金属Ir_4簇催化乙烯加氢反应势能面的理论研究

应用密度泛函理论(DFT)对金属Ir4簇催化乙烯加氢反应的反应机理进行了详尽的理论研究．在B3LYP／ECP[C,H:6-311G(d)和6-31G(d);Ir:LANL2DZ]理论水平下优化了反应通道上各驻点(反应物、中间体、过渡态和产物)的几何构型,并且用组态相互作用CCSD／ECP[C,H:6-311G(d,p);Ir:LANL2DZ]计算了各驻点的单点能,构建了该反应的基态势能面．为了验证过渡态的真实性,在B3LYP／ECP理论水平下做了内禀反应坐标(IRC)计算和频率分析．计算结果表明:金属Ir4簇催化乙烯加氢反应为双通道(a和b)反应,经过多个反应步骤完成;通道a:R→TSR-1→I1→TS1-2→I2→TS2-3→I3→TS3-P→P为较为可行的反应通道．