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X-Ray Absorption Spectroscopy of Mo and Ni K-edge of Supported Hydrotreating Catalysts
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作者 DuanAijun XuChunming ZhaoZhen DongPeng 《Petroleum Science》 SCIE CAS CSCD 2005年第1期48-51,共4页
X-ray absorption fine structure (XAFS) and other techniques have been used to characterize Ni-Mo/Al2O3 supported catalysts. The analysis of Mo K-edge spetrum shows that the active species over sulfide catalysts are ... X-ray absorption fine structure (XAFS) and other techniques have been used to characterize Ni-Mo/Al2O3 supported catalysts. The analysis of Mo K-edge spetrum shows that the active species over sulfide catalysts are MoS2-alike and the dispersion of Mo is high at the level of nanometer particles. There may exist some distortion of the local environment of MoS2, which has an influence on the hydrotreating activities of catalysts. Ni K-edge analysis shows that the coordination effects of Ni-Mo favor the dispersion state of active phase and imply a close relationship with catalyst activities. 展开更多
关键词 hydrotreating catalyst exafs characterization
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氧化铝负载高分散γ-Mo_2N的制备及其微观结构的EXAFS表征
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作者 孟明 伏义路 +3 位作者 刘振林 张保才 姜明 胡天斗 《中国科学技术大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2001年第3期365-368,共4页
采用氧化态Mo/γ Al2 O3 与NH3 的程序升温反应 (TPR)制备了不同Mo担载量的氮化态Mo/γ Al2 O3 催化剂 ,用XRD和EXAFS方法分别研究了样品在氮化前后的体相结构及Mo原子局域配位结构 .结果表明 ,在氮化前样品的MoK边径向结构函数与非负载... 采用氧化态Mo/γ Al2 O3 与NH3 的程序升温反应 (TPR)制备了不同Mo担载量的氮化态Mo/γ Al2 O3 催化剂 ,用XRD和EXAFS方法分别研究了样品在氮化前后的体相结构及Mo原子局域配位结构 .结果表明 ,在氮化前样品的MoK边径向结构函数与非负载MoO3 类似 ,样品中Mo以高分散的MoO3 形式存在 ;氮化后样品的径向结构函数与非负载的γ Mo2 N基本相同 ,只是峰强度有所降低 ,表明样品中Mo主要以分散度较高的γ Mo2 N形式存在 ,并且随担载量降低 ,γ Mo2 N的分散度更高 . 展开更多
关键词 催化剂 制备 结构表征 exafs
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渣油加氢失活催化剂的积炭规律 被引量:16
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作者 陈程 曹晓娜 +2 位作者 徐广通 刁玉霞 孙淑玲 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第6期1221-1227,共7页
以正庚烷为溶剂,采用索氏抽提法对渣油加氢工业失活催化剂进行预处理,以脱除表面吸附的烃类组分;采用碳硫元素分析仪、扫描电子显微镜-能谱分析仪(SEM-EDS)分别测定了失活催化剂的碳、硫含量及碳含量沿颗粒的径向分布,并采用热重-质谱... 以正庚烷为溶剂,采用索氏抽提法对渣油加氢工业失活催化剂进行预处理,以脱除表面吸附的烃类组分;采用碳硫元素分析仪、扫描电子显微镜-能谱分析仪(SEM-EDS)分别测定了失活催化剂的碳、硫含量及碳含量沿颗粒的径向分布,并采用热重-质谱联用分析仪(TG-MS)和BET低温物理吸附仪研究了失活催化剂的热解行为及其孔结构的变化。结果表明,沿着反应器物流方向,失活剂的积炭量呈上升趋势,硫含量呈下降趋势;脱金属失活剂的积炭沿颗粒径向分布比较均匀,而脱硫、脱残炭失活剂颗粒的碳含量呈现边缘部位较内部含量偏高;沿物流方向,积炭氧化温度逐渐升高;积炭影响催化剂的孔结构特性,对脱金属剂的孔结构影响相对较小,而对脱硫剂、脱残炭剂的孔结构影响比较大;脱硫、脱残炭失活剂高温脱炭后,比表面积和孔容可恢复率高,尤其是脱残炭剂。 展开更多
