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Enabling low-cost decentralized power reserves adopting carbon dioxide for green methane exchange in stabilized clathrate adsorbent
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作者 Lucas Hanssens Maarten Houlleberghs +7 位作者 C.Vinod Chandran Geert Watson Sambhu Radhakrishnan Pascal Van Der Voort Joeri F.M.Denayer Christine E.A.Kirschhock Johan A.Martens Eric Breynaert 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第10期438-443,I0009,共7页
1.Challenges circular methane energy systems In recent decades,methane-based energy systems have rapidly gained traction across the globe because of the increasing availability of low-cost methane production capacity.... 1.Challenges circular methane energy systems In recent decades,methane-based energy systems have rapidly gained traction across the globe because of the increasing availability of low-cost methane production capacity.However,fossil methane production and combustion lead to large greenhouse gas emissions,contributing to climate change[1]. 展开更多
关键词 Long duration energy storage Green methane Carbon neutrality Confined clathrate hydrates ch_(4)/CO_(2) exchange Direct gas exchange
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Atomic Cu Sites Engineering Enables Efficient CO_(2)Electroreduction to Methane with High CH_(4)/C_(2)H_(4)Ratio
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作者 Minhan Li Fangzhou Zhang +6 位作者 Min Kuang Yuanyuan Ma Ting Liao Ziqi Sun Wei Luo Wan Jiang Jianping Yang 《Nano-Micro Letters》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第12期361-375,共15页
Electrochemical reduction of CO_(2)into high-value hydrocarbons and alcohols by using Cu-based catalysts is a promising and attractive technology for CO_(2)capture and utilization,resulting from their high catalytic a... Electrochemical reduction of CO_(2)into high-value hydrocarbons and alcohols by using Cu-based catalysts is a promising and attractive technology for CO_(2)capture and utilization,resulting from their high catalytic activity and selectivity.The mobility and accessibility of active sites in Cubased catalysts significantly hinder the development of efficient Cu-based catalysts for CO_(2)electrochemical reduction reaction(CO_(2)RR).Herein,a facile and effective strategy is developed to engineer accessible and structural stable Cu sites by incorporating single atomic Cu into the nitrogen cavities of the host graphitic carbon nitride(g-C_(3)N_(4))as the active sites for CO_(2)-to-CH_(4)conversion in CO_(2)RR.By regulating the coordination and density of Cu sites in g-C_(3)N_(4),an optimal catalyst corresponding to a one Cu atom in one nitrogen cavity reaches the highest CH_(4)Faraday efficiency of 49.04%and produces the products with a high CH_(4)/C_(2)H_(4)ratio over 9.This work provides the first experimental study on g-C_(3)N_(4)-supported single Cu atom catalyst for efficient CH_(4)production from CO_(2)RR and suggests a principle in designing highly stable and selective high-efficiency Cu-based catalysts for CO_(2)RR by engineering Cu active sites in 2D materials with porous crystal structures. 展开更多
