Ti/PbO_(2)电极与Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极催化体系降解酸性大红染料废水的比较研究

为比较Ti/PbO_(2)电极和Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极催化体系降解酸性大红(GR)染料废水的处理效果,并确定体系最佳工艺参数。分别对Ti/PbO_(2)电极和Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极催化体系内初始pH、染料初始浓度、电流密度、电解质浓度对GR染料降解率的影响进行了探索,比较工艺参数优化后两催化体系的GR降解率、电极形貌及TOC去除率。结果表明,工艺参数优化后(初始pH 6.38,染料初始浓度100 mg/L,电流密度50 mA/cm^(2),电解质浓度0.1 mg/L),Ti/PbO_(2)电极和Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极催化体系GR去除率分别可达98.3%和61.1%,TOC去除率为25.4%和13.5%;结合电极表面形貌分析,Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极表面损毁较明显,而Ti/PbO_(2)电极表面变化不大。因此,Ti/PbO_(2)电极催化体系GR降解率、TOC去除率均较高,且电极稳定性较好。研究结果为进一步推动电催化法在染料废水处理实际应用领域提供了理论参考。

Ti/RuO_(2)-IrO_(2)-SnO_(2)-Sb_(2)O_(5)阳极在农村饮用水消毒中的应用

采用热分解法制备了一种新型高效析氯阳极Ti/RuO_(2)-IrO_(2)-SnO_(2)-Sb_(2)O_(5),将其应用于农村饮用水消毒频繁停开、低电解液浓度的特殊工况下,并与Ti/RuO_(2)-SnO_(2)-Sb_(2)O_(5)、Ti/RuO_(2)-TiO_(2)、Ti/RuO_(2)-TiO_(2)-IrO_(2)三种析氯阳极进行性能对比。通过SEM、EDS、XRD等方法表征测试阳极表面形貌、元素及组成,考察了氯化钠浓度、电流密度、停开频率对阳极析氯效果和寿命的影响。研究发现,Ti/RuO_(2)-IrO_(2)-SnO_(2)-Sb_(2)O_(5)阳极活性强、稳定性高;阳极涂层各组分高度融合为固溶体,结构致密,稳定性强;在15 g·L^(-1) NaCl、400 A·m^(-2)电流密度、20 ℃条件下,Ti/RuO_(2)-IrO_(2)-SnO_(2)-Sb_(2)O_(5)阳极电解的电流效率达到91.55%;频繁停开、强化电解条件下寿命达到231 h,是Ti/RuO_(2)-TiO_(2)阳极的77倍,预估在400 A·m^(-2)电流密度下能够使用20年。

Ti/Sb_(2)O_(3)-Ta_(2)O_(5)阳极电催化降解对苯二酚的研究

由于对苯二酚可生化性低,在自然环境中难以完全降解,可采用电催化法降解对苯二酚,并使用高效液相色谱法测定。对使用的Ti/Sb_(2)O_(3)-Ta_(2)O_(5)阳极采用X射线衍射法(XRD)进行了表征,利用单因素实验研究了不同电流强度、电解质浓度、pH值条件下对对苯二酚降解的影响,并得出了最佳条件:对于含50 mg/L对苯二酚的模拟废水,在0.500 A,0.100 mol/L Na_(2)SO_(4),pH=7时,50 min可以实现对苯二酚降解率100%,10 h可以实现完全矿化。利用分子探针实验,发现Ti/Sb_(2)O_(3)-Ta_(2)O_(5)阳极降解对苯二酚的过程是以直接氧化为主,间接氧化作用为辅,且比较·OH和SO_(4)^(·-)的间接氧化作用,·OH大于SO_(4)^(·-)。并在最佳条件下对对苯二酚的降解过程进行了动力学拟合,发现符合一级动力学拟合方程(R^(2)=0.99512)。

茜素绿染料的Ti/PbO_(2)电极与Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极催化降解比较研究

主要研究了Ti/PbO_(2)电极与Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极催化氧化体系对茜素绿(AG)染料废水的催化降解效果。结果表明,当AG初始浓度100 mg/L,电解质浓度0.1 mol/L,电流密度30 mA/cm^(2),pH 5.86,处理70 min后,Ti/PbO_(2)电极和Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极催化氧化体系对AG和化学需氧量(COD)的处理效率分别高于81.4%和51.6%。相较于Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极,具有四棱锥形结构晶粒的Ti/PbO_(2)电极稳定性较高,且Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极表面由于存在干泥状裂痕结构,工作过程中易出现表面局部剥落现象,形成的TiO_(2)钝化膜则会导致槽压升高和电极活性下降,影响体系的催化氧化效率。

酸刻蚀处理对IrO_(2)-Ta_(2)O_(5)/Ti阳极寿命的影响

通过改变腐蚀方法,研究了使用HCO和HSO进行钛基体表面刻蚀对金属氧化物钛阳极电化学性能和表面形貌的影响。采用扫描电子显微镜、X射线衍射仪和光电子能谱等测试方法对样品进行了结构分析。然后利用电化学工作站测试了样品的电催化活性,利用加速寿命测试研究了样品的电化学稳定性。结果表明,通过HCO和HSO分步腐蚀可以获得更加均匀致密的表面形貌和更好的催化稳定性。在此基础上,进一步研究了预处理对钛阳极寿命的影响原因。IrO-TaO/Ti阳极的催化活性和稳定性与酸刻蚀处理的先后顺序及表面结构密切相关,并建立了预处理方法与阳极性能之间的关系。分步腐蚀使钛表面具有合适的粗糙度,因而提升了涂层附着力。在热分解过程中,经分步腐蚀形成的氢化钛在不改变表面形貌的情况下转变为金红石结构的氧化钛,有利于电子输运,从而增强涂层附着力并延长加速寿命。

Mn掺杂提高IrO_(2)-Ta_(2)O_(5)电极在硫酸溶液中析氧的电催化活性

制备了不同Mn含量的IrO_(2)-Ta_(2)O_(5)-MnO_(x)电极。揭示了Mn含量对该类电极的物理和电化学特性的影响。结果表明,涂覆的IrO_(2)-Ta_(2)O_(5)-MnO_(x)层由于其凹凸不平的多孔结构而具有较大的比表面积。少量Mn的加入抑制了活性成分IrO_(2)的结晶,并将其转化为Ir^(3+)。适当地用Mn代替Ir可以显著提高IrO_(2)-Ta_(2)O_(5)-MnO_(x)电极的电催化性能。高的电催化活性、长的寿命和低的成本得益于Mn掺杂的电极具有更大的活性表面积,从而促进了硫酸溶液中氧的析出。