热中子诱发^(239)Pu裂变气体产物核Xe产额的评价

裂变产额数据是核反应堆设计与运行、核装置设计与测试以及乏燃料处理与核废料管理等应用中的重要数据,同时也是裂变物理研究的基础数据。采用基于Zp模型的裂变产额统一评价方法,对中子诱发^(239)Pu裂变气体产物核Xe的A=131~135,138,140等7个同位素核所在质量链上的产物核产额进行了分析评价,获得了能量为0.0253 MeV(T)、裂变谱(F)和14 MeV(H)的中子诱发^(239)Pu裂变产物核Xe的7个同位素核的独立产额和累积产额评价结果,并建立了ENDF/B-VI格式数据库。与传统评价方法比较,统一评价方法考虑了同一质量链上的独立产额、累积产额的相互关联,给出的产额相互自洽,增加了产额评价数据的可靠性。其中^(131-133)Xe考虑了先驱核碘的贡献,累积产额比JEFF-3.3和ENDF/B-VIII.0有所增加。^(134)Xe的产额存在分歧,通过分析,采用了较高的实验数据,认为该数据比较合理。

山西、河南三地土壤样品中^(239+240)Pu、^(137)Cs分析

采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析了中国中部地区三地(山西长治、河南濮阳和商丘)钻芯(0～30 cm)土壤样品中的239+240 Pu活度浓度和240Pu/239 Pu同位素比值,并对239+240 Pu和137 Cs在土壤中的深度分布进行了研究。结果表明,三地表层土壤(0～2 cm)中239+240 Pu活度浓度为0.078～0.122mBq/g,137 Cs为1.56～2.91 mBq/g,且浓度整体随深度增加而降低;240 Pu/239 Pu原子比的平均值为0.188±0.016(全球沉降平均值为0.180±0.014),137 Cs/239+240 Pu活度比值为34.61±5.91(1998年7月,全球沉降平均值为34±4)。三地土壤中放射性核素137 Cs、239+240 Pu浓度及钚同位素比值均与全球沉降值相当,说明其来源可能属于全球沉降。

环境样品中^(90)Sr和^(239+240)Pu的联合分析

针对气溶胶、沉降灰、土壤、生物及淡水等环境样品中90Sr、239+240Pu的联合分析进行了流程设计,并通过实际样品的测量对流程进行了验证。结果表明:90 Sr分析流程的化学回收率为44.3%~90.2%,平均值为73.8%;239+240Pu分析流程的放化回收率为40.2%~104.3%,平均值为79.3%。在可给出单个样品化学(放化)回收率的前提下,该联合分析流程可以满足日常环境监测的要求。

^(233)U内标α谱法测定石墨中痕量^(239)Pu

在石墨粉末试样中加入2 33U作内标 ,用硝酸浸取样品中的Pu ,移取上层清液制成α源。用α谱仪测定2 33U和2 39Pu的α计数比 ,通过加入内标2 33U的已知量和2 33U、2 39Pu的相关参数 ,可求得2 39Pu的绝对量。该分析方法可测2 39Pu的含量为 0 1～ 10 μg/ g ,测量精密度 (n =6)优于 2 %。

水相环境对^(239)Pu在高庙子膨润土中吸附行为的影响

以高庙子膨润土作为吸附介质,通过静态吸附实验,研究了高庙子膨润土在不同水相环境中对核素239Pu的吸附行为。探讨了接触时间、水相pH值、离子种类以及离子浓度等因素对吸附行为的影响。研究结果表明:高庙子膨润土对钚具有很强的吸附能力,吸附率达到99%以上,且吸附速率较快,4d即可达到吸附平衡。随着水相pH值增大,膨润土对钚的吸附能力逐渐增强。水相中CO23-、Fe3+和Ca2+对钚吸附有较强抑制作用,并且当离子浓度小于0.02mol/L时,随着浓度的增大,分配系数Kd值逐渐减小;当离子浓度大于0.02mol/L时,分配系数Kd值基本趋于稳定。

