Experimental Study on the Dependency of Ice Nucleation Active Surface Site Density on ATD Aerosol Size

In light of the percentage of Earth’s cloud coverage, heterogeneous ice nucleation in clouds is the most important global-scale pathway. More recent parameterizations of ice nucleation processes in the atmosphere are based on the concept of ice nucleation active surface site density (ns). It is usually assumed that ns is independent of time and aerosol size distribution, i.e. that the surface properties of aerosols of the same species do not vary with size. However, the independence of ns on aerosol size for every species has been questioned. This study presents the results of ice nucleation processes of ATD laboratory-generated aerosol (particle diameters of 0 - 3 μm). Ice nucleation in the condensation mode was performed in a Dynamic Filter Processing Cham- ber at temperatures of -18°C and -22°C, with a saturation ratio with respect to water of 1.02. Results show that ns increased by lowering the nucleation temperature, and was also dependent on the particle size. The ns of particles collected on the filters, after a 0.5 μm D50 cut-off cyclone, resulted statistically higher with respect to the values obtained from the particles collected on total filters. The results obtained suggest the need for further investigation of ns dependence of same composition aerosol particles with a view to support weather and climate predictions.

燃料包壳表面沉积层对汽化核心密度影响的实验研究

燃料包壳表面沉积层在压水堆常规运行中形成,其对包壳沸腾传热的影响尚不清楚。为了探索包壳表面沉积层对汽化核心密度的影响规律,本文基于常压下的流动沸腾可视化实验台架,以锆-4合金为基板,采用逐层沉积的方法形成不同厚度的SiO_(2)沉积层,通过开展流动沸腾实验对比不同沉积层厚度下的汽化核心密度差异。研究发现,SiO_(2)沉积表面与未沉积表面相比汽化核心密度增大,Koncar模型可较好地预测本实验工况条件下的汽化核心密度。

Trimetallic oxyhydroxides as active sites for large-current-density alkaline oxygen evolution and overall water splitting

Earth-abundant electrocatalysts for large-current-density water splitting under alkaline condition are desirable.Oxygen evolution reaction,which is a bottleneck of the overall water splitting,faces the problems of complicated reconstruction and deficiency in rational design of active sites.Herein,we report a series of transition metal chalcogenides for alkaline OER.Among them,FeCoNi(S)displayed a low overpotential of 293 m V to deliver a current density of 500 m A cm^(-2),which is in the top level of non-precious metal based OER electrocatalysts.A combination of(ex)in situ characterizations and DFT calculation shows that Ni(Fe,Co)trimetallic oxyhydroxides were the active sites for highly-efficient OER.Furthermore,for FeCoNi(S),when used as a bifunctional catalyst for water splitting,it only required a cell voltage of 1.84 V to deliver~500 m A cm^(-2) with extraordinary long-term stability over 2000 h.This work provides the comprehension of high-efficiency,robust catalysts for OER and overall water splitting at large current densities in alkaline media.

低温液体核沸腾表面的活化核心分布密度

运用核沸腾换热机理模型和不同低温液体的沸腾换热数据预测了不同热物性表面的活化核心密度，预测得到的活化核心密度曲线与作者提出的沸腾表面活化核。心密度的分形描述相一致。

窄流道内过冷流动沸腾汽化核心密度研究

用高速摄像仪对过冷沸腾中的汽泡行为进行了可视化研究,发现在窄空间内,汽化核心密度与热流密度的关系和常规流道的一样,随着热流密度的增加而增加,且汽化核心密度仍与热流密度的平方成正比例关系;窄通道内质量流速对汽化核心密度的大小几乎没有影响,只对沸腾起始点有影响;在同样的热流密度条件下,流道间隙越小,汽化核心密度越大。且随着热流密度的增加,流道间隙对汽化核心密度的影响越大。

流动沸腾核态抑制的实验研究

通过对水在垂直矩形通道内的流动沸腾实验,研究了流动沸腾核态抑制的规律,确定了不同流动沸腾区域的分布。沸腾抑制点参数,可以用空穴最大和最小半径的比值表示(rmax/rmin)sup,描述不同的流动沸腾状态。当最大空穴半径趋近于最小空穴半径时,活化核心密度减小,核态沸腾受到抑制。最大空穴半径的变化是决定流动沸腾抑制点参数的主因。流动沸腾的3个状态分布如下:(rmax/rmin)sup<40,对流沸腾状态;40≤(rmax/rmin)sup≤120,不确定状态;(rmax/rmin)sup>120,核态沸腾状态。

表面形貌对初始滴状冷凝的影响

鉴于镁能与热水(冷凝液)反应,反应后镁表面的化学成分将发生变化,初始冷凝液核的形态将被保留在镁表面上,所以本实验采用金属镁作为冷凝表面。同时为了研究冷凝表面微观形貌同滴状冷凝之间的关系,在相近的冷凝条件下,选取不同磁控溅射条件下制备的镁膜作为冷凝表面,采用分形理论对镁表面冷凝前表面形貌的复杂程度进行量化研究,运用差分计盒维数法计算镁表面冷凝前表面形貌的分形维数。结果表明冷凝试件的表面形貌特征对初始滴状冷凝的液核数有较大影响,其分形维数不同,冷凝后镁表面初始液核数也不同。在实验的基础上,建立了能够反映表面分形维数对成核中心密度影响的定量关系式。

