α-Fe_(2)O_(3)@SiO_(2)@Cu_(2)O核壳结构复合物的合成及其光催化性质的研究

采用水热法,以FeCl_(3)·6H_(2)O和NaH_(2)PO_(4)·2H2O为原料,制备了α-Fe_(2)O_(3)纳米颗粒,然后以TEOS作为硅源,CTAB作为造孔剂,制备α-Fe_(2)O_(3)包覆SiO_(2)的介孔材料,然后对SiO_(2)包覆的α-Fe_(2)O_(3)掺杂过渡金属Cu_(2)O,得到α-Fe_(2)O_(3)@SiO_(2)@Cu_(2)O核壳结构复合物,并且利用XRD对制备的产品进行表征,进行光催化活性的评价。结果表明,以高压汞灯为光源,亚甲基蓝浓度为15 mg/L,当催化剂用量为5 mg,90 min的降解率达到47.3%。

磁性固体碱K_(2)O/LDO-γ-Fe_(2)O_(3)催化甘油合成碳酸甘油酯

为了解决甘油合成碳酸甘油酯产率较低及反应完成后催化剂的回收问题,制备磁性水滑石LDH-Fe3O4,以KNO3为活性组分前驱体对其改性制备磁性固体碱催化剂K_(2)O/LDO-γ-Fe_(2)O_(3),对KNO3的负载量进行考察,对K_(2)O/LDO-γ-Fe_(2)O_(3)进行X射线衍射、扫描电子显微镜、 CO_(2)程序升温脱附、BET及磁化强度表征,采用单因素试验对K_(2)O/LDO-γ-Fe_(2)O_(3)催化甘油酯交换合成碳酸甘油酯的工艺条件进行了优化,并对K_(2)O/LDO-γ-Fe_(2)O_(3)的重复使用性能进行了考察。结果表明:KNO3负载提供了大量的碱性位点,有利于催化剂催化活性的提高,KNO3的最佳负载量为10%(以LDH-Fe3O4质量计),K_(2)O/LDO-γ-Fe_(2)O_(3)的饱和磁化强度为10.47 emu/g;K_(2)O/LDO-γ-Fe_(2)O_(3)催化酯交换最佳反应条件为反应温度100℃、反应时间2 h、催化剂用量3%(以甘油质量计)、甘油与碳酸二甲酯物质的量比1∶2,在此条件下碳酸甘油酯产率为92.12%;催化剂重复使用5次后碳酸甘油酯产率高达89.35%,相比镁铝水滑石,K_(2)O/LDO-γ-Fe_(2)O_(3)催化反应时间短,反应试剂用量少。K_(2)O/LDO-γ-Fe_(2)O_(3)催化剂具有磁性,可在外加磁场作用下与反应体系分离,并且在数次循环使用中保持较高的活性,经济成本降低,在工业生产碳酸甘油酯中有很好的应用前景。

α-Fe_(2)O_(3)/γ-Fe_(2)O_(3)/Cu_(2)O的制备及其对橙黄G的催化降解性能

通过对常规CuFeO2进行修饰,合成了复合催化剂α-Fe_(2)O_(3)/γ-Fe_(2)O_(3)/Cu_(2)O(CuFe-13),采用XRD、FTIR、SEM、VSM等技术进行了表征,考察了CuFe-13-过一硫酸盐(PMS)体系对橙黄G(OG)的催化降解性能,分析了催化剂加入量、PMS浓度和反应pH对OG降解性能的影响。实验结果表明:在CuFe-13加入量为0.20 g/L、PMS浓度为1.0 mmol/L、pH为7.0的条件下,CuFe-13-PMS体系的催化降解性能最佳,反应30 min后OG的去除率为100%,反应120 min后TOC的去除率为73.4%;在CuFe-13-PMS体系中,起主要作用的活性物种为1O_(2)、SO_(4)^(-)·和·OH。

K_5CoW_(12)O_(40)·3H_2O催化合成环己酮1,2—丙二醇缩酮

研究了杂多化合物K_5CoW_(12)O_(40)·3H_2O作为催化剂对环己酮和1,2-丙二醇缩酮的催化活性。系统考察了酮醇物质的量比、催化剂质量、带水剂体积、反应时间和催化剂重复使用性等因素对产品收率的影响。实验结果表明,杂多化合物K_5CoW_(12)O_(40)·3H_2O是合成环己酮1,2-丙二醇缩酮的良好催化剂,在酮醇物质的量比为1:1.4、催化剂质量为0.5 g、带水剂环己烷体积为9 mL、反应时间为70 min的最佳条件下,环己酮1,2-丙二醇缩酮的收率最高可达94.2%。