长江口水下三角洲^(239+240)Pu和^(137)Cs的分布特征及环境意义

在长江口水下三角洲采集沉积物柱状样SC07,通过测试沉积物柱样中239+240Pu和137Cs的活度,重点分析239+240Pu活度的分布特征及其与137Cs活度剖面的异同,以提取239+240Pu活度剖面中的信息。结果表明:239+240Pu活度剖面中存在与137Cs一致的1963年蓄积峰和1958年次蓄积峰,且两者呈较显著的线性相关关系(R2=0.765),表明在动力环境较强的河口地区,239+240Pu与137Cs仍可以反映相同的沉积过程。239+240Pu活度起始层位对应于1948年,而137Cs对应于1954年,表明239+240Pu具有更高的测试灵敏度。SC07柱状样中137Cs/239+240Pu的同位素比值比全球均值低,说明239+240Pu存在区域沉降来源。

缓发中子计数法定量^(235)U、^(239)Pu初步研究

利用缓发中子计数法对235 U-239Pu混合物中235 U和239 Pu含量的快速测定进行了初步研究。在中国原子能科学研究院30kW微型反应堆(简称微堆)垂直孔道辐照235 U、239 Pu以及235 U-239 Pu混合物样品30s,冷却2s,用缓发中子探测器测量100s,得出235 U和239Pu的探测限分别为0.14和0.18μg;探测器效率为0.015 0±0.001 0;当235 U和239Pu质量比m(235 U)/m(239 Pu)=1.2时,235 U、239 Pu含量计算值与标称值的相对偏差分别为0.8%和6.9%。

我国部分省份环境气溶胶中239+240Pu的测定

采用阴离子交换树脂分离结合α谱仪测量的方法对我国7个省份环境气溶胶中^239+240Pu含量进行测定,实验全程回收率为60.8%~94.6%,对气溶胶中^239+240Pu的最小可探测限为0.008μBq/m^3。普通环境气溶胶采样量需要达到30000 m^3以上,在应急情况等特殊环境气溶胶采样量为10000 m^3可满足要求。一般情况下气溶胶中^210Po含量比^239+240Pu高4~6个数量级,在分析和测量中要关注^210Po对^239+240Pu测量的影响。测量结果显示,我国普通省份环境气溶胶中^239+240Pu含量为0.009~0.099μBq/m^3,与美国、韩国和西班牙等国家空气气溶胶中的Pu含量处于同一水平。

某地区土壤中^(241)Am和^(239)Pu的化学形态

用连续提取法研究了某地区放射性污染土壤中^(241)Am和^(239)Pu的化学形态。结果表明,供试土壤样品中各级态^(241)Am和^(239)Pu都以一种优势形态即残渣态存在,其中^(241)Am的残渣态含量达到总量的84%～91%,^(239)Pu达到98%左右,其它各级态含量较少,这说明实验土壤中的^(241)Am和^(239)Pu主要赋存于土壤的原生和次生稳定矿物中,属于稳定的化学形态,在环境中的迁移活性较小。

在线进样ICP-MS用于^(239)Pu气溶胶活度浓度连续监测技术研究

为了弥补传统场所α气溶胶实时连续监测技术在后处理等场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测方面探测能力和响应速度方面的不足,本文开展了基于ICP-MS的空气中^(239) Pu气溶胶连续监测技术研究。通过对气溶胶直接进样方法、ICP-MS连续测量定量方法、238 U干扰等方面研究工作的开展,建立了基于ICP-MS、气溶胶直接进样系统和膜去溶雾化器联用的场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测技术。在单次测量时间为1 min的情况下,依据ISO 11929(2019)计算得到本系统对^(239) Pu气溶胶判断限和探测限分别为1.24×10^(-5) Bq/m^(3)和2.48×10^(-5) Bq/m^(3),优于传统的基于PIPS的α气溶胶实时连续监测系统,远低于^(239) Pu的导出空气浓度限值,证明该技术可为相关工艺场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测提供快速高效的技术支持。

^（239）Pu在西南某地板岩与土壤中的吸附行为

以西南某极低放废物处置库预选场址地质环境中板岩与土壤为吸附介质,通过吸附实验和解吸实验,研究了不同介质粒径、环境温度（10℃—50℃）、水相pH（4—12）对239Pu核素在板岩与土壤介质中吸附行为的影响特征.吸附实验表明,水相环境中板岩和土壤介质对239Pu核素的吸附过程在10 d左右达到平衡,并且其吸附分配比随着介质粒径的减小而增大,随着水相pH值的增大而增大,但温度对其吸附的影响不明显.解吸实验表明板岩和土壤介质对239Pu核素的吸附是可逆的.

