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吸附模式对有机物光催化降解的影响3.MEA-Langmuir-Hinshelwood光催化降解动力学方程 被引量:7
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作者 潘纲 刘媛媛 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2006年第1期11-15,共5页
传统的LangmuirHinshelwood方程式不能定性、定量地解释H酸在TiO2表面的吸附平衡常数KL与其在TiO2悬浮液中的光催化降解速率r之间的关系.这是因为在实际测定中,吸附平衡常数KL一般是通过给定有机物的平衡吸附量和平衡浓度而求得的.这样... 传统的LangmuirHinshelwood方程式不能定性、定量地解释H酸在TiO2表面的吸附平衡常数KL与其在TiO2悬浮液中的光催化降解速率r之间的关系.这是因为在实际测定中,吸附平衡常数KL一般是通过给定有机物的平衡吸附量和平衡浓度而求得的.这样的KL不能表达给定有机物不同吸附模式吸附力的差别.因而以往的理论方法不能描述吸附力对光催化降解动力学的影响,而只能描述吸附量对r的影响.亚稳平衡态吸附(MEA)理论认为,同一吸附质在相同的热力学条件下可以不同的MEA态(包括同一溶质的不同吸附构型/模式)达到实际的吸附终态.从MEA的概念对LangmuirHinshelwood模型进行半经验性修正,可以较好地描述吸附量和吸附力(吸附模式)共同对H酸在TiO2悬浮液中光催化降解动力学的影响. 展开更多
关键词 H-酸 TIO2 langmuir—hinshelwood模型 吸附 光催化降解动力学.
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Langmuir-Hinshelwood动力学的有效实验条件(英文) 被引量:6
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作者 王德峥 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第8期972-978,共7页
使用Langmuir-Hinshelwood(L-H)动力学的学者大部分未注意到该动力学包含了所有吸附物种采用拟稳态假设的隐含条件,因而他们通常忽视了确认实验条件是否允许采用拟稳态假设.然而,对于大部分气固催化反应,拟稳态假设的成立需基于催化活... 使用Langmuir-Hinshelwood(L-H)动力学的学者大部分未注意到该动力学包含了所有吸附物种采用拟稳态假设的隐含条件,因而他们通常忽视了确认实验条件是否允许采用拟稳态假设.然而,对于大部分气固催化反应,拟稳态假设的成立需基于催化活性位浓度很小的前提.对于催化活性位浓度高的反应体系,其覆盖度较高的吸附物种不满足拟稳态假设.因此,在这种情况下通过实验测定的动力学常数没有物理意义,而仅为该实验条件下的数学回归参数.本文将活性位浓度小于最高反应气浓度的十分之一视为拟稳态假设成立的充分条件,通过估算发现许多催化剂并不满足该条件. 展开更多
关键词 朗格缪尔吸附等温线 langmuir-hinshelwood动力学 吸附物种 拟稳态假设 速控步骤 微观动力学
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基于Langmuir-Hinshelwood动力学解析O2/CO2/H2O气氛下烟煤焦反应机理 被引量:3
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作者 卜昌盛 王文康 +5 位作者 韩启杰 王昕晔 张居兵 陈丹丹 朴桂林 蒋勇 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第12期5301-5308,共8页
流化床富氧燃烧湿烟气循环兼具经济与环保优势。湿烟气循环(O_2/CO_2/H_2O)条件下煤焦与O_2、CO_2及H_2O的反应同时发生。为探究O_2/CO_2/H_2O气氛下煤焦-O_2、煤焦-CO_2、煤焦-H_2O反应间的相互作用机制,在自制高精度热重实验装置上系... 流化床富氧燃烧湿烟气循环兼具经济与环保优势。湿烟气循环(O_2/CO_2/H_2O)条件下煤焦与O_2、CO_2及H_2O的反应同时发生。为探究O_2/CO_2/H_2O气氛下煤焦-O_2、煤焦-CO_2、煤焦-H_2O反应间的相互作用机制,在自制高精度热重实验装置上系统考察了O_2、CO_2、H_2O及其混合气氛下,典型烟煤焦在900℃的反应特性。基于吸附和脱附原理的Langmuir-Hinshelwood (L-H)机理性模型分别计算了烟煤焦与O_2、CO_2和H_2O反应的动力学参数。通过采用单独活性位点与竞争活性位点两种假设分析了O_2/CO_2、O_2/H_2O和CO_2/H_2O气氛下烟煤焦-O_2、烟煤焦-CO_2和烟煤焦-H_2O两两反应间的作用机制,揭示了H_2O分子优先吸附于烟煤焦表面活性位点,O_2分子次之,而CO_2分子相对滞后。O_2/CO_2/H_2O气氛下烟煤焦-O_2、烟煤焦-CO_2、烟煤焦-H_2O反应表现出部分竞争反应活性位点,传统的单独活性位点与竞争活性位点假设均无法准确描述其反应速率特性。基于H_2O分子优先,O_2分子次优先吸附的原理,建立了O_2、CO_2、H_2O混合气氛下煤焦反应速率L-H动力学方程,方程计算结果与实验值良好吻合。研究结果为深入分析煤焦颗粒流化床富氧燃烧特性及构建可靠、准确的燃烧反应模型提供了理论支撑。 展开更多
