不同载体负载的Cr基催化剂催化CO_2氧化异丁烷脱氢制异丁烯

制备了介孔分子筛MSU-1,γ-Al2O3,AC(活性炭)和MgO负载的CrOx催化剂,并考察了其催化CO2氧化异丁烷脱氢制异丁烯反应性能.结果表明,各催化剂活性的顺序为:CrOx/MSU-1>CrOx/Al2O3>CrOx/AC>CrOx/MgO.其中在CrOx/MSU-1催化剂上,异丁烷的转化率和异丁烯的收率分别为59.2%和39.5%.同时,利用N2吸附-脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱和程序升温脱附对催化剂进行了表征.结果表明,载体的比表面积对相应催化剂的初始活性有一定的影响;当CrOx负载量较低时,以单层分散于载体上,且含有较多孤立状态Cr6+时催化剂的活性更高.另外,催化剂表面的弱酸性也会影响其活性;而碱性位的存在可提高催化剂稳定性.

纳米Cr_2O_3系列催化剂上CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯反应

采用溶胶 凝胶法和共沸蒸馏法耦合技术制备了纳米Cr2 O3 催化剂 ,并采用共沉淀法和共沸蒸馏法耦合技术制备了纳米Cr2 O3 /Al2 O3 ,Cr2 O3 /ZrO2 和Cr2 O3 /MgO复合催化剂 .应用BET ,XRD ,XPS ,TPR和TEM等物理化学方法对催化剂的结构和物化性质进行了表征 ,并考察了该系列催化剂上CO2 氧化乙烷脱氢制乙烯的反应性能 .结果表明 ,纳米Cr2 O3 催化剂上乙烷和CO2 的转化率均明显高于常规Cr2 O3 催化剂 ,但乙烯的选择性低于常规Cr2 O3 催化剂 ;纳米复合催化剂中的复合成分显著影响催化剂的催化性能 .其中 ,10 %Cr2 O3 /MgO纳米复合催化剂在温度为 973K时 ,乙烷转化率和乙烯选择性分别可达到6 1 5 4 %和 94 79% .纳米催化剂表面Cr的还原性以及Cr6+/Cr3

乙苯脱氢与二氧化碳转化氧化铝催化剂吸附量热的研究

研究了负载Ｎａ２Ｏ、Ｋ２Ｏ的γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂在乙苯（ＥＢ）脱氢与二氧化碳转化耦合反应（ＥＢ＋ＣＯ２ＳＴＹ＋ＣＯ＋Ｈ２Ｏ）的催化活性及生成苯乙烯（ＳＴＹ）的选择性，考察了各种反应条件对催化活性的影响，并以ＮＨ３和ＣＯ２为吸附质运用微分吸附量热法表征了催化剂的表面酸碱性质。结果表明，γ－Ａｌ２Ｏ３具有较多的强酸位和较少的碱位，其对ＮＨ３的起始吸附热为１３５ｋＪｍｏｌ，吸附饱和覆盖度为２５μｍｏｌｍ２；对ＣＯ２的吸附热为１２５ｋＪｍｏｌ，吸附饱和覆盖度为０３μｍｏｌｍ２，γ－Ａｌ２Ｏ３对反应的催化活性较低。而Ｋ２Ｏ／γ－Ａｌ２Ｏ３具有较多的强碱位和较少的酸位，催化活性较好，其对ＮＨ３的起始吸附热为３０ｋＪｍｏｌ，吸附饱和覆盖度为１５０μｍｏｌｍ２；对ＣＯ２的吸附热为１４５ｋＪｍｏｌ，吸附饱和覆盖度为２７μｍｏｌｍ２。因此表明催化剂表面存在的酸、碱中心对反应具有协同作用，强碱中心对ＣＯ２的活化。

CO_2氧化异丁烷制异丁烯用Pd/V_2O_5-SiO_2催化剂

利用表面化学反应改性法制备了不同V2O5负载量的V2O5-SiO2表面复合物载体,进而采用等体积浸渍法制备了负载型Pd催化剂.用N2吸附、X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱、程序升温脱附、化学吸附-红外光谱和微反技术对系列Pd/V2O5-SiO2催化剂的比表面积、晶相结构、价态、异丁烷的化学吸附性能和CO2部分氧化异丁烷制异丁烯的催化性能进行了研究.结果表明,Pd/V2O5-SiO2催化剂中的钒以V5+形式存在,V5+在催化剂表面形成活性位V=O,其中V=O晶格氧与i-C4H10分子的-CH3和-CH中的H产生化学吸附作用;催化剂中金属Pd与V4+协同作用使CO2在催化剂上产生了卧式吸附态;晶格氧参加了催化氧化反应,催化剂中V5+←→V4+的变化构成了催化反应的氧化还原过程.在525℃,CO2/i-C4H10体积比为1和空速为1200h-1的条件下,以Pd/25%V2O5-SiO2为催化剂时异丁烷转化率为22.8%,异丁烯选择性为89.1%.

钒氧化物催化CO_2氧化异丁烷脱氢的研究(英文)

采用溶胶-凝胶法制备了一系列钒氧化物催化剂,并用于CO2氧化异丁烷脱氢反应.采用X射线衍射、低温N2吸附-脱附、O2程序升温氧化、程序升温表面反应和原位傅里叶变换红外光谱等方法研究了催化剂的性质.反应结果表明,尽管所有钒氧化物催化剂的丁烯选择性都大于85%,但随着催化剂组成和制备方法的改变,催化活性和稳定性差异显著.其中,12 wt%V2O5/Ce0.6Zr0.4O2(7 wt%)-Al2O3的催化活性最高,而6 wt%V2O5-Ce0.6Zr0.4O2(7 wt%)-Al2O3的稳定性最佳.关联分析催化反应结果与催化剂表征表明,钒氧化物的催化活性取决于VOx物种的结晶度和分散度,而催化剂表面所积重质焦炭的特性是决定催化剂稳定性的关键.非稳态反应和原位光谱结果确认,CO2氧化异丁烷脱氢遵循Mars-van Krevelen氧化还原机理.