF材料应用于天然气脱硫提供了理论基础.

h_(μ)指数---基于h指数的修正研究

[目的/意义]为充分利用学者已有研究成果,实现对学者客观科学的评价。[方法/过程]针对h指数存在的忽略高被引论文、只考虑h核内论文未考虑h核外论文、忽略合著者对科研成果贡献的差异以及存在精确注水等问题,提出综合考虑学者学术影响力和学者活跃度的h_(μ)指数。该指数用基尼系数和篇均被引量处理h核内外学术论文被引量以度量学者学术影响力;在学者活跃度部分,基于布拉德福分区理论实现学者的分级评定,并通过学者既定时间窗内的学者发文量与同区学者平均发文量之比实现学者活跃度度量。[结果/结论]抽取情报学领域相关学者验证了上述评价指标的合理性和科学性。

茶多酚对H_(2)O_(2)致HL-60细胞氧化损伤时DNA中8-羟基鸟嘌呤含量的影响

目的 观察茶叶的主要成分茶多酚 (Teapolyphenol,TP)对 HL- 60细胞 DNA中 8-羟基鸟嘌呤 (8- oh- G)变化的影响。方法 利用气相色谱仪 (GC/ FID)、气质联用仪 (CGC/ MS- SIM)测定 DNA中 8-羟基鸟嘌呤含量 ,同时观察细胞丙二醛 (MDA)含量、还原型谷胱甘肽 /氧化型谷胱甘肽 (GSH/ GSSG)比值变化。结果 TP作为抗氧化剂在一定的浓度范围可以减少 DNA的氧化损伤产生 8-羟基鸟嘌呤的含量 ,但当 TP高达到一定浓度时反而增高 8-羟基鸟嘌呤的含量。结论 TP对细胞 DNA氧化损伤有抑制和促进两方面作用 ,这与 TP的浓度有关 ,即一定浓度时 TP具抗氧化作用 。

臭氧过氧化氢(O_(3)/H_(2)O_(2))降解2,4,6-三氯酚的多因素影响

采用O_(3)/H_(2)O_(2)高级氧化工艺,对2,4,6-三氯酚(2,4,6-TCP)进行降解试验。结果表明:O_(3)/H_(2)O_(2)高级氧化工艺能有效降解2,4,6-TCP,去除率与时间的关系符合一级动力学模型;H_(2)O_(2)浓度、2,4,6-TCP初始浓度、pH及阴离子对2,4,6-TCP的降解均有影响;增加H_(2)O_(2)浓度对降解反应整体有利,但随H_(2)O_(2)浓度逐渐增大,其降解速率提高的程度越来越小;2,4,6-TCP初始浓度越低,其降解效果越好;随着pH的增加,降解速率也逐渐增加,且在酸性条件下对降解速率的影响明显比碱性条件影响大;Cl^(-)、SO_(4)^(2-)对降解反应起抑制作用,HCO_(3)^(-)、CO_(3)^(2-)、NO_(3)^(-)对降解反应起促进作用,促进反应速率常数的程度为:CO_(3)^(2-)>HCO_(3)^(-)>NO_(3)^(-)>无阴离子>SO_(4)^(2-)>Cl^(-)。

GC-MS结合电子鼻技术对不同茶区茉莉花茶香气的差异比较

为探究不同产区茉莉花茶香气差异,采用气相色谱-质谱(GasChromatography-Mass Spectrometry,GC-MS)结合电子鼻(Electronic Nose,E-nose)技术对西南、华南、江南三大茶区的8种茉莉花茶进行香气研究。结果表明,8个样品共鉴定出香气成分58种,其中西南、江南、华南茶区分别为45种、51种、47种。江南茶区香气化合物总量最高。共有香气成分主要包括邻氨基苯甲酸甲酯、顺式-3-己烯醇苯甲酸酯、乙酸苄酯、水杨酸甲酯、芳樟醇、吲哚等。其中水杨酸甲酯在江南茶区含量最高(22.32μg/g),分别较华南、西南茶区高33.96%、68.01%;邻氨基苯甲酸甲酯(67.39μg/g)和吲哚(43.84μg/g)含量在华南茶区最高。茉莉花茶香气评价指数(JasmineTea Flavor Index,JTF index)分析表明西南茶区样品等级最高。香气聚类分析将共有香气成分分为3类,分别呈花香、茉莉花香和草木香。通过电子鼻技术可知样品香气物质变化与硫化物、碳氢化合物、芳香化合物有关,并能有效区别样品香气。综上,三大茶区样品香气种类差异不明显,但各香气成分含量差异显著(P<0.05),江南和华南茶区的样品特征性香气成分含量较高,西南茶区样品综合指数高。

Lipschitz非线性系统的H_(-)/L_(∞)故障检测观测器设计

针对Lipschitz非线性系统提出了一种基于H_-/L_∞故障检测观测器的设计方法.首先,利用有限频域的H_-指标来刻画观测器生成残差的最小故障敏感度,利用未知干扰到残差的L_∞范数来描述残差对干扰的鲁棒性能.其次,提出了基于L_∞范数性能指标的残差评价与动态阈值生成方法.此外,给出了H_-/L_∞故障检测观测器的存在条件并整理成线性矩阵不等式.最后,仿真算例验证了本文所提方法的正确性与有效性.