关键词 langmuir-hinshelwood模型 O2/CO2/H2O 煤焦 动力学
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催化反硝化脱氮效果及反应机制的研究
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作者 云玉攀 苗志加 +2 位作者 王晓磊 王伟燕 于海涛 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期5231-5238,共8页
为解决水体中的硝酸盐氮污染,提出了零价铁(Fe0)耦合Pd-Cu催化剂的新型催化反硝化法去除水体中的硝酸盐氮.分别从催化反硝化操作参数的优化、反应机理及动力学等方面进行深入探讨.结果发现,用响应面曲线法对实验进行设计及分析,筛选的... 为解决水体中的硝酸盐氮污染,提出了零价铁(Fe0)耦合Pd-Cu催化剂的新型催化反硝化法去除水体中的硝酸盐氮.分别从催化反硝化操作参数的优化、反应机理及动力学等方面进行深入探讨.结果发现,用响应面曲线法对实验进行设计及分析,筛选的最佳操作条件为:溶液pH为5.0、反应时间为135min、活性组分Pd:Cu质量比为3.1、Fe0投加量为3.1g/L.在此实验条件下,催化反硝化的氮气转化率可达到74.6%.催化反应中,Fe0在催化反应中作为电子供体存在.催化剂载体负载的活性组分Pd、Cu在催化反应中发挥着重要的作用.催化剂载体的物理化学特性(如多孔结构、比表面积、吸附性能等)很大程度上影响着催化反硝化效果.通过控制溶液适宜的pH值、对催化剂载体进行酸洗处理、改变催化剂活性组分等方法可以一定程度上提高催化反硝化N2转化率.催化反硝化反应遵循Langmuir-Hinshelwood一级反应动力学规律.该催化反应是一个典型的多级反应过程.一定浓度的HCl溶液和NaOH溶液能使催化剂再生,提升催化剂的催化效果. 展开更多
关键词 水污染 硝酸盐氮 催化反硝化 响应面曲线法 langmuir-hinshelwood模型
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正己烷在分子筛上的裂化反应机理研究Ⅱ.双分子氢转移反应遵循Rideal机理 被引量:4
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作者 阎立军 傅军 何鸣元 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第4期6-12,共7页
研究了正己烷在不同硅铝比的 Y,β两个系列分子筛上的裂化反应过程。通过对某些典型产物的初始生成速率和分子筛酸密度关系的考察 ,发现两者之间存在着良好的线性相关性。同时 ,对正己烷裂化反应链长和分子筛酸密度关系的考察表明 ,与... 研究了正己烷在不同硅铝比的 Y,β两个系列分子筛上的裂化反应过程。通过对某些典型产物的初始生成速率和分子筛酸密度关系的考察 ,发现两者之间存在着良好的线性相关性。同时 ,对正己烷裂化反应链长和分子筛酸密度关系的考察表明 ,与分子筛的孔结构相比 ,酸密度对正己烷裂化反应链长基本上没有影响 ,也就是说酸密度的变化并不改变单、双分子反应的发生比例 ;双分子反应和单分子反应都是在单个酸位上完成的。基于以上事实 ,认为正己烷裂化反应中的双分子氢转移反应遵循 Rideal机理。 展开更多
关键词 正己烷 双分子 分子筛 氢转移 炼油 催化裂化
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Sn(Ⅳ)掺杂纳米TiO_2/AC降解橙黄G的动力学与机理研究 被引量:2
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作者 祁巧艳 王晓蕾 +1 位作者 孙剑辉 张干 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2006年第12期908-910,913,共4页
