新型Janus二维材料VSiN_(3)电子结构和电极化特性的理论研究

由于存在本征的电极化和内建电场,Janus二维材料可作为潜在的光催化水分离、太阳能电池和“自旋–谷”电子材料.然而,目前实现Janus二维材料的主要方法为采用同族元素进行表面原子替换,而固有Janus构型的二维材料却鲜有报道.通过第一性原理计算,文章系统地研究了一种新型稳定的Janus二维材料VSiN_(3)的电极化特性和电子特性.它的表面功函数差异可达0.93 eV,估算的内建电场强度为0.21 eV/Å.进一步的电子结构计算表明,VSiN_(3)是本征的间接带隙半导体,其禁带宽度为1.70 eV.研究发现VSiN_(3)的价带顶和导带底存在van Hove反常,可以通过载流子掺杂实现Stoner铁磁相变.通过对VSiN_(3)的电子结构及其应力效应的深入分析,得出VSiN_(3)能够作为优秀的二维电子材料和Stoner铁磁相变材料.

基于二维JanusGeS双层铁电隧道结的电子输运

二维范德华Janus材料两侧为不同原子,使得其具有内禀的结构不对称性和面外极化。一类新型的二维Janus材料GeS被发现可用于制备低能耗、高响应速度的铁电隧道结。基于第一性原理计算,我们发现JanusGeS双层有三种堆叠模式,它们的横向滑动和垂直位移都可以调节隧道结中的电子输运。此外,基于GeGe接触的GeS双层的铁电隧道结表现出最高的开/关比。我们的研究将滑移铁电的概念扩展到一类新型的二维范德华Janus材料,并揭示了这些材料在实际器件中可能的电阻开关机制。我们的工作为基于二维范德华Janus材料的低能耗、快速开关纳米器件的设计提供了理论指导。

Janus型二维磁电材料CrXX’(X/X’=S,Se, Te)第一性原理研究

自石墨烯被发现以来,各种具有新奇特性的二维材料受到了越来越多的关注。Janus型二维材料具有不对称的表面特性,这种特殊的结构往往具有独特的电学、磁学与光学性质,使其成为近年来材料科学领域研究的热点。本文搭建了Janus型结构CrXX’(X/X’=S,Se, Te)(CrSSe, CrSTe, CrSeTe),研究了体系的电学、磁学、光学性质,并探究了双轴应变对其电学、磁学、光学性质的影响。结果表明,CrSSe、CrSTe与CrSeTe均呈现金属性,都是电子的优良导体,三种体系的电子结构对外加应变具有很好的鲁棒性。CrXX’(X/X’=S,Se, Te)具有本征铁磁性,并且通过施加双轴应变可对其磁矩进行调控。此外,三种体系均具有较高的居里温度,特别是CrSTe的居里温度可达310 K。CrXX’(X/X’=S,Se, Te)还具有优异的可见光与紫外光吸收性能,应变可对其光吸收系数进行调控,并且压应变与拉应变可分别使其吸收谱线向短波与长波方向移动。本文的工作为进一步研究二维Janus单层CrXX’(X/X’=S,Se, Te)在新型室温自旋电子器件领域的应用提供了理论支持。

新型SiAsP二维Janus材料电子结构和光吸收性质的第一性原理研究

基于密度泛函理论的第一性原理计算,通过对最新报道出的二维材料单层SiP_(2)进行原子替换,预测出单层SiAs_(2),α-SiAsP,β-SiAsP 3种新型二维材料,并对3种材料的晶体结构、稳定性、电子能带结构和光学性质进行分析验证。通过静电势计算验证出3种材料在与平面垂直的方向具有非对称性,是Janus材料;声子谱计算结构表明3种材料具有良好的结构稳定性;电子结构计算结果表明上述材料为间接带隙半导体,带隙大小分别为2.21,2.43,1.76 eV;吸收光谱计算结果表明3种材料可以有效地吸收可见光和紫外光,其中β-SiAsP甚至可以吸收近红外光。因此,预测出单层SiAs2,α-SiAsP和β-SiAsP二维Janus材料在光学和电子领域具有一定的应用前景。

单层Janus结构CoXY(X,Y=Cl,Br,I;X≠Y)中磁斯格明子的第一性原理研究

目的开发新型二维Janus结构CoXY(X,Y=Cl,Br,I;X≠Y),分析其磁学性质,为二维磁性Janus材料研究提供新思路。方法通过使用基于密度泛函理论的第一性原理计算,得到CoXY的磁性参数,用蒙特卡洛模拟,模拟出不同外加磁场下的磁构型。结果通过蒙特卡洛模拟,CoXY结构中能够出现稳定的磁斯格明子态。结论计算结果表明,单层CoXY将为基于磁斯格明子的赛道存储和处理器件提供一个好的平台。

具有可调电学和光学性质的双层和三层Janus Ga_(2)SSe

将二维(2D)层状材料的单层堆叠成双层或者少数层,可以很好的调节其光电性质,为该领域发展提供了新的机遇.本文采用第一性原理方法系统地研究了堆叠层数和堆叠次序对双层和三层Janus Ga_(2)SSe的电学和光学性质的影响.我们发现这些结构的层间距差别很大,而结合能差异却很小.尽管所有的双层和三层Janus Ga_(2)SSe具有间接带隙,然而其带隙值和载流子有效质量与堆叠层数和堆叠次序密切相关.此外,在Janus Ga_(2)SSe中,通过增加层数,可以增强其在可见光和紫外区域的吸收系数.同时,通过控制层间堆叠模式,进一步调制其吸收系数,导致在可见光和近紫外区域产生多个吸收峰.我们的结果为双层和三层Janus III族单硫化合物的可调节电学和光学性质提供了有价值的见解,这表明其可能在纳米电子和光电子器件中有着广阔的应用前景.

基于机器学习和第一性原理计算的Janus材料预测

寻找尺寸小、稳定性高和易操控的纳米磁结构——磁斯格明子(magnetic skyrmion),是发展下一代高密度、高速度和低能耗非易失性信息存储器件核心存储单元的关键.磁性斯格明子根据其拓扑产生机制,可以由非中心对称结构诱导的DMI(Dzyaloshinskii–Moriya interaction)作用项产生.二维Janus结构具有两个不同面的原子层,可以形成垂直内建电场,打破中心空间反演对称性.因此寻找具有本征磁性的二维Janus材料是研究新型磁存储的基础.本文基于晶体材料数据库Materials Project中的1179种六角晶系ABC型Janus材料数据,以其元素组分信息为特征描述符,构建了随机森林、梯度提升决策树、极端梯度提升和极端随机树等四种机器学习模型,基于上述模型对晶格常数、形成能和磁矩分类进行了预测,并采用十折交叉验证法对模型进行了评估.梯度提升决策树在磁矩分类预测显示出最高的精度和泛化能力.最后,基于上述模型对尚未发现的82018种二维Janus材料进行了预测,筛选得到4024种具有热稳定性的高磁矩结构,并基于第一性原理的方法对其中随机抽样的13种高磁矩结构进行了计算验证.本研究为二维Janus材料磁矩分类和高通量筛选训练了有效的机器学习模型,加速了二维Janus结构磁性的探索.本文数据集可在https://doi.org/10.57760/sciencedb.j00213.00072中访问获取.