辛基羟肟酸在氟碳钙铈矿表面吸附的密度泛函理论研究

基于密度泛函理论(DFT),利用Material Studio软件的CASTEP模块,对氟碳钙铈矿(100)面的表面性质,如能带、态密度及电荷密度进行了分析,对捕收剂辛基羟肟酸(OHA)在氟碳钙铈矿(100)面的吸附构型进行优化,并计算其吸附能。DFT计算结果表明:氟碳钙铈矿为半导体,(100)面是氟碳钙铈矿的优先解离面;经过优化,氟碳钙铈矿(100)面弛豫较小,表面导带与费米能级相连,表明金属特征明显,表面电化学活性较强;由于断键的形成和电荷的再分配,(100)面Ce、Ca原子活性增强,成为荷正电的活性位点;OHA阴离子在氟碳钙铈矿(100)面Ce、Ca位点形成的稳定吸附构型均为单核双配位吸附构型,吸附能分别为-674.59 kJ/mol与-507.19 kJ/mol;与Ca位点相比,OHA与Ce位点形成五元螯合物构型吸附能更低,构型更稳定;OHA阴离子与氟碳钙铈矿表面Ce位点吸附能力强于Ca位点,OHA捕收剂将优先在氟碳钙铈矿表面Ce位点进行吸附。

《金属-有机框架》专辑序言──金属-有机框架:新型多功能材料

金属-有机框架是由金属离子与有机配体通过配位键形成的三维框架材料,是近几十年来配位化学领域中发展较快的新型多功能材料。自上世纪90年代以来,金属-有机框架的研究呈现空前的增长,目前已有大于20000例的金属-有机框架被报道。金属-有机框架可变的金属中心及有机配体使其结构与功能具有多样性。金属中心的选择几乎覆盖了所有金属,包括主族元素、过渡元素和镧系金属。而配体的选择,除了传统的氮杂环和羧酸类配体外,还可以引入一些官能团对其进行修饰,

铂活性位空间结构调控氧还原机理的理论研究

氧还原反应(ORR)的两个主要中间物种(*OH和*OOH)吸附强度不同且又存在线性比例关系,导致对*OH和*OOH吸附强度调节的顾此失彼,即使在最好的Pt催化剂上, ORR理论过电位约有0.45 V,*OH脱附为决速步(PDS).本工作构建了具有三维空间结构的多低指数晶面Pt(100)-(110)-(111)模型,多晶面交错形成的凹凸结构上,*OH和*OOH的吸附不再有线性比例关系,达到同步优化*OH和*OOH吸附强度,进而实现降低固有过电位的目的.密度泛函理论计算结果表明, Pt(111)-(100)晶面交错的“凹点”因配位不饱和度最小,对中间物种的调节最强,吸附最弱;同时还可平衡*OOH与*OH吸附强度,使*O的质子化成为联合机理的PDS;晶面交错形成的“平点-凹点”双活性位,可催化解离机理的进行,过电位可降低至0.27V.该策略有望推广到其它具有类似线性比例关系的反应中,突破顾此失彼的症结,实现催化活性根本性提高.

铝合金水射流参数对淬火界面传热行为的影响

采用末端淬火试验装置,以6082铝合金圆棒试样为对象,对水射流淬火过程中界面的传热行为进行了研究。通过反传热法求解了不同试验参数条件下的界面热流密度(q)和界面传热系数(h),并分析了试样淬火初始温度、试样表面流量密度和表面粗糙度对界面传热的影响规律。结果表明:铝合金水射流淬火过程中,q和h随试样表面温度减小先增大后减小。试样淬火初始温度越高,q和h及其峰值qmax和hmax越大,过渡沸腾阶段平均淬火冷却速率也越大。试样表面流量密度对过渡沸腾传热与核沸腾传热均有显著影响,且其值越高,平均淬火冷却速率越大,qmax和hmax也越大。在过渡沸腾阶段,表面粗糙度对界面传热几乎没有影响;在核沸腾阶段,表面粗糙度对界面传热有明显影响,且当表面温度低于170℃时,随表面粗糙度增大,q、h和hmax先减小后增大,这可能与成核位置密度随表面粗糙度增大的变化规律有关。

基于飞秒激光改性表面核化点密度研究

以不锈钢材料为实验件,采用飞秒激光技术加工有序微纳结构来制备改性表面,并以去离子水为工质开展池沸腾核化点密度实验研究,获取了不同热工参数条件下3种不同实验表面(常规表面、改性表面1、改性表面2)的核化点密度实验数据,定量分析了核化点密度随壁面过热度的变化规律,并以李权模型为基础拟合得到改进核化点密度模型。研究发现,3种实验表面的核化点密度均随壁面过热度的升高而增大,且相同热工参数下改性表面的核化点密度显著大于常规表面;改进模型优化了核化点密度的预测值,且预测值与实验数据吻合较好。