关键词 CO_(2)RR Cu single-atom catalyst g-C_(3)N_(4) methane ch_(4)/C_(2)H_(4)ratio
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大气CO_(2)浓度升高背景下优化施氮对淹水稻田CH4排放的影响
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作者 黄薇 王圆媛 +3 位作者 刘超 伍翥嵘 李琪 胡正华 《农业环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1666-1676,共11页
为探讨未来气候变化条件下,合理管理氮肥以充分协调水稻产量与温室气体排放量之间的矛盾,实现低碳排放并保持水稻产量,本研究探讨了大气CO_(2)浓度升高120μmol·mol^(-1)与氮肥减施40%对淹水稻田水稻生产及CH4排放的影响及机理。... 为探讨未来气候变化条件下,合理管理氮肥以充分协调水稻产量与温室气体排放量之间的矛盾,实现低碳排放并保持水稻产量,本研究探讨了大气CO_(2)浓度升高120μmol·mol^(-1)与氮肥减施40%对淹水稻田水稻生产及CH4排放的影响及机理。利用开顶式气室(OTC)组成的CO_(2)浓度自动调控平台设置4个处理,即环境CO_(2)浓度+施氮250 kg·hm^(-2)(CK)、大气CO_(2)浓度升高120μmol·mol^(-1)+施氮250 kg·hm^(-2)(C+)、环境CO_(2)浓度+施氮150 kg·hm^(-2)(N-)、大气CO_(2)浓度升高120μmol·mol^(-1)+施氮150 kg·hm^(-2)(C+N-),分析了稻田CH4累积排放量(CAC)、水稻生物量及产量、土壤理化性质及酶活性等指标。结果表明:与CK处理相比,C+处理使CAC/产量显著提高了16.93%,N-处理使CAC/产量显著降低了13.33%,C+N-处理使CAC/产量降低了7.89%,但不显著;N-处理在一定程度上削弱了C+处理对CAC、CAC/产量、水稻生物量、土壤可溶性有机碳含量的促进作用;逐步回归分析表明,基于可溶性有机碳和硝态氮含量及土壤脲酶活性的线性模型,可解释稻田CH4累积排放64%的变异。综上,在大气CO_(2)浓度升高条件下,氮肥减施可通过影响土壤碳、氮基质及土壤脲酶活性来调节稻田CH4排放。 展开更多
关键词 大气CO_(2)浓度升高 氮肥减施 ch4排放 水稻生产
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NH3/CH4混合燃料层流火焰速度的数值分析及其反应机理的优化
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作者 王津铭 王景甫 +1 位作者 陈颖 陈纪全 《可持续能源》 2024年第1期1-20,共20页
NH3作为一种无碳燃料,且具有较长的应用历史、较高的市场成熟度和较完整的产业链,因此在推动全球低碳发展中具有很大的发展前景。为了解决NH3在燃烧时火焰传播速度较慢的问题,可行的方法是将NH3与CH4混合燃烧。针对NH3/CH4混合燃烧的数... NH3作为一种无碳燃料,且具有较长的应用历史、较高的市场成熟度和较完整的产业链,因此在推动全球低碳发展中具有很大的发展前景。为了解决NH3在燃烧时火焰传播速度较慢的问题,可行的方法是将NH3与CH4混合燃烧。针对NH3/CH4混合燃烧的数值模拟研究时采用的反应机理比较多样且都存在相对误差的问题,对NH3/CH4混合燃料的层流燃烧速度进行模拟并通过反应灵敏度等方法分析了重要影响因素。结果表明燃料CH4的添加可有效使NH3的层流火焰速度线性增加,燃烧强度显著提升。同时发现层流火焰速度在很大程度上受火焰中自由基O、H、OH数量以及基元反应H + O2 O + OH反应速率的影响,随CH4加入火焰中的O、H、OH的摩尔分数也随之增大,因此进一步提高NH3的层流火焰速度。此外通过敏感性分析以及火焰结构分析发现基元反应的参数设置是各个机理模拟产生差异的根本原因,因此本研究基于模拟表现最好Okafor机理,根据其他常用机理的参数设置和实验数据形成了优化机理Okafor-Modified,与实验结果的平均相对误差在10%内。 展开更多
关键词 二元燃料NH3/ch4 层流燃烧速度 机理优化
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东曲矿8号煤CO_(2)和CH_(4)竞争吸附特性分子模拟研究
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作者 邓小鹏 相建华 《煤矿安全》 CAS 北大核心 2024年第3期18-24,共7页
深入了解煤层中CO_(2)和CH_(4)竞争吸附的微观机制是实现CO_(2)驱替甲烷开采(CO_(2)-ECBM)的关键,基于东曲矿8号煤的大分子结构模型开展了CO_(2)和CH_(4)的单组分与双组分竞争吸附研究。结果表明:单组分吸附中CO_(2)的吸附量显著大于CH_... 深入了解煤层中CO_(2)和CH_(4)竞争吸附的微观机制是实现CO_(2)驱替甲烷开采(CO_(2)-ECBM)的关键,基于东曲矿8号煤的大分子结构模型开展了CO_(2)和CH_(4)的单组分与双组分竞争吸附研究。结果表明:单组分吸附中CO_(2)的吸附量显著大于CH_(4)的吸附量,双组分竞争吸附中的总吸附量随着CO_(2)的摩尔分数的增大而增大;不同摩尔比条件下的双组分吸附中CO_(2)对CH_(4)的选择性吸附系数始终大于1,且CO_(2)摩尔分数越大,选择性吸附系数越小;相互作用能随着吸附量的增大而显著增大,CO_(2)吸附体系中较大的静电能促进了煤大分子对CO_(2)吸附,因此,不同摩尔比体系的相互作用能随着CO_(2)摩尔分数的增加而显著增加;单组分吸附中CO_(2)的吸附势大于CH_(4)的吸附势,双组分竞争吸附中CO_(2)的吸附势随着CO_(2)摩尔比的增加而增加,而CH_(4)的吸附势随着CO_(2)摩尔比的增加而降低,该结果与吸附选择性分析的结果一致。 展开更多
关键词 煤层气开采 CO_(2)驱替甲烷 竞争吸附 吸附选择性 相互作用能 势能分布 分子模拟
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CH_(4)/H_(2)O/CO_(2)在煤大分子中自扩散的分子模拟
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作者 许将 陈倩 李居云 《煤矿安全》 CAS 北大核心 2024年第9期85-93,共9页