不同赋存形式H_(2)映震特征及机理分析

乌鲁木齐04泉水中溶解气H_(2)和阿克苏断层土壤气H_(2)监测点均属新疆地震监测预报评估A类。本文以二者为研究对象,分析不同赋存形式H_(2)浓度的动态变化特征;利用R值评分方法和Molchan图表法对H_(2)浓度进行映震效能检验,并提取异常指标;探讨和分析不同赋存形式H_(2)的映震机理。结论如下:乌鲁木齐04泉水中溶解气H_(2)浓度受气象因素影响较小,而阿克苏断层土壤气H_(2)浓度受气压和气温双重影响,其中以气温影响为主。R值评分方法和Molchan图表法检验显示,两个监测点均具有较好的短期预测效能。H_(2)浓度测项具有较好的短临预测效能,这得益于H_(2)的物理化学性质稳定且迁移速度极快。

H_(2)-SCR改性铂系催化剂低温脱硝的应用及性能强化挑战

氮氧化物(NOx)的排放严重危害了生态环境和人类健康,其主要来源有固定源烟气排放和移动源尾气排放。近年来,利用氢气选择性催化还原(H_(2)-SCR)改性铂系催化剂控制移动源NOx的相关研究引起了广泛的关注,由于不同的改性方法可以促进铂与载体之间的电子迁移,从而形成双功能反应机制酸位点,因而通过深入认识铂系H_(2)-SCR催化剂的NOx催化反应机制并获得良好的改性方法对于开发高效移动源脱硝催化剂具有深远的意义。本文综述了铂系H_(2)-SCR脱硝催化剂的种类,阐述了其表面的H_(2)/NO吸附机制、NO氧化还原机制和双功能反应机制,总结了提高铂系H_(2)-SCR催化剂的稳定性、抗硫性和选择性的强化方法。进一步阐述了金属氧化物和分子筛负载型铂系H_(2)-SCR催化剂可变的多价态,电子迁移能力,NO、H_(2)和O2在催化剂表面的反应机理,并对铂负载减量化降低成本的相关研究进行了展望。

风力机系统基于H_-/H_∞未知输入观测器的故障诊断

针对实际工程中风力机传动系统未知输入难以完全解耦的问题,提出基于H_/H∞未知输入观测器(unknown input observer, UIO)故障诊断方法.首先,利用未知输入观测器的等式条件将未知输入分解为可解耦与不可解耦两部分,且将可解耦部分从估计误差中消除.其次,利用H_/H∞性能指标设计未知输入观测器的残差产生器,使残差对未知输入中不可解耦部分具有鲁棒性并对故障信号具有敏感性,并通过引入松弛矩阵解决观测器参数设计过程中的保守问题.考虑残差信号的随机特性,采用统计理论确定故障检测阈值.经仿真验证,该方法可对风力机传动系统传感器加性故障和乘性故障进行有效诊断.

ZIF-8体系富集回收炼厂干气中C_(2)H_(6)+C_(2)H_(4)

炼油工业作为一个能量密集型工业,对炼厂干气中轻烃组分气体进行有效回收且利用,将同时解决其一直面临的节能及环保两大难题。采用吸附法以及吸附-水合法分离含有C2(即C_(2)H_(6)+C_(2)H_(4))的模拟炼厂干气M1:C_(2)H_(6)(11.55%)+C_(2)H_(4)(12.46%)+CH4(29.15%)+N2(27.02%)+H2(19.82%),且将分离混合气M2作为二级分离的原料气,完成ZIF-8材料对混合气M1的两级分离过程。结果表明,一级分离采用吸附-水合分离法使C2组成摩尔分数降低至9.90%;由于原料气M1中C2摩尔分数较高,较吸附分离法,吸附-水合法在平衡气相中yC2降低幅度和吸附量MC较大;由于C2组分摩尔分数较低,二级分离过程不易形成水合物,因此采用吸附分离法,规避湿ZIF-8水分对分离及吸附量造成的负面影响。经过二次分离过程,可以将原料气M1中C2摩尔分数由24.01%降低至2.90%,有效回收了炼厂干气中C2组分。

吖啶-苯并咪唑环番化合物在检测H_(2)PO_(4)^(-)中的应用

以一种吖啶-苯并咪唑环番化合物L为荧光传感器,在化合物L的V(乙腈)∶V(水)=95∶5溶液中加入H_(2)PO_(4)^(-)后导致荧光发射峰(E_(m)=426 nm)猝灭,检出限为4.75×10^(-7) mol/L,Job曲线显示化合物L和H_(2)PO_(4)^(-)离子之间以1∶1化学计量比结合,结合常数为(6.96±0.44)×10^(4) L/mol。在波长为365 nm紫外灯照射下,化合物L发出明显的蓝绿色荧光,而L-H_(2)PO_(4)^(-)配合物呈现较弱的蓝色荧光,可实现固态检测H_(2)PO_(4)^(-)阴离子。DFT计算显示化合物L通过苯并咪唑2位H与H_(2)PO_(4)^(-)离子之间形成了非常强的离子型氢键。

T-S模糊模型H_∞控制应用于1-型糖尿病人的血糖调节（英文）

研究T-S模糊模型的H_∞控制问题,将其应用于1-型糖尿病人的血糖调节。基于构造模糊Lyapunov函数和应用Lyapunov稳定性理论,提出设计H_∞状态反馈模糊控制器的新方法,使得对应闭环系统是全局渐近稳定的,并满足预先指定的H_∞性能。将所设计的H_∞状态反馈模糊控制器应用到Bergman最小模型,达到调节1-型糖尿病人血糖的目的。实例说明了理论结果的有效性。