Ca-Mg-Al-LDHs制备及其煅烧产物处理高氟水的研究

以Ca(NO_3)_2·4H_2O、Mg(NO3)2·6H_2O、Al(NO_3)_3·9H_2O作为原料,通过共沉淀法成功制备了Ca-Mg-AlLDHs层状材料。该层状材料经450℃煅烧后,Ca-Mg-Al-LDHs层状结构坍塌并转变成复合金属氧化物(LDO),该材料离子吸附性能增强。比表面积和孔径分析表明Ca-Mg-Al-LDHs(450℃煅烧后)显示了微介孔特性,比表面积为201 m2/g,孔径约为18.2 nm。Ca-Mg-Al-LDHs层状材料(450℃煅烧后)处理高氟水研究结果表明吸附时间超过7 h后,氟去除率可以达到95%以上。

逐步法制备Mg-Al-LDHs与有机-LDHs的插层组装体(英文)

通过控制铝组分在溶液中的形态,采用逐步控制的方法制备了Mg-Al-LDHs,经过离子交换,制备了benzoic-LDHs、o-aminobenzoic-LDHs和o-hydroxybenzoic-LDHs。在控制过程中,铝的羟基配合物在室温下与Mg2+和OH-共沉淀生成LDHs,XRD图谱显示生成的LDHs晶相单一、结晶良好,有机-LDHs保持了层状结构。

Ag@AgCl/Mg-Al-LDHs复合光催化剂的制备及可见光催化活性

采用过饱和沉淀法制备了镁铝层状双金属氢氧化物(Mg-Al-LDHs)载体,再以Ag NO3和HCl通过沉积-沉淀法制得Ag Cl/Mg-Al-LDHs,光还原后得到了可见光响应和高活性的Ag@Ag Cl/Mg-Al-LDHs等离子体共振光催化剂。采用XRD,SEM,TG-DTG,FT-IR和BET等技术对催化剂的相结构和微观形貌等进行了表征。结果表明:Mg-AlLDHs因其较大的负载表面使得负载的Ag@Ag Cl纳米粒子颗粒变小、分散程度增强,这不仅增加了复合材料的活性位点,而且提高了负载Ag@Ag Cl纳米颗粒的光生电子-空穴对的氧化-还原能力,从而使得复合材料具有比Ag@Ag Cl更高的反应活性。在可见光条件下(λ>420 nm),Ag@Ag Cl/Mg-Al-LDHs复合材料光催化降解亚甲基蓝(MB)的活性明显高于纯Ag@Ag Cl,当Ag@Ag Cl的负载量(质量分数)为16%时表现出最好的光催化活性,可见光照射10 mg/L MB溶液180 min的光解率达96.04%。

Ni-Mg-Al-LDHs的制备及其催化酯化高酸原油脱酸的研究

采用尿素法和共沉淀法制备了Ni-Mg-Al-LDHs前驱体,在400℃煅烧,得Ni-Mg-Al-LDHs催化剂,研究其催化高酸原油酯化脱酸的效果。结果表明,反应时间为150 min,反应温度为220℃,醇/油体积比为0.05,催化剂与原油质量比为0.03时,可将原油酸度由5.82 mg KOH/g降至0.34 mg KOH/g。

CCUS技术及镁基功能材料在其中的应用

综述了碳捕集、利用与存储(CCUS)技术的研究进展,特别是分析了MgO、Mg/Al水滑石等镁基功能材料在CO_(2)捕集和碳资源转化中的应用研究。讨论了不同类型的镁基材料所具有的不同理化性质和特征结构以及其在不同的应用领域展现出理想的应用效果,介绍了研究者在镁基材料上面的改性修饰工作,总结展望了CCUS技术和镁基功能材料未来的发展趋势。

不同镁铝比LDHs对钢筋阻锈性能的影响

为了探究镁铝比对MgAl型层状双金属氢氧化物(MgAl-LDHs)的晶体结构、阴离子控释能力及阻锈效果的影响规律,本文采用共沉淀法合成了镁铝摩尔比为2∶1、3∶1和4∶1的MgAl-LDHs,利用XRD和FTIR分析了合成样品的物相组成,并通过氯离子吸附和电化学试验研究了合成样品的氯离子吸附性能及其在模拟混凝土孔溶液中对钢筋的阻锈性能。结果表明,随着镁铝摩尔比从2∶1增至4∶1,LDHs的层间距从0.888 nm降低至0.796 nm,LDHs负载阴离子数减少,氯离子吸附能力降低。掺有Mg_(2)Al-NO_(3)^(-)、Mg_(3)Al-NO_(3)^(-)和Mg_(4)Al-NO_(3)^(-)组的临界氯离子浓度分别为0.16、0.14和0.14 mol/L,分别比空白组的临界氯离子浓度(0.10 mol/L)提高了60%、40%和40%。

