In_(2)O_(3)/SSZ-13催化CO_(2)加氢高选择性合成液化石油气

通过In_(2)O_(3)/SSZ-13双功能催化剂实现了二氧化碳(CO_(2))加氢高选择性合成液化石油气(LPG,C_(3)^(0)和C_(4)^(0))。利用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)等表征手段对双功能催化剂的物化性质进行了表征。在固定床反应器上研究了氧化铟的晶粒尺寸、反应条件对In_(2)O_(3)/SSZ-13催化二氧化碳加氢制液化石油气性能的影响。结果表明,SSZ-13分子筛的八元环结构和强酸性位点有利于丙烷的选择性生成,初始晶粒尺寸为5 nm的氧化铟具有最高的CO_(2)转化率(11.7%)和CO选择性(61.0%),而烃类产物分布受In_(2)O_(3)晶粒尺寸影响较小,其中,烃类产物中LPG的选择性基本维持在90%左右,丙烷选择性约为75%。增加反应压力、降低反应空速均有利于LPG收率的提高,在350℃,3 MPa,9000 mL/(g_(cat)·h)的反应条件下,In_(2)O_(3)/SSZ-13双功能催化剂反应100 h未观察到显著失活现象。本研究为CO_(2)加氢高选择合成液化石油气提供了新的探索途径。

In_(2)O_(3)/ZnIn_(2)S_(4)异质结的制备及其降解有机染料性能研究

为了降低光生载流子的复合、提高光催化性能,采用水热晶化法制备了纳米薄片状In_(2)O_(3)与花球状ZnIn_(2)S_(4)异质结催化剂,并应用于光催化降解有机染料罗丹明B。结果表明,相比于纯In_(2)O_(3)和ZnIn_(2)S_(4)催化剂,In_(2)O_(3)/ZnIn_(2)S_(4)催化剂的活性有较大程度的提升;In_(2)O_(3)和ZnIn_(2)S_(4)质量比为1∶1的催化剂具有最好的光催化降解效果,光催化降解135 min时罗丹明B的降解率达到90.0%;其光催化反应的速率常数是纯ZnIn_(2)S_(4)的1.9倍,且符合拟一级动力学。In_(2)O_(3)/ZnIn_(2)S_(4)优异的光催化活性归因于In_(2)O_(3)和ZnIn_(2)S_(4)之间形成了异质结,加速了光生载流子迁移与分离。

In_(2)O_(3)/Ag:ZnIn_(2)S_(4)“TypeⅡ”型异质结构材料的制备及可见光催化性能

采用低温油浴的方法,制备出具有“TypeⅡ”异质结构的In_(2)O_(3)/Ag:ZnIn_(2)S_(4)复合材料光催化剂。使用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)以及光电化学测试(PEC)等技术对物相、形貌结构、元素化合状态、光响应特性等方面进行探究。在可见光照射下进行光解水制氢和光降解甲基橙(MO)实验来评价光催化剂的光催化活性,结果表明,粉末状光催化剂In_(2)O_(3)/40.0%(质量分数)Ag:ZnIn_(2)S_(4)的光催化制氢速率达到21.85μmol·h^(-1),约是In_(2)O_(3)和Ag:ZnIn_(2)S_(4)的57.5倍和1.5倍。在可见光下的降解MO实验中,In_(2)O_(3)/40.0%Ag:ZnIn_(2)S_(4)光降解速率为0.3466 min^(-1),分别约是In_(2)O_(3)和Ag:ZnIn_(2)S_(4)的105倍和2.1倍。这主要归因于In_(2)O_(3)和Ag:ZnIn_(2)S_(4)之间形成的“TypeⅡ”异质结构,促使光生载流子的快速迁移和分离。