超临界干燥方法对甲烷燃烧催化剂LaMnAl_(11)O_(19)结构及活性的影响

用水热合成法制备了锰取代的六铝酸盐催化剂 ,并比较了超临界干燥法和普通烘箱干燥法对催化剂结构及甲烷燃烧反应活性的影响 .DTA MS结果表明 ,超临界干燥过程中 ,催化剂前驱物中的表面铝羟基部分被乙氧基取代 .这种表面修饰作用可保持铝分散的均匀性 ,使催化剂前驱物中碳酸锰和碳酸镧的分解温度明显降低 ,且氢氧化铝的脱水温度维持在较适宜的范围内 ;焙烧后 ,易形成六铝酸盐相 .甲烷燃烧反应结果表明 。

LaMnAl_(11)O_(19)催化剂上生物质气化气燃烧中NH_3-NO_x的转化特性

采用共沉淀法制备了LaMnAl11O19六铝酸盐催化剂,采用XRD、BET和XPS对样品结构进行了表征,并通过模拟生物质气化气的燃烧实验和NH3单独氧化实验,分别考察了催化燃烧和均相燃烧过程中NH3的转化特性。利用原位漫反射红外光谱(in-situ DRIFT)法在线研究了NH3在催化剂表面的吸附和氧化信息。结果表明,焙烧后催化剂形成磁铅石(MP)结构的六铝酸盐晶体,且具有较大的比表面积,Mn以+2、+3价形式存在晶体中。均相燃烧下模拟气中的NH3在500℃开始反应,随之就有NO生成。催化燃烧工况下NH3氧化曲线和模拟气中NH3的转化曲线相差不大,NH3的起燃温度为310℃,反应后随之就有NO生成,NO在350℃～800℃保持一个较高的浓度。NO2的生成温度较高,并仅在较窄的温度区间内出现,在整个燃烧过程中仅检测到几个10-6的N2O,反应过程中有40%以上的NH3转化成NO。DRIFT结果表明,催化剂作用下NH3的转化遵循-NH反应机理,即催化剂表面吸附的NH3分解产生-NH,-NH与氧原子(O)反应生成HNO,再进一步反应生成N2或N2O,或是-NH直接与氧分子(O2)反应生成NO。