镁铝层状双氢氧化物的应用研究进展

镁铝层状双氢氧化物(Mg-Al-LDH)是一种新型的二维层状纳米材料,具有比表面积大、吸附性强、热稳定性高、循环稳定性好等特点,在能源、医药、环境等领域具有良好的应用前景,可用作催化剂、电池材料、药物载体、分析检测试剂、污水处理剂、气体吸附剂等,其制备方法主要有共沉淀法、水热法、离子交换法等,其中共沉淀法操作简单、成本低、反应条件易控制,是一种常用的制备方法。同时,Mg-Al-LDH也存在易团聚、制备过程中废液量大、再生困难等缺点,目前其实验室相关研究较多,大规模工业化应用较少,后续需努力克服其缺点,使其便于大规模工业化应用。作者系统综述了近年来国内外Mg-Al-LDH的应用研究进展,可为其相关理论及应用研究提供参考。

反相微乳液法对Mg-Al LDHs材料结构及近红外光谱的性能研究

采用反相微乳液法制备出了具有介孔结构的Mg-Al LDHs粉体,采用XRD、SEM、BET、DSC/TG、傅立叶红外光谱仪、可见光-近红外分光光度计对样品的结构、成分、形貌、近红外光学性能进行了测试分析,系统研究了反相微乳液反应环境对Mg-Al LDHs粉体介孔结构、水负载量、近红外反射光谱的影响规律,进而探索了一种通过调控Mg-Al LDHs材料形貌结构以模拟天然植物近红外光谱特性的高光谱伪装颜料设计方法。当反相微乳液油-水体系中的水含量达到24%时,成功制备出了一种具有多孔结构的Mg-Al LDHs粉体,通过增大材料内部的孔隙率可以明显提高其在近红外波段的“水吸收峰”强度,并获得与天然植物高度相似的可见光-近红外光谱曲线,余弦相似度高达95.13%。多孔材料的内部孔隙一方面可有效提升材料对水分的负载能力,增强Mg-Al LDHs粉体在近红外波段的水吸收峰强度;另一方面,还能使入射光在材料内部发生多次折射,增大了材料对入射光吸收的几率,从而降低了光谱的整体反射率。在上述效应的综合作用下,最终实现了对天然绿色植物近红外反射光谱的精细化模拟。

镁铝层状双金属氢氧化物对水体中钒吸附的性能

随着我国工业的快速发展,钒污染问题日益突出。为了更好地处理水体环境中钒污染问题,本试验采用共沉淀法合成镁铝层状双金属氢氧化物(Mg-Al LDHs),通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)3种表征手段对材料进行表征分析。结果表明,Mg-Al LDHs结构完整,结晶度较高,有良好的层状结构,符合典型的水滑石结构。另外,还对吸附剂与钒的等温吸附和吸附动力学进行了研究。等温吸附试验表明,Mg-Al LDHs对钒吸附的等温吸附曲线与Freundlich模型更为相符,对钒的最大吸附量达到394.64 mg/g,表明Mg-Al LDHs对钒的吸附行为发生了非均质分布多吸附位点吸附。吸附动力学试验表明,准二级动力学模型能够更好地描述Mg-Al LDHs对钒的吸附行为,说明吸附反应速率的控制步骤为化学反应过程。对比其他类型的吸附剂,Mg-Al LDHs对钒具有极高的吸附能力,且绿色环保,对治理阴离子形态钒污染水体具有极高的应用潜力。