关键词 渣油加氢催化剂 失活 积炭 表征
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高分散CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中铜物种的精细结构表征 被引量:8
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作者 罗金勇 孟明 +2 位作者 查宇清 贺博 韦世强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第5期861-866,共6页
采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联... 采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联。结果表明,500℃焙烧样品中Cu物种主要以高分散的CuO微晶形式存在,与载体及CeO2的作用相对较弱;当焙烧温度提高至650℃,存在3种铜物种,即与Al2O3接触的五配位的、缺角八面体结构的表面尖晶石相,与CeO2接触的小晶粒Cu物种,以及存在于CeO2表面的无定形CuO物种,这些Cu物种与CeO2的作用较强;在更高的焙烧温度(800℃)下,CeO2发生了较严重烧结,Cu与Al2O3作用显著增强,一部分八面体配位的Cu2+离子扩散进入四面体位。CO氧化活性评价结果表明,650℃焙烧的样品,氧化性能最佳,该温度下Cu与CeO2产生有效的相互作用使部分Cu2+取代Ce4+进入CeO2晶格,形成-Cu2+-O-Ce4+-链,导致Cu-O键拉长,而易活化。500℃焙烧样品中Cu与CeO2相互作用不显著,其催化协同性没有完全体现;而800℃焙烧时,Cu与Al2O3发生强相互作用,部分铜物种转化为尖晶石相,致使Cu-O键收缩,加上CeO2的烧结,活性明显下降。 展开更多
关键词 化学吸附-水解法 CuO/CeO2-Al2O3催化剂 XANES exafs CO氧化 结构表征
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尖晶石纳米催化剂应用于烯丙醇多相氧化制烯丙醛或烯丙酮 被引量:11
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作者 纪红兵 王乐夫 +2 位作者 水垣共雄 海老谷幸喜 金田清臣 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第2期149-154,共6页
使用共沉淀法通过Ru对MnFe2O4的同晶取代制备了纳米级MnFe1.95Ru0.05O4催化剂。在通过过渡金属进一步改性该催化剂的过程中,发现MnFe1.8Cu0.15Ru0.05O4的催化剂性能优异于文献报道的其他多相醇氧化催化剂, XRD测试表明该催化剂仍保持尖... 使用共沉淀法通过Ru对MnFe2O4的同晶取代制备了纳米级MnFe1.95Ru0.05O4催化剂。在通过过渡金属进一步改性该催化剂的过程中,发现MnFe1.8Cu0.15Ru0.05O4的催化剂性能优异于文献报道的其他多相醇氧化催化剂, XRD测试表明该催化剂仍保持尖晶石结构。该纳米催化剂能有效地将不同烯丙醇类氧化成烯丙醛类或烯丙酮类, 与文献报道的其他多相醇氧化催化体系相比,该催化剂具有更高的活性转换数。借助于EXAFS等表征结果和1-辛醇与4-辛醇的竞争反应,判断出单核的Ru为反应的活性中心,EXAFS的表征同时表明由于Cu的添加而产生的Ru=O能加快反应速度。作者在此基础上提出反应机理,认为Ru在反应过程中形成醇化物,再经过b 消除反应生成相应的醛或酮。 展开更多
关键词 烯丙醛 烯丙酮 烯丙醇类氧化 纳米催化剂 尖晶石结构 exafs表征
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氧化铝负载高分散γ-Mo_2N的制备与结构表征 被引量:3
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作者 孟明 伏义路 +3 位作者 刘振林 姜明 谢亚宁 胡天斗 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第6期1113-1116,共4页
由 NH3的程序升温还原反应 (TPR)制备了不同 Mo担载量的氮化态 Mo/γ-Al2 O3催化剂 ,用 XRD和EXAFS方法研究了样品在氮化前后的体相结构及 Mo原子局域配位结构 .氮化前样品的 Mo K-边径向结构函数与非负载 Mo O3类似 ,样品中 Mo以晶粒... 由 NH3的程序升温还原反应 (TPR)制备了不同 Mo担载量的氮化态 Mo/γ-Al2 O3催化剂 ,用 XRD和EXAFS方法研究了样品在氮化前后的体相结构及 Mo原子局域配位结构 .氮化前样品的 Mo K-边径向结构函数与非负载 Mo O3类似 ,样品中 Mo以晶粒度较小 ,分散度较高的 Mo O3形式存在 ;氮化后样品的径向结构函数与非负载的 γ-Mo2 N基本相同 ,样品中 Mo主要以分散度较高的 γ-Mo2 N形式存在 .EXAFS拟合结果表明 ,样品的第一配位壳层 (Mo— N)的配位数较非负载 γ-Mo2 N有明显降低 ,热无序和结构无序均较大 ,并且随担载量降低 。 展开更多
