介孔-微孔分子筛MAS-7催化裂解聚烯烃的研究

采用两步法制备强酸性、高水热稳定性以及具有晶态孔壁的介孔-微孔复合型分子筛MAS-7,将其应用于催化裂解线性低密度聚乙烯(L-LDPE)、高密度聚乙烯(HDPE)和聚丙烯(PP)。详细考察了硅铝投料摩尔比、催化剂用量、催化裂解温度和反应时间等对反应的影响,以获取液体燃料油为目的,分别优选出三种聚烯烃催化裂解的最佳工艺。在最佳工艺下,催化裂解L-LDPE、PP和HDPE的转化率分别为96.2%、96.5%和87.6%,液体收率分别为75.7%、76.1%和70.3%。探讨了MAS-7催化裂解聚烯烃反应的规律,并与热裂解和SBA-15、Al-SBA-15等催化裂解聚烯烃进行了比较。结果证明,分子筛的催化效果和其结构相关联。MAS-7对聚烯烃的催化裂解具有最高的催化活性和对液体产物较好的选择性,更适合于催化活性较低的HDPE。

乙醇-水体系下MAS-7介孔分子筛的合成及其催化木质素液化的性能

在乙醇-水体系下,合成了介孔分子筛MAS-7,通过XRD和N2吸附-脱附技术对其进行表征。结果表明,在乙醇-水体系下合成的MAS-7(1)具有和传统水热条件合成的MAS-7相同的六方介孔结构,同时具有更窄的孔径分布及更高的比表面积。将其用于催化木质素液化反应中,重点考察了分子筛合成中乙醇的用量、木质素液化反应中液化温度、液化时间、催化剂的用量等因素对催化木质素液化反应的影响。得到了较佳的工艺条件,即1g木质素中加入0.10g MAS-7(1),12mL乙二醇,185℃下反应2.5h,木质素液化率可达69%。同时,乙醇-水体系中合成的MAS-7(1)具有较好的催化稳定性。

介孔分子筛催化裂解木质素制备芳香化合物

以离子液体[P123mim]Cl为模板剂,合成了介孔分子筛PNS-7,通过XRD、TEM、SEM和N2吸附/脱附技术对其表征,并与传统的介孔分子筛MAS-7进行对比。结果表明:合成的新型分子筛是典型的六方介孔结构,且具有长程有序性和结晶度佳、孔径分布窄、比表面积高等优点。将PNS-7和MAS-7分子筛用于催化裂解木质素反应中,通过单因素和正交试验考察了反应温度、反应时间、催化剂种类及用量对木质素催化裂解反应的影响,相较于MAS-7分子筛,PNS-7的催化性能更佳,以乙二醇为溶剂,木质素1 g、PNS-7分子筛0.1 g,在180℃下反应3 h,木质素裂解残渣率为27.6%,产物香草酸和香草醛的选择性分别为28.2%和29.6%,此外,PNS-7分子筛具有良好的重复使用性能,重复使用4次,其催化性能未见明显降低。