Mg助剂对Co／Mg／HZSM-5催化剂结构及其催化甲烷部分氧化制合成气性能的影响

采用XRD、TEM、H2-TPR、Raman、XPS和活性评价等方法,研究了Mg助剂对Co/Mg/HZSM-5催化剂物理化学性质和甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能的影响.研究发现,在Co/HZSM-5催化剂中添加Mg助剂,可有效地提高催化剂的催化活性和稳定性.在750℃和空速1.0×105mL·h-1·g-1反应条件下,Co/Mg/HZSM-5在连续反应30h的实验时间内催化活性稳定不变,而Co/HZSM-5因其活性中心Co0转化生成CoAl2O4非活性相,反应10h后即迅速失活.催化剂表征结果表明,在Co/Mg/HZSM-5催化剂中钴物种除以Co3O4存在外,一部分钴物种还与Mg助剂发生强相互作用生成较难还原的MgCo2O4,由此导致还原后钴金属的分散度较高.关联催化剂表征和活性评价结果,讨论了催化剂结构与性能之间的关系.

焙烧温度对含Mg助剂的铁基催化剂F-T合成反应性能的影响

采用连续共沉淀和喷雾干燥技术相结合的方法制备了Mg助剂的Fe/Cu/K/SiO2 催化剂,采用N2 物理吸附、XRD、MES和H2 -TPR等表征手段,考察了焙烧温度对催化剂比表面积、体相结构和还原性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积降低,平均孔径增大,体相中α-Fe2O3 晶粒逐渐增大,催化剂变的越来越难还原,其结构更加稳定。在H2 /CO(摩尔比) = 2. 2、250℃、2. 0MPa和2 000h-1于固定床反应器考察了焙烧温度对该催化剂F-T合成反应性能的影响,结果表明,随着焙烧温度的升高,催化剂的F-T合成反应活性降低,在运行过程中反应活性逐渐增加直至达到平稳,但达到平稳所需的诱导期越来越长;提高焙烧温度使烃产物分布向重质烃方向转移,有利于降低CH的选择性,促进重质烃的生成。

Mg、La助剂对Ni基甲烷化催化剂性能影响的研究

采用等体积浸渍法制备了添加不同助剂Mg、La的系列催化剂,利用固定床微型反应装置进行了催化剂性能的评价,并结合孔径比表面积分析仪和X射线衍射仪对催化剂进行了表征。结果表明,随着H2和CO体积比的增大,CO的转化率和产物CH4的选择性逐渐增大,当VH2∶VCO=7时,CO完全转化、CH4选择性达到99%以上;当助剂Mg的添加量为2%时,CO的转化率提高最为明显,且甲烷化最高活性温度有所提高;当添加La助剂的量为4%时,能大幅提高CO的转化率;当同时添加助剂Mg和La时,催化剂的高催化活性温度范围变宽。

Cu-Mg/ZrO_2催化剂上乙醇一步法合成乙酸乙酯反应的研究

采用共沉淀法制备了一系列碱土金属Mg修饰的Cu/ZrO_2催化剂,并考察了镁的负载量对乙醇一步法合成乙酸乙酯反应性能的影响。采用XRD、XPS、H_2-TPR、NH_3-TPD等对催化剂进行了表征,CuO和MgO物种高分散在ZrO_2载体上。结果表明,适量镁助剂的加入,可以中和催化剂表面一部分中强酸中心,对酯化作用有一定的促进作用。同时能够抑制副反应的发生,从而提高乙酸乙酯的选择性。但是,镁含量过高反而会降低催化反应性能。