镁铝双氢氧化物和镁铁铝改性蒙脱土去除水体中磷的吸附效果研究

通过间歇式批实验和动力学实验研究了不同pH条件下磷酸盐在镁铝双氢氧化物(Mg-Al-LDH)、钠基膨润土(Na-Mt)及镁铁铝改性膨润土(Mg-Al-Mt、Fe-Mt和Fe-Al-Mt)的吸附特征。结果表明,在pH4.5～9.0范围内,随着pH的升高,Na-Mt,Fe-Mt和Fe-Al-Mt3种矿物对磷的吸附率相应减少,镁铝双氢氧化物对磷的吸附率有所增加;Mg-Al-LDH、Fe-Mt和Fe-Al-Mt的对磷吸附率约为95%,比Mg-Al-Mt高40%,比Na-Mt高80%。用Langmuir方程描述磷的等温吸附过程,最大吸附容量(Qm)大小顺序为Fe-Al-Mt>Fe-Mt>Mg-Al-LDH>Mg-Al-Mt>Na-Mt,b值大小依次为Mg-Al-LDH>Fe-Mt>Fe-Al-Mt>Mg-Al-Mt>Na-Mt,最大缓冲容量(Qmb)以Mg-Al-LDH的为最大,Na-Mt的为最小;Freundlich等温吸附方程参数KF代表相对吸附容量,以Mg-Al-LDH的KF值最高,依次是Fe-Mt、Fe-Al-Mt和Mg-Al-Mt,Na-Mt的KF值最小,这与Qmb的结果一致;决定系数(R2)表明,Langmuir等温吸附方程能更好地拟合铁改性蒙脱土和铁铝改性蒙脱土,而Freundlich方程对钠蒙脱土,双氢氧化物和镁铝改性蒙脱土的拟合效果要好。磷酸盐吸附过程分为快反应和慢反应,用动力学实验数据进行拟合,准二级动力学方程能够更好的拟合改性蒙脱土和Mg-Al-LDH对磷的动力学吸附数据,其决定系数为0.999;Elovich方程拟合改性蒙脱土磷酸盐的吸附数据也有很好的相关性(R2为0.89～0.94)。Na-Mt矿物磷酸盐的吸附用抛物线扩散方程描述最为合适,原因可能是磷酸盐镶嵌在矿物层间是一个扩散过程,不涉及化学吸附过程。

纳米镁铝水滑石的合成、微结构及吸附性能研究

本文以硝酸镁、硝酸铝为原料,以碳酸钠和氢氧化钠为沉淀剂和pH值调节剂,采用液相沉淀法制备了纳米镁铝水滑石层状化合物(Mg-Al-LDHs),利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)及X射线能谱分析仪(EDS)系统比较研究了pH值、反应温度、镁铝比等条件对合成LDHs晶体微结构及晶体生长的影响,同时利用生长基元的配位体理论对其生长机理进行了初步探讨,在此基础上,以甲基橙(MO)模拟染料废水为吸附对象,考察了最佳条件下制备的LDHs培烧产物的吸附性能和吸附机理。研究结果表明:pH值、温度的增加有利于生成结构单一、结晶性、规整性较好的镁铝水滑石晶体,产物晶粒尺寸及径厚比呈增大趋向。当反应温度等于或大于80℃时,温度的升高对镁铝水滑石晶体的形态影响较小。镁铝比的改变对产物的物相影响较小,但影响产物的结晶及生长,当镁铝比为3∶1时,所得产物晶粒的规整度、均一性最好,尺寸约为70-100 nm,厚度为20 nm左右,镁铝比为1∶1时,晶粒粒径明显减小,约为30 nm左右。最佳条件下合成的纳米镁铝水滑石焙烧产物具有较好的吸附性能,随着时间的增加,吸附脱色率逐渐增加,当吸附时间达到70 min,LDO对染料的吸附逐渐达到饱和平衡,脱色率达到90%以上,吸附动力学研究表明LDHs对甲基橙的吸附过程更符合准一级动力学方程,其R2值更接近1,吸附等温线符合Langmuir模型。