通过巨正则蒙特卡罗和分子动力学方法,计算不同系综条件下CH_(4)、CO_(2)、H_(2)O在煤分子中的扩散系数,并考察了温度和压力的影响。结果表明:在NPT系综下,随着温度的升高,CH_(4)和CO_(2)的扩散系数逐渐增大,H_(2)O的扩散系数呈现波动... 通过巨正则蒙特卡罗和分子动力学方法,计算不同系综条件下CH_(4)、CO_(2)、H_(2)O在煤分子中的扩散系数,并考察了温度和压力的影响。结果表明:在NPT系综下,随着温度的升高,CH_(4)和CO_(2)的扩散系数逐渐增大,H_(2)O的扩散系数呈现波动式增加;在每个温度下,H_(2)O扩散系数均大于CH_(4)和CO_(2);扩散活化能表现为E(H_(2)O)<E(CO_(2))<E(CH_(4)),表明CH_(4)的扩散最难发生,CO_(2)的扩散更容易发生;随着压力的升高,各种气体分子的溶胀率逐渐越大;高压时,分子溶胀作用显著,预示着H_(2)O和CO_(2)吸附在提高煤层气采收率过程中可以引起显著的煤基质溶胀,从而导致气体传输通道变窄,不利于煤层气的产出;CH_(4)、H_(2)O和CO_(2)扩散活化能均随着压力的升高而逐渐升高,且增幅有增大的趋势,预示着在压力较高时激活CH_(4)、H_(2)O和CO_(2)扩散需要克服更高的分子结构能垒,CO_(2)应以较快的速度注入煤体中,从而提高煤层气采收率。 展开更多
关键词 煤层气采收率 ch_(4)/CO_(2)/H_(2)O 煤大分子 自扩散 分子结构能垒 活化能
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Methane dehydroaromatization with periodic CH_4-H_2 switch:A promising process for aromatics and hydrogen 被引量:6
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作者 Changyong Sun Guangzong Fang +7 位作者 Xiaoguang Guo Yuanli Hu Shuqi Ma Tianhua Yang Jie Han Hao Ma Dali Tan Xinhe Bao 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2015年第3期257-263,共7页
Long-term stability test of Mo/HZSM-5-N catalysts(HZSM-5-N stands for nano-sized HZSM-5) in methane dehydroaromatization(MDA)reaction has been performed with periodic CH4-H2 switch at 1033-1073 K for more than 100... Long-term stability test of Mo/HZSM-5-N catalysts(HZSM-5-N stands for nano-sized HZSM-5) in methane dehydroaromatization(MDA)reaction has been performed with periodic CH4-H2 switch at 1033-1073 K for more than 1000 h.During this test,methane conversion ranges from 13% to 16%,and mean yield to aromatics(i.e.benzene and naphthalene) exceeds 10%.N2-physisorption,XRD,NMR and TPO measurements were performed for the used Mo/HZSM-5 catalysts and coke deposition,and the results revealed that the periodic hydrogenation can effectively suppress coke deposition by removing the inert aromatic-type coke,thus ensuring Mo/HZSM-5 partly maintained its activity even in the presence of large amount of coke deposition.The effect of zeolite particle size on the catalytic activity was also explored,and the results showed that the nano-sized zeolite with low diffusion resistance performed better.It is recognized that the size effect was enhanced by reaction time,and it became more remarkable in a long-term MDA reaction even at a low space velocity. 展开更多
关键词 methane dehydroaromatization(MDA) periodic ch4-H2switch long-term stability test coke deposition REGENERATION
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CH4/N2 separation on methane molecules grade diameter channel molecular sieves with a CHA-type structure 被引量:8
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作者 Hua Shang Yuping Li +3 位作者 Jiaqi Liu Xuan Tang Jiangfeng Yang Jinping Li 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2019年第5期1044-1049,共6页
Samples of methane molecules grade diameter channel CHA-type molecular sieves(Chabazite-K, SAPO-34 and SSZ-13) were investigated using the adsorption separation of CH4/N2 mixtures. The isotherms recorded for CH4 and N... Samples of methane molecules grade diameter channel CHA-type molecular sieves(Chabazite-K, SAPO-34 and SSZ-13) were investigated using the adsorption separation of CH4/N2 mixtures. The isotherms recorded for CH4 and N2 follow a typical type-Ι behavior, which