^(239)Pu在泥岩和砂岩上的吸附分配系数

通过静态批式法研究放射性核素中具有代表性的核素239Pu在泥岩和砂岩中的吸附情况以及多种影响Pu在泥岩、砂岩中吸附性能的因素。实验测定了泥岩、砂岩中239Pu的分配系数,考察了岩石粒径、水相pH值、固液比和溶液离子对吸附分配系数的影响。结果表明,Pu在泥岩和砂岩中的分配系数分别为120 mL/g和1.60×104mL/g,砂岩对Pu有较强的吸附性;239Pu的吸附分配系数随岩石粒径的减小、水相pH的增大、固液比的增大而增大;硝酸溶液体系中,239Pu在岩石中的吸附性强于模拟地下水体系。

中国表层土壤中239+240Pu的空间分布与变异性研究

为了解中国表层土壤中239+240Pu比活度和240Pu/239Pu的范围、空间分布以及变异性,利用统计分析和数学模型的方法,定量分析了1991~2019年中国表层土壤239+240Pu比活度和240Pu/239Pu的范围,空间分布以及产生空间变异性的原因.结果表明:中国表层土壤中240Pu/239Pu比值集中在0.18的概率为99%,全球大气核试验沉降是中国表层土壤中239+240Pu的主要来源;表层土壤中239+240Pu比活度处于低放射水平(≤1Bq/kg的概率为94%),西北和东北地区的表层土壤中239+240Pu比活度有较高的空间变异性.239+240Pu分布的空间变异性受到大气混合、冠层效应、土壤粒度、有机质和迁移(横向迁移和纵向迁移)的影响.同时,本文系统梳理了计算表层土壤中239+240Pu空间变异的数学模型,为定量评估239+240Pu的环境水平提供有效的方法.

新疆博斯腾湖沉积岩心的^(210)Pb、^(228)Th、^(239,240)Pu和~3H的分布及意义

作者测定了博斯腾湖沉积岩心^(210)Pb、^(228)Th和核试验释放核素^(239,240)Pu、~3H的分布,并据^(210)Pb、^(228)Th、^(239,240)Pu的结果估算湖泊的沉积速率,分别为0.31cm/a,0.26cm/a和0.33cm/a。它表明该湖泊近百年来沉积环境十分稳定。沉积物岩心极好地保存了人类大气核试验的历史记录。^(239,240)Pu分布在1963±2出现峰值,与60年代核试验高峰期相当吻合。沉积物孔隙水~3H分布的峰值出现在1969年,与湖水的混合过程有关。

239Pu在膨润土中的吸附和迁移实验研究

采用静态吸附实验和动态淋滤实验,研究了天然漂白土、钠基膨润土、高庙子膨润土、钙基膨润土四种膨润土对239Pu的吸附性能和迁移的阻滞性能。实验结果表明:钙基膨润土吸附能力最强,Kd高达7.808 2×104,高庙子膨润土次之,天然漂白土略低于高庙子土、钠基膨润土最弱,Kd为2.854 8×104。同时,钙基膨润土的渗水性能最强,渗透出的239Pu核素总量最多,淋出率为6.166‰。高庙子膨润土的渗水性能明显弱于天然漂白土,渗透出的239Pu核素总量也远远低于天然漂白土。吸附性能最弱的钠基膨润土的渗水性能最弱,核素的淋出率也最低,为0.107‰。综合考虑,高庙子膨润土和钠基膨润土对239Pu的阻滞性能更加优越,是处置库的回填材料的更好选择。