采用溶胶-凝胶法制备了掺杂Sn(Ⅳ)的TiO2/AC光催化剂,以生物染料橙黄G为目标降解物,研究了多相光催化降解橙黄G的动力学规律。研究表明,该反应符合Langmuir-Hinshelwood动力学方程,速控步为吸附反应。同时,利用GC/MS联用仪探讨了橙黄的... 采用溶胶-凝胶法制备了掺杂Sn(Ⅳ)的TiO2/AC光催化剂,以生物染料橙黄G为目标降解物,研究了多相光催化降解橙黄G的动力学规律。研究表明,该反应符合Langmuir-Hinshelwood动力学方程,速控步为吸附反应。同时,利用GC/MS联用仪探讨了橙黄的中间产物及其降解机理:橙黄G在强氧化性自由基·OH、·OOH、·O2-的作用下逐渐分解氧化为小分子有机醛、酮、酸,最后转化为CO2、NH4+、NO3-、NO2-、SO42-和H2O等无机小分子。 展开更多
关键词 橙黄G 动力学 langmuir-hinshelwood方程 速控步
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真空紫外光降解瓦斯反应动力学规律 被引量:1
7
作者 戴俊 刘雯 +1 位作者 杨娟 魏建平 《安全与环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2015年第5期87-91,共5页
为了研究真空紫外光降解瓦斯过程的反应动力学规律,在自制的真空石英光化学反应器中以含甲烷标准气体模拟矿井瓦斯,运用Langmuir-Hinshelwood(L-H)拟一级反应动力学模型对不同光照强度、氧气体积分数、甲烷初始体积分数和水分子体积分... 为了研究真空紫外光降解瓦斯过程的反应动力学规律,在自制的真空石英光化学反应器中以含甲烷标准气体模拟矿井瓦斯,运用Langmuir-Hinshelwood(L-H)拟一级反应动力学模型对不同光照强度、氧气体积分数、甲烷初始体积分数和水分子体积分数下瓦斯(甲烷)的降解过程进行拟合。结果表明:真空紫外光降解瓦斯反应动力学规律符合一级反应动力学特性;光照强度、甲烷初始体积分数、氧气体积分数和水分子体积分数是影响真空紫外光降解瓦斯的主要因素;瓦斯(甲烷)降解的反应速率随光照强度和氧气体积分数增大而增大,随甲烷初始体积分数增大而减小,随水分子体积分数增大而先增大后减小。 展开更多
关键词 安全工程 瓦斯 真空紫外光 羟基自由基 反应动力学 langmuir-hinshelwood方程
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纳米TiO_2光催化降解制浆废水动力学研究 被引量:1
8
作者 黄泱 李顺兴 傅碧玉 《漳州师范学院学报(自然科学版)》 2011年第2期52-57,共6页
以四异丙醇钛和异丙醇等为原料,采用溶胶□凝胶(Sol-Gel)法制备纳米TiO2光催化剂,研究了纳米TiO2对造纸废水的暗吸附规律和光降解性能.讨论了不同实验条件如催化剂用量、光照时间及废水pH值等因素对制浆造纸废水COD去除率的影响.结果表... 以四异丙醇钛和异丙醇等为原料,采用溶胶□凝胶(Sol-Gel)法制备纳米TiO2光催化剂,研究了纳米TiO2对造纸废水的暗吸附规律和光降解性能.讨论了不同实验条件如催化剂用量、光照时间及废水pH值等因素对制浆造纸废水COD去除率的影响.结果表明:纳米TiO2对造纸废水的吸附规律都较好地符合Langmuir和Freundlich吸附等温模型;光催化降解反应遵循Langmuir-Hinshelwood动力学模型.焙烧温度为400℃,焙烧时间2h制备的纳米TiO2用量5g/L,pH=2,160W高压汞灯光照反应2h,造纸废水COD的去除率可达91.83%. 展开更多
关键词 纳米TIO2 langmuir-hinshelwood 造纸废水 COD
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高功率脉冲非平衡磁控溅射放电特性和参数研究 被引量:1
9
作者 牟宗信 王春 +4 位作者 贾莉 牟晓东 藏海荣 刘冰冰 董闯 《核聚变与等离子体物理》 CAS CSCD 北大核心 2010年第4期365-369,共5页
用线圈电流控制非平衡磁场,用汤森放电击穿形成深度自触发放电,用磁阱捕获放电形成的二次电子和导致漂移电流,形成了高功率非平衡磁控溅射放电。采用偏压为-100V相对磁控靶放置的圆形平面电极收集饱和离子电流;在距离磁控靶14cm的位置由... 用线圈电流控制非平衡磁场,用汤森放电击穿形成深度自触发放电,用磁阱捕获放电形成的二次电子和导致漂移电流,形成了高功率非平衡磁控溅射放电。采用偏压为-100V相对磁控靶放置的圆形平面电极收集饱和离子电流;在距离磁控靶14cm的位置由Langmuir探针测量浮置电位;示波器测量磁控靶的脉冲电压、电流、浮置电位和饱和离子电流信号。装置的放电脉冲功率达到0.9MW,脉冲频率最大值为40Hz左右,空间电荷限制条件是控制电子电流和离子电流的主要机制。 展开更多
关键词 高功率脉冲 非平衡磁控溅射 放电特性 参数研究 magnetron sputtering high power discharge properties 离子电流 磁控靶 langmuir探针 示波器测量 主要机制 形成深度 限制条件 脉冲频率 脉冲功率 脉冲电压 电流控制 空间电荷 浮置