were fitted well with the Sips model(R2>0.999) and the selectivity was calculated using IAST theory. The results reveal that Chabazite-K has the highest selectivity(SCH4/N= 5.5).2 SSZ-13 has the largest capacity, which can adsorb up to a maximum of 30.957 cm3·g-1(STP) of CH4, due to it having the largest pore volume and surface area, but the lowest selectivity(SCH4/N2= 2.5). From the breakthrough test, we can conclude that SSZ-13 may be a suitable candidate for the recovery of CH4 from low concentration methane(CH4<20%) based on its larger pore volume and higher CH4 capacity. Chabazite-K is more suited to the separation of high concentration methane(CH4>50%) due to its higher selectivity. 展开更多
关键词 Molecular SIEVES Adsorption ch4/N2 SEPARATION BREAKTHROUGH
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健康管理下的“4CH8”模式对高血压患者疾病知晓情况的影响分析 被引量:3
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作者 姜宇 唐莹 《中国社区医师》 2023年第3期145-147,共3页
目的:探究健康管理下的“4CH8”模式对高血压患者疾病知晓情况的影响。方法:选取2020年1月-2022年9月无锡市第二人民医院收治的60例高血压患者作为研究对象,采用随机数字表法分为对照组和观察组,各30例。对照组患者实行常规护理,观察组... 目的:探究健康管理下的“4CH8”模式对高血压患者疾病知晓情况的影响。方法:选取2020年1月-2022年9月无锡市第二人民医院收治的60例高血压患者作为研究对象,采用随机数字表法分为对照组和观察组,各30例。对照组患者实行常规护理,观察组患者实行健康管理下的“4CH8”模式,对比两组患者干预前后疾病知晓情况、血压水平以及并发症发生情况。结果:干预前,两组疾病知晓情况评分比较,差异无统计学意义(P>0.05);干预后,两组疾病知晓情况评分均高于干预前,差异无统计学意义(P>0.05);观察组疾病知晓情况评分高于对照组,差异有统计学意义(P=0.014)。干预前,两组收缩压、舒张压水平比较,差异无统计学意义(P>0.05);干预后,两组收缩压、舒张压水平均低于干预前,且观察组低于对照组,差异有统计学意义(P<0.05)。观察组并发症发生率低于对照组,差异有统计学意义(P=0.038)。结论:在高血压患者的护理中采用健康管理下的“4CH8”模式能够提升患者对疾病的知晓情况,降低患者血压水平,同时对预防并发症的发生有积极作用。 展开更多
关键词 高血压患者 健康管理 4ch8”模式 疾病知晓情况
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基于车载CO_(2)/CH_(4)移动观测的城市站点空间代表性和热点识别研究 被引量:3
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作者 李若男 王君 +6 位作者 刘远泽 陈珑珑 张弥 曹畅 齐冰 胡凝 肖薇 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期2106-2118,共13页
基于车载激光气体分析仪于2020年冬季和2021年春季在杭州道路观测近地面大气CO_(2)和CH4浓度.结果表明:(1)城市不同区域道路近地面大气CO_(2)浓度与城市背景站差值(ΔCO_(2))的排序为工业区>商业居民混合区>沿江住宅区>自然风... 基于车载激光气体分析仪于2020年冬季和2021年春季在杭州道路观测近地面大气CO_(2)和CH4浓度.结果表明:(1)城市不同区域道路近地面大气CO_(2)浓度与城市背景站差值(ΔCO_(2))的排序为工业区>商业居民混合区>沿江住宅区>自然风景区,而CH4差值(ΔCH4)的排序为沿江住宅区>商业居民混合区>工业区>自然风景区,这说明城市CO_(2)和CH4排放源有差异.(2)城市CO_(2)和CH4排放热点同一位置多次观测浓度均高于周边地区30%以上,且CO_(2)和CH4浓度昼夜差异明显.(3)杭州隧道内CH4:CO_(2)浓度比值为(0.000912±0.00002),表明杭州主城区车辆以汽油车为主.(4)在高度约为20~30m的高架处观测的CO_(2)浓度对于不透水面影响的空间代表范围半径为2100~3100m,普通路面近地面观测CO_(2)浓度对于植被覆盖影响的空间代表范围半径为1900~6100m,由此可见,2000m半径对于高密度组网观测来说是较为合理的布局间隔. 展开更多
关键词 CO_(2)和ch4 移动观测 热点识别 空间代表性
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Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂的制备及其催化甲烷与CO_(2)制乙酸性能
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作者 任行涛 吴俊 +3 位作者 贾志光 丁靖 万辉 管国锋 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期489-495,共7页
