中国典型沿海城市冬季PM_(2.5)中碳组分的污染特征及来源解析

为研究中国典型沿海城市冬季PM_(2.5)中碳组分的污染特征及来源,于2018年12月5日—2019年1月30日分别在天津(TJ)、上海(SH)和青岛(QD)同步采集PM_(2.5)样品。结果表明,天津、上海和青岛PM_(2.5)的平均浓度分别为(116.96±66.93)、(31.21±25.62)、(74.93±54.60)μg·m^(-3),OC和EC的空间分布均为天津(18.69±7.95)μg·m^(-3)和(4.98±2.08)μg·m^(-3)>青岛(16.45±8.94)μg·m^(-3)和(2.01±1.04)μg·m^(-3)>上海(7.28±3.11)μg·m^(-3)和(1.05±1.25)μg·m^(-3)。3个站点的OC和EC均呈现较好的相关性,表明OC和EC具有相似的来源;OC/EC比值范围在2.37—7.53、5.47—46.41和4.77—13.36之间,证明各采样点均存在二次有机碳(SOC)的生成;采用最小R^(2)法(MRS)估算SOC浓度,得到3个采样点SOC的平均质量浓度为(5.09±4.68)、(3.90±1.65)、(4.21±4.31)μg·m^(-3),分别占OC总量的27.2%、55.8%和19.5%,其中上海的SOC在OC中的占比最大,说明上海二次有机碳污染较为严重,这主要归因于冬季严重污染源排放和有利的二次转化气象条件,而天津和青岛的碳组分主要来自污染源的直接排放。主成分分析(PCA)结果发现,天津PM_(2.5)中碳组分主要来源于道路尘、生物质燃烧和机动车尾气,上海PM_(2.5)中碳组分主要来源于生物质燃烧、道路扬尘和机动车尾气。青岛PM_(2.5)中碳组分主要来源于道路扬尘、机动车尾气。后向轨迹聚类分析表明,来自西北方向的气团对天津的影响较大,PM_(2.5)和碳组分的浓度值最大;而对上海而言,主要受北方气溶胶经过海面又传输回上海的气团的影响;青岛站点主要受华北地区污染物和本地排放源的影响。

上海重霾期PM_(2.5)碳质组分污染特征及来源分析

基于Sunset碳分析仪对上海城区冬季重污染期PM_(2. 5)中的有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度展开为期一个月(2014年12月1日～31日)的小时分辨率在线连续监测,并采用优化的最小R2算法对二次有机气溶胶(SOC)含量进行了估算。观测期间的PM_(2. 5)、OC和EC的平均浓度(mean±1σ)分别为(67. 5±40. 5)μg·m^(-3),(9. 9±4. 8)μg·m^(-3),(3. 1±1. 7)μg·m^(-3),其中总碳TC占PM_(2. 5)质量浓度比重为32. 2%。OC/EC的平均值为3. 5,SOC的浓度(2. 4±2. 3)μg·m^(-3),占OC比重为24. 5%。EC浓度的日变化与车流量一致,呈现出显著的早晚高值,表明机动车是上海EC的主要污染源。SOC浓度在午后达到极大值,说明光化学反应是SOC形成的重要过程。对采样期间的一次典型污染事件(15日20:00～16日5:00)进行来源分析发现,来自于生物质燃烧输送和机动车一次排放的贡献较少;而SOC占OC的比重明显高于非污染期间,表明二次成核是雾霾期有机气溶胶污染的关键过程。

徐州市重污染期碳质组分、水溶性离子特征及来源解析

基于美国沙漠所研制的Model 2001A热/光碳分析仪对徐州市区2016年冬季重污染时期PM2.5中的碳质组分[有机碳(OC)和元素碳(EC)]以及水溶性离子(NO3^-、SO42^-、F^-、Cl^-、NO2^-、NH4^+、K^+、Ca^2+、Mg^2+、Na^+)进行昼夜采样监测,并采用优化的MRS算法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算。结果表明,在采样期间徐州市区PM2.5平均质量浓度达到了(129.7±37.0)μg/m3。通过OC/EC比值分析,采样期间徐州市区碳质气溶胶主要受到汽油车和柴油车尾气排放影响。SOC平均质量浓度为3.4μg/m3,对OC的贡献达了44.3%,且夜晚二次污染程度要大于白天。重污染时期水溶性离子平均质量浓度达到了(126.0±24.0)μg/m3,3种主要水溶性离子(NO3^-、SO42^-、NH4^+)以NH4NO3、(NH4)2SO4的形式存在。通过对NO3-、SO42-质量浓度比值的分析,表明以燃煤为主的固定源对水溶性离子贡献较大。利用PMF模型分析重污染期间大气PM2.5的质量浓度来源主要有6个,分别为交通源(48.7%)、二次无机气溶胶污染源(24.3%)、海盐及燃煤燃烧源(14.9%)、二次化工污染源(12.1%)、生物质燃烧源(0.9%)、道路扬尘源(0.1%)。总体来说,大气中PM2.5的来源较为多源化,其中交通源以及二次无机气溶胶污染源占据主导地位。