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微观反应动力学对于反应器开发的优势
10
作者 赵学良 李文俊 王德峥 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期68-70,共3页
与L -H模型相比较微观动力学在反应器的设计模拟工作中有更广的适用范围。在较宽的浓度范围和温度范围内都能得到比较良好的模拟效果。因此在反应器设计放大中用微观动力学模型来表征相对于L -H模型更有优势 ,可以缩短反应器设计周期 ,... 与L -H模型相比较微观动力学在反应器的设计模拟工作中有更广的适用范围。在较宽的浓度范围和温度范围内都能得到比较良好的模拟效果。因此在反应器设计放大中用微观动力学模型来表征相对于L -H模型更有优势 ,可以缩短反应器设计周期 ,减少放大级数 ,加大放大倍数。以部分氧化制合成气为体系讨论了微观动力学的表征手段 ,并给出了反应器结合的计算方法等 ,探讨了它的可行性 ,该研究为反应器的开发铺设了一条可行、高效的新路。 展开更多
关键词 微观反应动力学 langmuir-hinshelwood模型 反应器开发 甲烷部分氧化
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二维超薄g-C_3N_4的制备及其光催化性能研究 被引量:8
11
作者 苏跃涵 王盈霏 +8 位作者 张钱新 陈天生 苏海英 陈平 王枫亮 刘海津 吕文英 姚琨 刘国光 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第10期3748-3757,共10页
针对块状g-C_3N_4(BCN)的缺点,制备出拥有更高性能的二维超薄g-C_3N_4(UCN),并通过透视电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、BET氮气吸附、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)与荧光光谱(PL)对UCN的形貌、结构、光学性能以及光催化活性进行表... 针对块状g-C_3N_4(BCN)的缺点,制备出拥有更高性能的二维超薄g-C_3N_4(UCN),并通过透视电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、BET氮气吸附、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)与荧光光谱(PL)对UCN的形貌、结构、光学性能以及光催化活性进行表征.结果显示UCN具有二维超薄纳米片结构,且比表面积和孔隙体积相对BCN大大增加,并因此提供大量的活性位点和缩短物质传输距离而提高光催化活性.UV-vis DRS显示UCN的吸收光谱发生了红移,可提高对太阳光利用效率.光致发光光谱显示薄层的结构可以降低UCN的光生电子-空穴对复合率,因此提高其光催化活性.降解实验结果表明0.4g/L的UCN对恩诺沙星(ENX)降解效果最好,1h降解率为81.7%,其反应速率常数是BCN的4.1倍.ENX的光催化降解过程符合一级动力学和Langmuir–Hinshelwood模型.pH为5时ENX降解效果最好.猝灭实验表明O_2^(·-)贡献率为66.4%,是降解体系中的主要活性物质. 展开更多
关键词 超薄g-C3N4 动力学 恩诺沙星 光催化 langmuirhinshelwood模型
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纳米二氧化钛上环己烷光催化氧化反应的动力学及影响因素 被引量:3
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作者 李纪莲 李新勇 李文钊 《江西师范大学学报(自然科学版)》 CAS 1997年第1期72-74,99,共4页
介绍了用不同起始浓度环己烷的乙腈溶液进行光催化实验,并对纳米二氧化钛上环己烷光催化氧化反应的动力学进行了研究.从反应的初始浓度与光催化氧化产物的初始生成速率的关系上得出:光催化氧化反应的动力学符合LangmuirH... 介绍了用不同起始浓度环己烷的乙腈溶液进行光催化实验,并对纳米二氧化钛上环己烷光催化氧化反应的动力学进行了研究.从反应的初始浓度与光催化氧化产物的初始生成速率的关系上得出:光催化氧化反应的动力学符合LangmuirHinshelwood动力学模型,并以产物的生成速率倒数对反应物初始浓度的倒数作图得到一线性关系,从另一侧面说明LH模型的正确. 展开更多
关键词 纳米级 二氧化钛 环己烷 光催化氧化 动力学
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Cu-SAPO-18催化剂氨选择性催化还原NO_(x)钾中毒机理的研究 被引量:1
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作者 孟繁伟 高琦 +1 位作者 叶青 李晨曦 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第9期2832-2841,共10页