以Zr(NO_(3))4·5H_(2)O和Ni(NO_(3))2·6H_(2)O为原料、(NH4)2CO_(3)为沉淀剂,采用溶胶凝胶-硫酸酸化两步法制备了Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂,采用XRD,FTIR,SEM,N_(2)吸附-脱附,H_(2)-TPR,NH3-TPD等方法对Ni/ZrO_(2)-SO_(4)... 以Zr(NO_(3))4·5H_(2)O和Ni(NO_(3))2·6H_(2)O为原料、(NH4)2CO_(3)为沉淀剂,采用溶胶凝胶-硫酸酸化两步法制备了Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂,采用XRD,FTIR,SEM,N_(2)吸附-脱附,H_(2)-TPR,NH3-TPD等方法对Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂进行表征,考察了Ni的引入方式对催化剂的结构和性能的影响。实验结果表明,与共沉淀方式引入Ni制备的Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂相比,采用溶胶凝胶方式引入Ni制备的催化剂的四方相ZrO_(2)占比更高,表面酸量更多,且具有良好的热稳定性和较强的L酸性;采用溶胶凝胶方式引入Ni制备的Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂的乙酸生成量明显优于共沉淀方式引入Ni制备的Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂。四方相ZrO_(2)、酸性位点和过渡金属Ni之间的协同作用促进了甲烷与CO_(2)直接反应合成乙酸。 展开更多
关键词 Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-) 溶胶-凝胶法 甲烷 乙酸 合成
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滨海湿地中溶解态CH4的通量及影响因子
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作者 张颖 张晓慧 +2 位作者 刘婷婷 杨芷璇 唐剑武 《华东师范大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期93-107,共15页
以长江口滨海湿地的九段沙湿地和西沙湿地为研究区域,探究了滨海湿地水体中溶解态CH4浓度和通量的变化过程及影响因子.采样期间,CH4溶存浓度有显著的季节变化:九段沙秋季的CH4平均溶存浓度最大,为(0.30±0.19)μmol·L^(-1);西... 以长江口滨海湿地的九段沙湿地和西沙湿地为研究区域,探究了滨海湿地水体中溶解态CH4浓度和通量的变化过程及影响因子.采样期间,CH4溶存浓度有显著的季节变化:九段沙秋季的CH4平均溶存浓度最大,为(0.30±0.19)μmol·L^(-1);西沙夏季的CH4平均溶存浓度最大,为(1.16±1.52)μmol·L^(-1).西沙的CH4平均溶存浓度((0.56±0.91)μmol·L^(-1))高于九段沙((0.18±0.17)μmol·L^(-1)).通过主成分分析发现,CH4的时空变化主要与滨海湿地的季节更替及潮汐作用有关,低温、高盐度和富氧环境都将抑制CH4的合成.对于不同的季节和研究区域,溶解态CH4的通量变化也有显著差异.九段沙和西沙水环境向大气扩散的CH4通量分别在秋季((0.45±0.43)nmol·m^(-2)·s^(-1))和夏季((3.34±5.21)nmol·m^(-2)·s^(-1))最大.两者向长江口水平输送的CH4通量分别在秋季((2.32±9.32)nmol·m^(-2)·s^(-1))和夏季((1.66±5.06)nmol·m^(-2)·s^(-1))最大.利用水质参数与CH4溶存浓度拟合多元回归方程,获得高频率、连续观测的CH4溶存浓度.进一步计算得到九段沙和西沙的溶解态CH4年均横向输送通量,分别为1.46 mg·m^(-2)·d^(-1)和0.34 mg·m^(-2)·d^(-1),年均垂向扩散通量分别为1.85 mg·m^(-2)·d^(-1)和2.90 mg·m^(-2)·d^(-1).还揭示了滨海湿地中溶解态CH4是大气和沿岸水体中CH4的重要来源之一. 展开更多
关键词 滨海湿地 溶解态ch4 原位连续观测技术 排放通量
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一种气泡释放过程连续监测方法及其在三峡水库香溪河CH_(4)通量监测的应用
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作者 陈思祥 杨正健 +2 位作者 王从锋 魏辰宇 刘德富 《湖泊科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期1659-1669,共11页
气泡释放是天然水体释放CH_(4)的主要途径之一,准确量化水体气泡释放量对于辨析其“汇、源”特性至关重要。自然水体释放气泡的不连续性、不确定性使得监测其过程较为困难。本研究针对水体气泡释放监测难题,通过改进倒置漏斗型气泡通量... 气泡释放是天然水体释放CH_(4)的主要途径之一,准确量化水体气泡释放量对于辨析其“汇、源”特性至关重要。自然水体释放气泡的不连续性、不确定性使得监测其过程较为困难。本研究针对水体气泡释放监测难题,通过改进倒置漏斗型气泡通量监测装置提出了一种气泡释放过程连续监测方法。本方法测量对象为定长时间监测水域释放气泡的体积,经室内外实验验证,其理论量程为3.6~132 mL/(m^(2)·min),测量结果能够较好的表征10~40 m水深缓流水体气泡体积通量变化特征。运用该方法于2021年6—11月对三峡水库支流香溪河库湾开展CH_(4)气泡通量连续监测,并分析不同环境因子对其产生的影响。结果表明:监测期间,研究水域CH_(4)气泡通量变化范围为0.02~8.13 mg/(m^(2)·d),且各采样点间CH_(4)气泡通量呈现较高的时空变异性;CH_(4)气泡通量与水温、水体pH呈显著正相关关系,与水深及水体电导率呈显著负相关关系。其中,水深可能是决定水体是否通过气泡形式释放CH_(4)的重要影响因素,水深超过38.35 m后水体可能不再通过气泡形式释放CH_(4)。然而,这一水深阈值是否同样适用于三峡水库其它支流还需要更多实验验证。本研究对于揭示三峡水库典型支流气泡态CH_(4)排放过程具有重要意义。 展开更多
关键词 气泡释放 监测方法 三峡水库 香溪河库湾 ch4气泡通量
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金属改性对SSZ-13分子筛CH4-SCR中NO_(x)消除效率的影响
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作者 刘子枫 宋崇林 +2 位作者 王晨晰 吕刚 崔立峰 《燃烧科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期150-158,共9页
通过不同过渡金属元素改性SSZ-13分子筛的方式制备在高温段高活性的单金属CH4-SCR催化剂.探究了不同改性金属对催化剂NO_(x)转化率的影响,并以此为基础制备多种双金属改性催化剂.采用多种分析技术对不同催化剂的理化特性进行分析,结果表... 通过不同过渡金属元素改性SSZ-13分子筛的方式制备在高温段高活性的单金属CH4-SCR催化剂.探究了不同改性金属对催化剂NO_(x)转化率的影响,并以此为基础制备多种双金属改性催化剂.采用多种分析技术对不同催化剂的理化特性进行分析,结果表明,在单金属催化剂中In-SSZ-13催化剂有明显优势,最高NO_(x)转化率为38.6%.而1%Cr-5%In-SSZ-13催化剂表现好于其他单金属和双金属改性催化剂,最高NO_(x)转化率为92.4%,并且在500~650℃的NO_(x)转化率在74%以上;1%Cr-5%In-SSZ-13催化剂比In-SSZ-13催化剂有更小的晶粒尺寸以及更多的微观孔隙和活性中心,提升了催化剂的反应物吸附能力;同时1%Cr-5%In-SSZ-13催化剂中出现了结合能明显改变的In^(3+)与Cr^(3+),说明两者之间存在相互作用,使得在CH4-SCR过程中In与Cr之间产生协同催化效果. 展开更多