γ-Fe_(2)O_(3)抗As_(2)O_(3)中毒能力的分子模拟

采用密度泛函理论研究了γ-Fe_(2)O_(3)表面As_(2)O_(3)的吸附以及掺杂改性提高抗As_(2)O_(3)中毒性能的作用机理.计算了As_(2)O_(3)在完整以及O缺陷γ-Fe_(2)O_(3)(001)表面的吸附性能,包括吸附位点、吸附结构、吸附能、PDOS等.同时建立了Mo、Ti、Mg掺杂的γ-Fe_(2)O_(3)模型,探讨了助剂掺杂对抗砷中毒能力的作用机制,并考虑了掺杂量的影响.结果表明:As_(2)O_(3)倾向于以O端化学吸附在γ-Fe_(2)O_(3)(001)表面Feoct位,吸附过程发生强烈的相互作用和电荷转移.当表面存在O缺陷时,As_(2)O_(3)的吸附能得到提高.Mo、Ti、Mg倾向于掺杂在Feoct位,增强了对As_(2)O_(3)的吸附能力,并且增大Mo的掺杂量可以强化As_(2)O_(3)的吸附.As_(2)O_(3)倾向于与活性较强的Mo、Ti、Mg发生反应,从而保护活性Fe位不受砷中毒,Ti和Mg的掺杂还抑制了相邻Fe位对As_(2)O_(3)的吸附.Mo、Ti、Mg的掺杂还促进了催化剂表面对NH_(3)的吸附,增强了表面酸性强度,有利于SCR反应.Mo、Ti、Mg原子的掺杂有利于提高γ-Fe_(2)O_(3)催化剂的抗砷中毒性能.

微波碳化-K_(2)FeO_(4)活化制备生物炭及其对Cr^(6+)吸附性能

作者以柚子皮为原料,采用微波碳化-K_(2)FeO_(4)活化制备了磁性生物炭,对比了不同微波功率、不同炭化时间对磁性生物炭性能的影响。采用SEM、BET、XRD、XPS和FTIR对磁性生物炭进行表征,考察其对Cr^(6+)的吸附性能和机理。结果表明,与单纯微波碳化相比,微波碳化-K_(2)FeO_(4)活化增加了生物炭表面的含氧官能团,比表面积从3.08 m;/g提高到49.33 m;/g,且生成磁性γ-Fe_(2)O_(3)。磁性生物炭对水溶液中Cr^(6+)的吸附动力学和等温线分别符合准二级动力学方程和Langmuir吸附等温模型。在45 ℃的条件下,磁性生物炭对Cr^(6+)的最大吸附量为122.1 mg/g。

CaO-SiO_(2)-Fe_(2)O_(3)-Al_(2)O_(3)-Na_(2)O渣系对铁水同时脱磷脱硫行为的影响

基于常规的CaO-Fe_(2)O_(3)脱磷渣系和CaO-Al_(2)O_(3)脱硫渣系,开发出一种铁水同时预脱磷脱硫的CaO-SiO_(2)-Fe_(2)O_(3)-Al_(2)O_(3)-Na_(2)O渣系,以减轻转炉冶炼任务,减少转炉炼钢渣量,缩短转炉冶炼时间,进而实现低成本生产洁净钢。实验室结果表明:终渣碱度R在2.17~4.20,Na_(2)O质量分数在10.81%~14.01%,Al_(2)O_(3)质量分数在5.54%~10.98%时,可同时达到脱磷脱硫的效果,脱磷率最高可达74%,脱硫率最高可达69%。基于反应渣样的XRD物相分析及SEM-EDS微区分析,证明了Na_(2)O可实现同时脱磷脱硫的效果,阐明了渣系的碱度、Na_(2)O含量及Al_(2)O_(3)含量对脱磷脱硫率的影响。同时分析表明:碱度会影响熔渣中剩余氧化钙含量的变化从而影响脱磷脱硫;Na_(2)O通过改变磷氧化物的固溶形式脱磷,改变基体硫容量影响脱硫;Al_(2)O_(3)通过影响熔渣熔点和熔渣中游离碱性氧化物含量影响脱磷脱硫。

Al_(2)O_(3)/K_(2)O变化对熔融法制备钢渣微晶玻璃性能的影响

为充分利用钢渣并提高其附加值,提升钢渣制备高性能微晶玻璃的综合利用能力。实验通过熔融法制备出微晶玻璃,并采用DSC、XRD以及SEM等测试手段研究了Al_(2)O_(3)/K_(2)O变化对制备钢渣微晶玻璃所造成的影响,结果显示随着Al_(2)O_(3)/K_(2)O的增加,所析出的晶相均为霞石和枪晶石晶相,Al_(2)O_(3)/K_(2)O通过影响玻璃网络结构和析晶状态进而影响钢渣微晶玻璃的性能。微晶玻璃的最高抗折强度为181.03MPa,密度最高为2.99g/cm^(3),显微硬度最高为923HV。