研究了不同水热老化温度对钾(K)中毒0.4K-Cu-SAPO-18样品的结构及其NH_(3)-SCR(NH_(3)作为还原剂的选择性还原技术)催化活性的影响.结果表明,K中毒对样品结构影响较小,但明显降低了其NH_(3)-SCR性能,在350℃时,K中毒样品0.4K-Cu-SAPO-18... 研究了不同水热老化温度对钾(K)中毒0.4K-Cu-SAPO-18样品的结构及其NH_(3)-SCR(NH_(3)作为还原剂的选择性还原技术)催化活性的影响.结果表明,K中毒对样品结构影响较小,但明显降低了其NH_(3)-SCR性能,在350℃时,K中毒样品0.4K-Cu-SAPO-18的NO转化率为65.88%,明显低于未中毒Cu-SAPO-18样品的90.85%.水热老化温度明显影响催化剂的结构,减少了活性位点,降低了表面酸性.随着水热老化温度升高,催化剂的AEI结构被破坏,活性物种数量降低,催化活性明显下降.氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)结果表明,孤立的Cu^(2+)和Cu^(+)的总量分别从未中毒Cu-SAPO-18样品的66.61和1.32μmol/g变化到K中毒0.4K-Cu-SAPO-18样品的39.52和101.96μmol/g,表明K中毒样品中孤立Cu^(2+)容易转化为Cu2O.K中毒后,样品的弱酸、中强酸、强酸性位点的数量降低,分别从未中毒Cu-SAPO-18样品的0.201,0.103和0.302 mmol/g降低到中毒0.4K-Cu-SAPO-18样品的0.102,0.086和0.071 mmol/g.氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)和原位红外结果表明,K竞争性地取代了催化剂中孤立的Cu^(2+)和H+,使K中毒0.4K-Cu-SAPO-18样品的活性位和酸性位减少,导致催化活性下降.在低温NH_(3)-SCR反应中,K中毒和未中毒样品均以Eley-Rideal(E-R)和Langmuir-Hinshelwood(L-H)机理进行,而L-H机理占主导地位,但K中毒样品的反应速率明显降低. 展开更多
关键词 Cu-SAPO-18 钾中毒 水热老化 Eley-Rideal反应机理 langmuir-hinshelwood反应机理
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Solution of Coal Char-steam Pressurized Kinetic Parameters Based on Atmospheric Thermo Gravimetric Analyzer 被引量:1
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作者 ZHAO Qing WANG Xiaoliang TAO Shuchang 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2013年第32期I0004-I0004,10,共1页
根据文献中气化速率对总压不敏感、对反应气体分压敏感的实验结论,探索利用常压热重实验得到加压动力学参数的便捷方法。采用NETZSCH STA449F3同步热分析仪进行4种煤焦与水蒸气反应的常压热重实验(水蒸气分压pH2O为0.016~0.053 MPa)... 根据文献中气化速率对总压不敏感、对反应气体分压敏感的实验结论,探索利用常压热重实验得到加压动力学参数的便捷方法。采用NETZSCH STA449F3同步热分析仪进行4种煤焦与水蒸气反应的常压热重实验(水蒸气分压pH2O为0.016~0.053 MPa),通过实验数据处理,获得反应速率与温度、水蒸气分压的关系式,分别以 n 级速率方程和Langmuir-Hinshelwood (LH)速率方程表示,并对上述关系式在水蒸气分压为0.057~0.063 MPa 的工况下进行了实验验证。随着水蒸气分压增大,计算结果与实验数据的相对误差逐渐减小。LH速率方程比n级速率方程更适合描述水蒸气分压的作用。水蒸气分压对反应速率的影响程度随水蒸气分压升高而减小。温度对煤焦-水蒸气反应速率的影响程度大于水蒸气分压对反应速率的影响。温度范围较窄时,煤种本身引起的煤焦反应活性变化幅度会超过温度对煤焦反应活性的影响。在不同的温度和水蒸气分压下,煤种的化学反应活性强弱次序会发生变化,某一特定工况下的次序不能未加实验而随意扩展到其他工况。 展开更多
关键词 动力学参数 热重分析仪 蒸汽加压 大气 煤焦 气化速率 分析实验 反应
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Oxytetracycline Water Contamination Treated with Biocarbon TiO2 and Solar Photodecomposition