关键词 氧化铝负载 高分散 γ-Mo2N 催化剂 结构表征 exafs 氮化钼 催化活性
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新型DFL加氢精制脱硫催化剂的表征及活性评价 被引量:1
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作者 于冉 罗继刚 +1 位作者 李明时 鲁墨弘 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第4期44-48,共5页
介绍了新型DFL加氢精制脱硫催化剂的实验室表征和评价情况。采用BET,XRD,FTIR,SEM等分析手段对其进行了表征。结果表明,新型DFL型催化剂具有中孔结构,平均孔径9 nm;金属组分Mo在载体中均匀分散,而金属Ni和W在载体中呈蛋壳型富集,即在催... 介绍了新型DFL加氢精制脱硫催化剂的实验室表征和评价情况。采用BET,XRD,FTIR,SEM等分析手段对其进行了表征。结果表明,新型DFL型催化剂具有中孔结构,平均孔径9 nm;金属组分Mo在载体中均匀分散,而金属Ni和W在载体中呈蛋壳型富集,即在催化剂颗粒表层0.2 mm深度内富集;酸中心以L酸为主,B酸相对较低,总酸量适中。该催化剂在反应温度300℃、反应压力3.0 MPa的较温和条件下,对焦化汽油加氢脱硫率高达99.8%。 展开更多
关键词 加氢精制 催化剂 脱硫 表征
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基于磷改性的喷气燃料加氢催化剂的制备与评价
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作者 徐伟池 王新苗 徐铁钢 《炼油技术与工程》 CAS 2018年第5期52-55,共4页
采用磷元素对载体进行改性,以等体积浸渍法制备了以Mo-Ni为活性组分的喷气燃料加氢精制催化剂,并使用X射线衍射、程序升温氨脱附、红外光谱等手段对催化剂及载体进行了表征。结果表明:改性后的催化剂上活性金属分散良好,没有出现活性金... 采用磷元素对载体进行改性,以等体积浸渍法制备了以Mo-Ni为活性组分的喷气燃料加氢精制催化剂,并使用X射线衍射、程序升温氨脱附、红外光谱等手段对催化剂及载体进行了表征。结果表明:改性后的催化剂上活性金属分散良好,没有出现活性金属特征峰;改性后的催化剂酸强度减弱,脱附峰从110℃前移至100℃;载体表面的L酸大部分转化为B酸,有利于减弱催化剂的裂解倾向。在反应温度255℃、氢分压4.0 MPa、体积空速3.0 h^(-1)、氢油体积比200∶1的工艺条件下,磷改性催化剂的脱硫率91.2%,硫醇硫脱除率97.5%,均优于未改性催化剂和国内主流参比剂,同时在降酸值方面优势更为明显。1 500 h评价结果表明,加氢产品硫含量、硫醇硫含量及酸值保持稳定,催化剂的活性稳定性良好,完全满足工业应用要求。 展开更多
关键词 喷气燃料加氢 催化剂 磷改性 制备 表征 评价
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氧化态Co/γ-Al_2O_3催化剂的结构与反应性能研究.钴物种微观结构的XAFS表征 被引量:3
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作者 孟明 林培琰 +4 位作者 伏义路 姜明 谢亚宁 胡天斗 刘涛 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第3期161-165,共5页
采用 X-射线吸收近边结构 ( XANES)和扩展 X-射线吸收精细结构 ( EXAFS)技术 ,对用不同原料盐和不同焙烧温度制得的 Co/γ- Al2 O3催化剂中钴的微观结构进行了详细的表征 .XANES结果表明 ,以硝酸盐为原料盐于50 0℃焙烧的样品 Co( N) - ... 采用 X-射线吸收近边结构 ( XANES)和扩展 X-射线吸收精细结构 ( EXAFS)技术 ,对用不同原料盐和不同焙烧温度制得的 Co/γ- Al2 O3催化剂中钴的微观结构进行了详细的表征 .XANES结果表明 ,以硝酸盐为原料盐于50 0℃焙烧的样品 Co( N) - 50 0 ,其 Co- K边的近边结构与标样 Co3O4 相似 ,而其它样品的近边结构则与标样Co Al2 O4 相似 .随焙烧温度提高 ,在吸收边前的弱吸收峰 ( 1 s→ 3d)逐渐增强 ,在吸收阈值处 ,主吸收峰 ( 1 s→ 4p)的分裂变得更明显 .950℃焙烧的样品 ,在主吸收峰上升过程中出现了肩峰 ( 1 s→ 4s) .这些特征表明 ,样品中钴主要以 Co2 + 离子形式存在 ,钴离子与载体作用的加强 ,使非化学计量的尖晶石相在结构上与化学计量的 Co Al2 O4 越来越接近 .EXAFS结果表明 ,样品 Co( N) - 50 0中 ,钴主要以 Co3O4 的形式存在 .其第一配位壳层 Co- O配位数明显低于标样 Co3O4 ,说明该相具有较高的分散性 .其它所有样品中 ,钴主要以非化学计量的尖晶石相存在 ,其第一配位壳层 Co- O配位数随焙烧温度从 50 0℃提高至 950℃ ,与标样 Co Al2 O4 越来越接近 ;相同焙烧温度下 ,从醋酸钴制得的 Co( A)系列样品更容易形成 Co- Al尖晶石相 .XANES和 EXAFS结果很好地说明了前文 [7] 中样品对 CO氧化和乙烯选? 展开更多
关键词 催化剂 XANES 结构表征 氧化态 氧化铝
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