熔岩玻璃体^(239)Pu在地下水中的迁移模拟研究

针对内华达核试验场CHESHIRE地下核试验状况和近场水文地质参数,建立了熔岩玻璃体239 Pu的溶解释放和迁移模型。估算了熔岩玻璃体释放产生239 Pu的速率,将释放出的239 Pu分为溶解态和胶体态,以软件FEFLOW作为建模工具,数值模拟了10万年内溶解态239 Pu和胶体态239 Pu在地下水中的污染羽分布。模拟结果表明,溶解态239Pu不能发生远距离迁移,影响迁移的关键参数是分配系数,当分配系数大于10mL/g后,可忽略溶解态239Pu的远距离迁移;胶体态239Pu在爆心下游形成较固定的污染晕,距爆心1.3km处的胶体态239Pu的模拟活度浓度长期处于10-2 Bq/L;影响胶体态239Pu迁移的主要因素包括熔岩玻璃体的溶解速度、熔岩玻璃体释放239 Pu形成胶体态239 Pu的比例、岩层渗透系数。由模拟结果可见,只有当239Pu形成胶体粒子后才可能发生远距离迁移。

^(239)Pu在板岩和土壤中的吸附

通过研究239Pu在地质环境中的迁移行为,为废物处置工作提供基础性数据和技术依据。以研究区的地质介质千枚状板岩和土壤为样品,利用静态实验方法,研究了核素239Pu在这2种介质中的吸附行为特征。实验结果表明,随着液固比的减小,溶液中钚的浓度均降低,说明随着颗粒样品的增多,钚的吸附量增加,而吸附分配系数均降低。吸附分配系数随着CO2-3浓度的增大而呈下降趋势,溶液中CO2-3的存在不利于钚的吸附。钚在板岩和土壤中的吸附行为可用Freundlich吸附等温式来描述。

微生物净化回收核工业废水中钚－239的研究

从核工业含钚废水中分离、筛选了１３株菌，观测了它们对钚－２３９的富集能力，从中获得了１株高效富集２３９的ＯＲ菌，将ＯＲ菌与酿酒酵母、脱硫弧菌、放线菌和从美国购进的少根霉比较，ＯＲ菌对２３９Ｐｕ富集力最高，ＯＲ菌富集’２３９Ｐｕ．的最佳条件是：ｐＨ６，３０℃．每ｍｌ溶液加入０．０５ｇ湿菌．作用５ｍｉｎ，可去除９９％的２３９Ｐｕ。用０５ｍｏｌ／ＬＮａＨＣＯ３解吸２次，可回收９７％的２３９Ｐｕ。用α－能谱仪检测了ＯＲ菌体存在２３９Ｐｕ，结合扫描和透射电镜分析，ＯＲ菌对２３９Ｐｕ的吸附主要是细胞壁的表面吸附和絮凝作用，用Ｃ厂含２３９Ｐｕ的废水验证了最佳净化条件，对２３９Ｐｕ净化率为９９％，回收率为９５％。

模拟化爆爆心土壤中^(239)Pu的分析

建立了模拟化学爆炸后土壤中239Pu的分析方法,程序包括用沸腾的HNO3-HF混合酸浸取土壤,阴离子交换分离纯化239Pu,脉冲电镀制源,α放射性测量。此方法回收率为77.6%±5.3%。

长白山区土壤中^(90)Sr、^(239+240)Pu纵向分布研究

研究了^(90)Sr、^(239+240)Pu在同一点位土壤中的纵向分布情况和迁移特性。在长白山未受人类活动影响的点位分层采集不同深度的土壤样品,用放射化学的方法测量样品中^(90)Sr、^(239+240)Pu的活度浓度。研究发现:在同一点位,表层土壤中^(90)Sr、^(239+240)Pu活度浓度比深层土壤高,且这种分布趋势非常明显;随着深度增加,^(239+240)Pu活度浓度迅速减少,^(90)Sr活度浓度则是逐步减小。研究表明:采样点土壤中^(239+240)Pu向下的迁移不明显,主要分布在0~10 cm的表层土壤中,而^(90)Sr则有一定程度的迁移,但在0~10 cm的表层土壤中含量最高。