15
作者 Nilce Ortiz Izabela Rodrigues Cerqueira Lima Azevedo +2 位作者 Marília Guerino Vieira Fernanda Maichin Lucia Nascimento 《Journal of Agricultural Chemistry and Environment》 2020年第4期299-313,共15页
Reliable data of antibiotic use and environmental discharge as veterinary medicine are essential to help countries raise awareness of the appropriate use, control, and correct water release. The first approach is to c... Reliable data of antibiotic use and environmental discharge as veterinary medicine are essential to help countries raise awareness of the appropriate use, control, and correct water release. The first approach is to change the regulatory framework based on consuming information, use policy, and discharge laws. The important research contribution is a novel water treatment process to treat, remove, and reduce antibiotic concentration in discharged water, mainly those used in the animal protein industry. The low particle biochar added during the titanium isopropoxide hydrolysis reduces the titanium dioxide (TiO<sub><span style="vertical-align:sub;">2</span></sub><span>) agglomerates and promotes the adsorption surface process. Such improved catalyst material enhances the solar decomposition efficiency to 93% from original oxytetracycline with better correspondence with the Elovich kinetics, intraparticle diffusion, R-P isotherm, and Langmuir-Hinshelwood model.</span> 展开更多
关键词 OXYTETRACYCLINE Solar Photodecomposition Biocarbon Elovich langmuir-hinshelwood (L-H)
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Inhibition Mechanism in Concrete by Organic Substances: An Experimental and Theoretical Study
16
作者 Marco Ormellese Elmer Augusto Perez Giuseppina Raffaini Fabio Ganazzoli Luciano Lazzari 《材料科学与工程(中英文版)》 2010年第10期66-77,共12页
关键词 钢筋混凝土 有机物质 抑制机制 FREUNDLICH方程 实验 腐蚀抑制剂 langmuir 分子动力学
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Low-temperature catalytic methane deep oxidation over sol-gel derived mesoporous hausmannite (Mn_(3)O_(4)) spherical particles
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作者 Patrick Ndouka Ndouka Stephane Kenmoe +4 位作者 Jacques Richard Mache Elie Acayanka Dick Hartmann Douma Ralph Gebauer Patrick Mountapmbeme Kouotou 《ChemPhysMater》 2024年第3期329-340,共12页
