镧系裂变产物(La、Ce、Pr和Nd)在α-U表面偏析行为的第一原理研究

镧系裂变产物引起的燃料肿胀及包壳脆化是UZr金属燃料服役中的主要问题。其快速扩散通常借助于裂变气体释放通道,实验可观察到镧系裂变产物会在UZr金属燃料氙气泡处偏析。为理解裂变产物扩散机理及表面偏析现象,本文采用第一原理方法,对低温α-U中(100)、(112)、(001)、(021)、(110)、(010)表面的原子结构及形成能进行了研究,并讨论了常见镧系裂变产物La、Ce、Pr和Nd在不同表面的偏析行为。计算结果表明,(110)表面的形成能最低,为1.75 J/m^(2),(112)、(021)和(001)表面的形成能次之,为1.81~1.83 J/m^(2),(010)和(100)表面的形成能最高,分别为1.96 J/m^(2)和2.04 J/m^(2)。4种裂变产物在6种表面都表现出明显的偏析效应,对于同一种表面,其偏析驱动力排序为:La>Ce>Pr>Nd。对于同一种镧系裂变产物,偏析能随层间距的增加而减小。此外,采用Mc-Lean方程从热力学上评估了4种裂变产物在α-U表面的占据率,结果表明在服役温度范围内,4种镧系裂变产物均表现出明显的表面偏析。