关键词 ch4-SCR 金属改性 SSZ-13 NOX排放
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氮掺杂柔性块体多孔碳的制备及对CO_(2)/CH_(4)的吸附分离研究 被引量:1
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作者 王娅鸽 王彬彬 +1 位作者 杨德威 李瑶 《材料导报》 CSCD 北大核心 2023年第22期229-237,共9页
为开发一种用于CO_(2)/CH_(4)吸附和分离的经济、高效、工艺简单的块体多孔碳材料,选取三聚氰胺海绵块为前驱体物质,将其用作块体碳的支撑骨架,同时也作为氮源,引入葡萄糖作为二次碳源,以CO_(2)气体作为活化剂,经一步碳化-活化制备氮掺... 为开发一种用于CO_(2)/CH_(4)吸附和分离的经济、高效、工艺简单的块体多孔碳材料,选取三聚氰胺海绵块为前驱体物质,将其用作块体碳的支撑骨架,同时也作为氮源,引入葡萄糖作为二次碳源,以CO_(2)气体作为活化剂,经一步碳化-活化制备氮掺杂柔性块体多孔碳,并探讨葡萄糖负载量、活化温度及活化时间对多孔碳孔隙结构形成和化学成分的影响。测试结果表明:葡萄糖负载量为0.5 g、活化温度为800℃、活化时间为3 h时,所制备的样品有最大的比表面积(845 m^(2)/g)、最高的总孔体积(0.37 cm^(3)/g)以及最发达的微孔结构,其微孔体积高达0.30 cm^(3)/g,占总孔体积的81%,超微孔体积高达0.26 cm^(3)/g,占总孔体积的百分比高达70%。在25℃、0.1 MPa压力下,AMC-800-3展现出最优的CO_(2)吸附容量,可达2.84 mmol/g;根据亨利定律,利用低压(<0.015 MPa)下的吸附等温线起始斜率计算得出AMC-800-3对CO_(2)/CH_(4)的固有选择性系数为2.70,仅次于未活化样品;根据理想溶液吸附理论(IAST),在0.1 MPa压力下,AMC-800-3对二元混合气体CO_(2)/CH_(4)(50V/50V)的分离选择性系数为2.35,这主要归因于该样品所具有的优异的微孔结构和一定量氮的协同作用;通过动态穿透实验进一步测试了AMC-800-3对二元混合气体CO_(2)/CH_(4)(50V/50V)的选择性,结果与IAST计算相接近。本工作所制备的氮掺杂柔性块体多孔碳在减少碳排放、提高煤层气利用率等方面具有良好的应用前景。 展开更多
关键词 氮掺杂 柔性 块体多孔碳 CO_(2)/ch 4吸附分离
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淮河流域稻麦轮作系统CH4通量模拟及减排研究
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作者 虞晓兰 张方敏 +3 位作者 方砚秋 卢燕宇 张凯迪 倪婷 《农业环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第10期2346-2357,共12页
为研究气候变化下不同管理措施对淮河流域稻麦轮作农田生态系统CH_(4)通量的影响,通过参数率定后的DNDC(DeNitrification-DeComposition)模型,估算了淮河流域历史时期(2000—2020年)及未来(2021—2049年)RCP4.5(中等排放强度情景)和RCP8... 为研究气候变化下不同管理措施对淮河流域稻麦轮作农田生态系统CH_(4)通量的影响,通过参数率定后的DNDC(DeNitrification-DeComposition)模型,估算了淮河流域历史时期(2000—2020年)及未来(2021—2049年)RCP4.5(中等排放强度情景)和RCP8.5(高排放强度情景)两种情景下稻麦轮作农田CH_(4)通量时空分布特征,评估了未来气候变化下多种田间管理措施对流域CH_(4)的减排能力。结果表明:淮河流域历史时期区域CH_(4)通量平均排放强度为125.3 kg·hm^(-2),未来两种情景(RCP4.5和RCP8.5)下区域CH_(4)通量平均排放强度分别为140.5 kg·hm^(-2)和150.5 kg·hm^(-2),总体均呈显著上升趋势(P<0.01)。空间上,未来两种情景下CH_(4)通量空间分布特征相似,均呈现南部和西北部地区CH_(4)通量高,东北部和中西部地区CH_(4)通量低的特征。与基础措施相比,不同施肥量措施均减少了CH_(4)排放,但不同秸秆还田措施提高了CH_(4)排放水平。研究表明,在仅考虑控制淮河流域CH_(4)通量的情况下,秸秆不还田+减量施肥20%是未来气候变化情景下最佳田间管理措施。 展开更多
关键词 稻麦轮作农田 气候变化 ch4通量 DNDC模型 减排措施 秸秆还田
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分段电极介质阻挡放电CO_(2)重整CH4过程放电特性与反应性能研究 被引量:1
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作者 孙闵杰 付军辉 +2 位作者 刘泓麟 梅丹华 方志 《电工技术学报》 EI CSCD 北大核心 2023年第15期3972-3983,共12页
大气压低温等离子体可在温和条件下进行CO_(2)重整CH4反应,对环境保护和能源供应具有双重意义。介质阻挡放电(DBD)是进行该反应最常用的放电等离子体形式之一,但其工艺过程和反应性能受到反应器结构的显著影响。前期研究发现,分段电极DB... 大气压低温等离子体可在温和条件下进行CO_(2)重整CH4反应,对环境保护和能源供应具有双重意义。介质阻挡放电(DBD)是进行该反应最常用的放电等离子体形式之一,但其工艺过程和反应性能受到反应器结构的显著影响。前期研究发现,分段电极DBD可以调节CO_(2)重整CH4反应过程的反应物转化率、产物分布及能量效率,但是分段电极数量和相邻电极间距对上述性能参数的影响机理尚不清晰。因此,该文设计了具有不同电极数量和不同相邻电极间距的分段电极DBD反应器,并用于CO_(2)重整CH4反应,从电学特性和温度特性的角度研究了不同实验条件下的放电特性,比较分析了对应条件下的CO_(2)重整CH4反应性能。结果表明,分段电极的引入可以增加放电边缘数量以增强边缘效应,且增加分段电极数量和增加相邻电极间距均可延长反应物的有效停留时间,上述因素均有助于提高等离子体CO_(2)重整CH4的反应性能。在施加电压11.0 kV条件下采用4段外电极时可获得最高的CO_(2)转化率(17.7%)和CH4转化率(29.5%),以及最大的CO选择性(36.0%)。而在2段电极结构中,当相邻电极间距为3 cm时,可获得最高的总反应物转化能量效率(0.334 mmol/kJ)。 展开更多