In this study,Mn_(3)O_(4) spherical particles(SPs)were synthesized by the sol-gel process,after which they were thermally annealed at 400℃,and comprehensively characterized.X-ray Diffraction(XRD)revealed that Mn_(3)O... In this study,Mn_(3)O_(4) spherical particles(SPs)were synthesized by the sol-gel process,after which they were thermally annealed at 400℃,and comprehensively characterized.X-ray Diffraction(XRD)revealed that Mn_(3)O_(4) exhibited a tetragonal spinel structure,and Fourier transformed infrared(FTIR)spectroscopy identified surfaceadsorbed functional groups.Scanning electron microscopy(SEM)and the specific surface area analyses by Brunauer−Emmett−Teller(BET)revealed a porous,homogeneous surface composed of strongly agglomerated spherical grains with an estimated average particle size of∼35 nm,which corresponded to a large specific surface area of∼81.5 m^(2)/g.X-ray photoelectron spectroscopy(XPS)analysis indicated that Mn_(3)O_(4) was composed of metallic cations(Mn^(4+),Mn^(3)+,and Mn^(2+))and oxygen species(O_(2)−,OH−and CO_(3)^(2−)).The optical bandgap energy is∼2.55 eV.Assessment of the catalytic performance of the Mn_(3)O_(4) SPs indicated T90 conversion of CH4 to CO_(2) and H_(2)O at 398℃ for gas hourly space velocity(GHSV)of 72000 mL^(3) g^(−1) h^(−1).This observed performance can be attributed to the cooperative effects of the smallest spherical grain size with a mesoporous structure,which is responsible for the larger specific surface area and available surface-active oxygenated species.The cooperative effect of the good reducibility,higher ratio of active species(OLat/OAds),and results of density functional theory(DFT)calculations suggested that the total oxidation of CH_(4) over the mesoporous Mn_(3)O_(4) SPs might take place via a two-term process in which both the Langmuir−Hinshelwood and Mars−van Krevelen mechanisms are cooperatively involved. 展开更多
关键词 SOL-GEL Manganese oxide Catalytic oxidation METHANE langmuirhinshelwood mechanism Mars−van Krevelen route Two−term process
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矿物极化效应影响下MnO_(x)/TiO_(2)催化剂SCR活性
