MCM-41/NH_(2)-MIL-101(Fe)复合材料的制备及其光催化还原CO_(2)性能

采用水热法将分子筛MCM-41与光催化剂NH_(2)-MIL-101(Fe)复合制备了MCM-41/NH_(2)-MIL-101(Fe)复合光催化剂(NMM),用于光催化还原CO_(2)。借助XRD、BET、SEM-EDS、UV-Vis DRS、PL、XPS等分析手段对催化剂的微观结构进行详细的分析和表征,解析了催化剂理化性质对催化活性的影响,明确了在NH_(2)-MIL-101(Fe)催化剂中掺杂MCM-41对CO_(2)还原为甲酸产量提升有积极作用。实验结果表明,在光照5 h后,在水溶液中未添加牺牲剂的条件下,10%MCM-41添加量的10%NMM将CO_(2)还原为甲酸的产量为109.11μmol/g,是纯NH_(2)-MIL-101(Fe)的5倍(21.78μmol/g);添加牺牲剂TEOA后10%NMM的甲酸产量为132.78μmol/g,是纯NH_(2)-MIL-101(Fe)的4倍(33.67μmol/g)。催化剂在2种溶液体系中重复使用3次后,仍保持很高的催化活性。

基于部分碳化NH_(2)-MIL-101(Fe)的水中四环素类抗生素比色检测方法研究

四环素类抗生素(Tetracyclines,TCs)在生产中的滥用会导致其在环境中的残留,极大提高了人体感染疾病的风险,并且目前仍缺乏快速、有效的检测手段。基于TCs在水中易与Fe^(2+)、Fe^(3+)产生强烈络合的特性,本文制备了一种部分碳化NH_(2)-MIL-101(Fe)用于水中TCs快速检测的比色检测方法。经惰性气氛煅烧法对NH_(2)-MIL-101(Fe)进行改性,制备了两种改性材料,并对两种改性材料和前体的表面形貌及化学结构进行了表征。对比了NH_(2)-MIL-101(Fe)和350、450℃下煅烧的改性材料与土霉素间的络合效果,实验结果表明,3种材料均可与土霉素络合,350℃煅烧得到的部分碳化材料具有最佳催化效果,并显示出良好的稳定性和分散性。在优化的检测条件下(催化剂投加量12μg·mL^(-1)、H_(2)O_(2)浓度6 mmol·L^(-1)、TMB浓度5 mmol·L^(-1)、pH=5.5、反应时间40 min),oxTMB在652 nm处的吸光度值与土霉素浓度之间呈现线性关系,线性范围为0.08~50μmol·L^(-1)(R^(2)=0.9822)。本文设计的比色方法可实现实际水体中TCs含量的灵敏、特异性检测,为完善水体安全监管体系提供了一定的理论与技术支撑。

NH_(2)-MIL-101(Fe)的制备及其对染料的吸附性能研究

化工染料在工业生产中的广泛应用造成了极大的环境污染,且普遍存在多种不同染料污染共存的情况。水体中多种染料的去除是目前亟待解决的问题。NH_(2)-MIL-101(Fe)材料因其比表面积大、骨架结构稳定、功能多样化等特性成为一种具有极大应用潜力的染料吸附材料。通过水热法合成了NH_(2)-MIL-101(Fe)材料,并对其对甲基橙、亚甲基蓝和罗丹明B的吸附性能进行了研究,证明了NH_(2)-MIL-101(Fe)材料可作为一种具有多场景应用潜力的染料去除剂,为该材料的工业应用奠定了一定的理论基础。

NH_(2)-MIL-101(Fe)/BiVO_(4)异质结光催化剂还原水中硝酸盐性能研究

以水热法结合溶剂热法制备了NH_(2)-MIL-101(Fe)/BiVO_(4)异质结光催化剂。在紫外光照射下,以硝酸盐脱除率R(NO)和氮气选择性S(N)为评价指标,考察了催化剂组成、空穴捕获剂种类、空穴捕获剂添加量和杂质阴离子种类等因素对NH_(2)-MIL-101(Fe)/BiVO_(4)异质结光催化剂硝酸盐脱除性能的影响。结果表明,向BiVO_(4)中添加NH_(2)-MIL-101(Fe)制备得到的异质结光催化剂在紫外光照射下可以高效地将硝酸盐污染物还原为无毒无害的氮气,硝酸盐脱除率可以达到93.9%,氮气选择性可以达到90.16%;0.06-MBiVO_(4)光催化剂化学性质稳定、可重复利用性良好。

The effects of amino groups and open metal sites of MOFs on polymer-based electrolytes for all-solid-state lithium metal batteries

Metal-organic frameworks(MOFs) are becoming more and more popular as the fillers in polymer electrolytes in recent years. In this study, a series of MOFs(NH_(2)-MIL-101(Fe), MIL-101(Fe), activated NH_(2)-MIL-101(Fe) and activated MIL-101(Fe)) were synthesized and added to PEO-based solid composite electrolytes(SCEs). Furthermore, the role of the —NH_(2) groups and open metal sites(OMSs) were both examined. Different ratios of MOFs vs polymers were also studied by the electrochemical characterizations. At last, we successfully designed a novel solid composite electrolyte containing activated NH_(2)-MIL-101(Fe),PEO, Li TFSI and PVDF for the high-performance all-solid-state lithium-metal batteries. This work might provide new insight to understand the interactions between polymers and functional groups or OMSs of MOFs better.

基于金属有机骨架的分散固相萃取-高效液相色谱法测定麦冬等样品中6种新烟碱类农药残留

通过热溶剂法合成了金属有机骨架(MOF)材料NH_(2)-MIL-101(Fe),并建立了基于NH_(2)-MIL-101(Fe)的分散固相萃取-高效液相色谱(DSPE-HPLC)法,用于检测麦冬等药食同源样品中6种新烟碱类农药(噻虫嗪、噻虫胺、吡虫啉、氯噻啉、啶虫脒、噻虫啉)残留。与MIL-53(Al)、多壁碳纳米管(MWCNTs)、ZIF-8及MIL-53(Fe)等吸附剂相比,NH_(2)-MIL-101(Fe)的吸附能力更好,回收率更高;与液相色谱-质谱联用(LC-MS)相比,HPLC在达到检测要求的同时能降低检测成本。利用场发射扫描电子显微镜(FESEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)表征制备的NH_(2)-MIL-101(Fe),对吸附剂的种类和用量、萃取溶剂体积、萃取时间、洗脱溶剂体积和萃取洗脱方式进行优化。结果表明,NH_(2)-MIL-101(Fe)稳定性高、选择性好、能在水中快速分散。据此构建的方法检测6种新烟碱类农药,在0.01~2.5 mg/L浓度范围内线性关系良好(R^(2)>0.9993),加标样品检出限(LOD)为0.50~1.0μg/L,平均回收率为93.8%~104.2%,相对标准偏差小于6.5%。本文建立的基于MOF的DSPE-HPLC方法可极大减少实际样品中复杂基质的干扰。