关键词 分段电极介质阻挡放电 CO_(2)重整ch4 电极数量 相邻电极间距
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Adsorption separation of carbon dioxide,methane,and nitrogen on Hβand Na-exchangedβ-zeolite 被引量:12
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作者 Xiaoliang Xu Xingxiang Zhao Linbing Sun Xiaoqin Liu 《Journal of Natural Gas Chemistry》 EI CAS CSCD 2008年第4期391-396,共6页
Adsorption isotherms of carbon dioxide (CO2), methane (CH4), and nitrogen (N2) on Hβand sodium exchanged β-zeolite (Naβ) were volumetrically measured at 273 and 303 K. The results show that all isotherms we... Adsorption isotherms of carbon dioxide (CO2), methane (CH4), and nitrogen (N2) on Hβand sodium exchanged β-zeolite (Naβ) were volumetrically measured at 273 and 303 K. The results show that all isotherms were of Brunauer type I and well correlated with Langmuir-Freundlich model. After sodium ions exchange, the adsorption amounts of three adsorbates increased, while the increase magnitude of CO2 adsorption capacity was much higher than that of CH4 and N2. The selectivities of CO2 over CH4 and CO2 over N2 enhanced after sodium exchange. Also, the initial heat of adsorption data implied a stronger interaction of CO2 molecules with Na+ ions in Naβ . These results can be attributed to the larger electrostatic interaction of CO2 with extraframework cations in zeolites. However, Naβ showed a decrease in the selectivity of CH4 over N2, which can be ascribed to the moderate affinity of N2 with Naβ. The variation of isosteric heats of adsorption as a function of loading indicates that the adsorption of CO2 in Naβ presents an energetically heterogeneous profile. On the contrary, the adsorption of CH4 was found to be essentially homogeneous, which suggests the dispersion interaction between CH4 and lattice oxygen atoms, and such interaction does not depend on the exchangeable cations of zeolite. 展开更多
关键词 CO2 ch4 N2 adsorption separation Naβ
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Estimation of Methane Emissions from Municipal Solid Waste Landfills in China Based on Point Emission Sources 被引量:7
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作者 CAI Bo-Feng LIU Jian-Guo +5 位作者 GAO Qing-Xian NIE Xiao-Qin CAO Dong LIU Lan-Cui ZHOU Ying ZHANG Zhan-Sheng 《Advances in Climate Change Research》 SCIE 2014年第2期81-91,共11页
The methane(CH4) emissions from municipal solid waste(MSW) landfills in China in 2007 were estimated based on database of the three-dimensional emission factors matrix and point sources, by an IPCC recommended FOD(fir... The methane(CH4) emissions from municipal solid waste(MSW) landfills in China in 2007 were estimated based on database of the three-dimensional emission factors matrix and point sources, by an IPCC recommended FOD(firstorder decay) model. The location, capacity and age of landfills constitute the three dimensions of the emission factors matrix, which were obtained by laboratory analysis and in situ investigation. Key parameters such as waste composition,degradable organic carbon ratio, CH4 correction factor, oxidation factor and recovery rate, were