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作者 赫连一哲 崔素萍 +2 位作者 马晓宇 王亚丽 徐海英 《硅酸盐学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第1期194-203,共10页
MnO_(x)/TiO_(2)催化剂的低温脱硝活性和稳定性是目前具有挑战性的研究方向。采用矿物极化效应对MnO_(x)/TiO_(2)催化剂进行了改性研究。适当细度的电气石对催化材料的脱硝性能有明显的改善,在较宽的温度范围内脱硝效率保持在90%以上,... MnO_(x)/TiO_(2)催化剂的低温脱硝活性和稳定性是目前具有挑战性的研究方向。采用矿物极化效应对MnO_(x)/TiO_(2)催化剂进行了改性研究。适当细度的电气石对催化材料的脱硝性能有明显的改善,在较宽的温度范围内脱硝效率保持在90%以上,并延长了较高脱硝效率的持续时间。原位漫反射红外光谱分析结果表明,改性前后的催化剂遵循Langmuir-Hinshelwood机理,电气石极化可以加快反应气体的吸附速率,生成易于参与到后续反应的中间产物,从而提高脱硝性能。 展开更多
关键词 催化剂 矿物极化效应 原位漫反射红外光谱 langmuir-hinshelwood机理
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CuBr_2分解缓释-膜催化对零价汞的氧化性能研究
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作者 胡林刚 瞿赞 +3 位作者 晏乃强 郭永福 谢江坤 贾金平 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第2期541-546,共6页
以置于多孔陶瓷膜中的CuBr2受热分解所释放的Br2为氧化剂,利用膜催化装置对Hg0氧化效率进行研究,并设计反应一就地检测一体化装置,避免下游气体管壁效应对实验结果带来的影响.结果表明,MnOx/α—A1203催化膜对CuBr2分解所产生Br2... 以置于多孔陶瓷膜中的CuBr2受热分解所释放的Br2为氧化剂,利用膜催化装置对Hg0氧化效率进行研究,并设计反应一就地检测一体化装置,避免下游气体管壁效应对实验结果带来的影响.结果表明,MnOx/α—A1203催化膜对CuBr2分解所产生Br2的释放有较好的“缓释”作用.Hg0和Br2在催化膜表面的吸附和反应可用Langmuir—Hinshelwood机制描述.Hg。氧化效率随Br2浓度增大而升高,但在达到一定浓度后,Hg0和Br2的吸附速率及两者在催化膜表面的反应速率成为限速因素.473~573K时Hg0氧化效率变化较稳定.烟气中S02对H矿氧化有一定抑制作用,N0无明显影响. 展开更多
关键词 汞氧化 溴化铜 反应检测一体化装置 催化膜 langmuir—hinshelwood机制
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TiO_2光催化耦合SO_4^-·体系对硝基苯酚的降解性能及动力学 被引量:5
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作者 唐海 沙俊鹏 +2 位作者 颜酉斌 蔡昌凤 王军刚 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第1期205-211,共7页
利用溶胶-凝胶法在改性的ZSM-5分子筛上负载TiO_2制备复合光催化剂TiO_2/ZSM-5m,采用扫描电镜、N2吸附-脱附等温线和X射线衍射对材料进行表征。通过耦合Fe^(2+)/S_2O_8^(2-)产硫酸根自由基SO_4^-·体系,以对硝基苯酚(pNP)为目标污染... 利用溶胶-凝胶法在改性的ZSM-5分子筛上负载TiO_2制备复合光催化剂TiO_2/ZSM-5m,采用扫描电镜、N2吸附-脱附等温线和X射线衍射对材料进行表征。通过耦合Fe^(2+)/S_2O_8^(2-)产硫酸根自由基SO_4^-·体系,以对硝基苯酚(pNP)为目标污染物,系统考察了初始pH、TiO_2/ZSM-5m投加量、FeSO_4、Na_2S_2O_8浓度和初始浓度对pNP降解性能的影响。结果表明,在TiO_2/ZSM-5_m投加量为0.8g/L,pH为4.0,FeSO_4为0.4g/L,Na_2S_2O_8为2.4g/L,常温下反应240min的优化条件下,对pNP(初始浓度50mg/L)去除率达到99.31%,光催化降解动力学符合Langmuir-Hinshelwood模型,UV-vis图谱推测对硝基苯酚分子结构发生改变,被有效降解。 展开更多
关键词 TiO2/ZSM-5m 硫酸根自由基 对硝基苯酚 langmuir-hinshelwood模型
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