基于LLZTO@Ag复合层负极改性的硫化物全固态锂电池及其性能

硫化物全固态锂金属电池以其高比能和高安全性得到了越来越多的关注,但是电解质与正负极极材料之间严重的界面问题仍然限制其进一步发展.为解决Li_(6)PS5Cl固态电解质对金属锂不稳定的难点,许多工作提出引入合金负极、引入中间界面层以及电解质直接改性等策略,但是都和实际应用存在一定的差距.考虑到石榴石氧化物固态电解质Li_(6.4)La_(3)Zr_(1.4)Ta_(0.6)O_(12)(LLZTO)具有较高的锂离子电导率和极好的材料稳定性,而Ag金属具有良好的导锂性,因此创新性地提出采用LLZTO与Ag的复合界面层来解决Li6PS5Cl全固态电池的金属负极界面问题,提高全电池的循环稳定性.研究了LLZTO和Ag简单分散复合、均匀分散包覆复合以及纳米球磨复合等不同组成的LLZTO–Ag复合界面层方式对Li6PS5Cl全固态锂金属电池负极界面的改善作用,并探究了优化后的全固态电池的电化学性能.结果表明,纳米球磨复合得到的LLZTO@Ag复合界面层能有效阻止锂枝晶生长和电池短路.在最佳工艺下,全固态锂金属电池的0.1C首圈效率为77.5%,放电比容量为187.3 mA·h·g^(-1),经0.3C循环100圈后容量保持率为81.7%.