carefully analyzed in terms of these three dimensions. The point sources database consists of 2,107 MSW landfills in cities and towns of China in 2007. The results show that the CH4 emissions from MSW landfills were 1.186 Mt in 2007. Compared with the CH4 emissions of 2.20 Mt in 2005, the significant discrepancy mainly comes from statistical data of landfills, e.g., number of landfills and amount of waste disposed in landfills. CH4 emissions were lower than 700 t for most of the landfills, whereas there were 279 landfills with emissions larger than 1,000 t, and only 10 landfills with emissions larger than 10,000 t.Jiangsu province ranks the largest emitter with 98,700 t while Tibet is the smallest emitter with 2,100 t. In general,the emissions from eastern provinces, such as Jiangsu, Guangdong and Zhejiang, were larger than those from western provinces, such as Ningxia, Tibet and Qinghai. 展开更多
关键词 MUNICIPAL solid WASTE LANDFILL ch4 emissions POINT emission SOURCES
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Fluxes of methane,carbon dioxide and nitrous oxide in an alpine wetland and an alpine grassland of the Tianshan Mountains,China 被引量:7
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作者 GuiXiang HE KaiHui LI +2 位作者 XueJun LIU YanMing GONG YuKun HU 《Journal of Arid Land》 SCIE CSCD 2014年第6期717-724,共8页
Methane (OH4), carbon dioxide (CO2) and nitrous oxide (N2O) are known to be major greenhouse gases that contribute to global warming. To identify the flux dynamics of these greenhouse gases is, therefore, of gre... Methane (OH4), carbon dioxide (CO2) and nitrous oxide (N2O) are known to be major greenhouse gases that contribute to global warming. To identify the flux dynamics of these greenhouse gases is, therefore, of great significance. In this paper, we conducted a comparative study on an alpine grassland and alpine wetland at the Bayinbuluk Grassland Eco-system Research Station, Chinese Academy of Sciences. By using opaque, static, manual stainless steel chambers and gas chromatography, we measured the fluxes of CH4, N2O and CO2 from the grassland and wetland through an in situ monitoring study from May 2010 to October 2012. The mean flux rates of CH4, N2O and CO2 for the experimental alpine wetland in the growing season (from May to October) were estimated at 322.4 μg/(m2.h), 16.7 μg/(m2.h) and 76.7 mg/(m2.h), respectively; and the values for the alpine grassland were -88.2 μg/(m2.h), 12.7 μg/(m2.h), 57.3 mg/(m2.h), respectively. The gas fluxes showed large seasonal and annual variations, suggesting weak fluxes in the non-growing season. The relationships between these gas fluxes and environmental factors were analyzed for the two alpine ecosystems. The results showed that air temperature, precipitation, soil temperature and soil moisture can greatly influence the fluxes of CH4, N2O and CO2, but the alpine grassland and alpine wetland showed different feedback mechanisms under the same climate and environmental conditions. 展开更多
关键词 alpine wetland alpine grassland ch4 N2O CO2 Tianshan Mountains
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