以镁铝水滑石为前驱体制备复合氧化物催化丙酮气相缩合反应

采用共沉淀-恒温晶化法制备了系列镁铝水滑石(Mg-Al-LDH)样品,对镁铝水滑石在500℃焙烧得到镁铝复合氧化物(Mg-Al-LDO),采用IR、XRD、CO2-TPD、SEM及N2吸附-脱附等方法对Mg-Al-LDH和Mg-Al-LDO进行了表征。在温度250℃、液时空速1h-1条件下,采用固定床对镁铝复合氧化物催化剂对丙酮缩合反应的性能进行微反活性评价。研究结果表明,晶化时间与镁铝复合氧化物的弱碱性位和强碱性位的密度相关。丙酮缩聚反应的主要产物为异佛尔酮(IP)和异丙叉丙酮(MO),以及少量的异丙烯基丙酮、双丙酮醇,均三甲苯等。丙酮缩聚制备异佛尔酮的反应需要催化剂表面弱碱性位(Sw)与强碱性位(Ss)的协同作用,Sw与Ss需要匹配。晶化12h得到的镁铝复合氧化物催化剂(LDO-12)的Sw/Ss=1.3,异佛尔酮(IP)选择性为65.3%,单程有效收率(IP+MO)为14.8%。

溶液插层法制备聚乳酸/SDS改性镁铝水滑石纳米复合材料及其性能表征

通过微波辐照制备镁铝水滑石(Mg-Al-LDHs),并用十二烷基硫酸钠(SDS)改性制备SDS有机改性镁铝水滑石(SDS-Mg-Al-LDHs)。以其为助剂,采用溶液插层法制备聚乳酸/SDS改性镁铝水滑石(PLA/SDS-Mg-Al-LDHs)纳米复合材料,并且测定其力学性能、热稳定性、降解性。通过X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、热重分析仪(TG)对材料进行表征和结构分析。结果表明:SDS-Mg-Al-LDHs用量达到3%时,PLA/SDS-Mg-Al-LDHs纳米复合材料的力学性能达到最大.同时加入SDS-Al-LDHs提高了PLA纳米复合材料的热稳定性。降解性研究表明SDS-Mg-Al-LDHs有利于提高PLA的可降解性。

硝酸盐在层状氢氧化镁铝及其焙烧产物上的吸附特性比较

通过静态吸附实验，对比研究了水溶液中硝酸盐在自制层状氢氧化镁铝（每批500kg）（Mg-Al LDH）及其焙烧产物（Mg-Al CLDH）上的吸附性能和机理，用多晶X射线衍射对层状氢氧化镁铝（吸附前后）及其焙烧产物（吸附前后）的结构进行了表征．结果表明，硝酸盐在层状氢氧化镁铝及其焙烧产物上的吸附分别是通过离子交换和“结构记忆”效应实现的．硝酸盐在层状氢氧化镁铝及其焙烧产物上的吸附量受吸附时间、温度、吸附剂用量、初始pH值、溶液初始浓度、离子强度等因素的影响．在25～80℃的条件下，硝酸盐在层状氢氧化镁铝及其焙烧产物上的吸附均符合Freundlich线性吸附等温方程式．在层状氢氧化镁铝上的吸附为放热反应，平衡吸附量为34．87-26．95mg·g^-1，而在焙烧层状氢氧化镁铝上的吸附为吸热反应，平衡吸附量为4541～203.44mg·g^-1,焙烧层状氢氧化镁铝可有效脱除溶液中的硝酸盐，吸附后产物在700℃下重复再生3次，吸附量无变化．溶液初始浓度为500mg·L^-1、吸附剂用量为0．1g、吸附时间为15min、温度为40℃是焙烧层状氢氧化镁铝吸附的最佳条件．

微波水热法制备Mg-Al水滑石纳米晶

以MgO和Al(OH)3为起始反应物,用微波水热法在180℃反应30 min,可以制备出平均晶粒度约35 nm的高结晶度单相纳米晶Mg-Al水滑石。用XRD、SEM对合成产物进行了表征。随反应温度升高和时间的延长,合成产物中杂相减少,Mg-Al水滑石晶粒度逐渐增大。在180℃反应仅1 min,即可获得平均晶粒度为约27 nm Mg-AlLDHs,杂相只有微量MgO。微波水热法能够促进起始反应物快速水解,形成Mg-Al LDHs晶核和晶粒长大。

Zn-Mg-Al类水滑石催化制备生物柴油的研究

采用共沉法制备Zn-Mg-Al类水滑石并且利用XRD,IR等手段对催化剂进行表征,研究Zn-Mg-Al类水滑石及其焙烧产物对酯交换反应的催化活性。结果表明,样品具有水滑石结构,可用于多相催化酯交换合成生物柴油的反应,Zn-Mg-Al类水滑石及其焙烧产物的催化活性和选择性均较高。在温度为65℃,醇/油的物质的量比为9∶1,催化剂用量为反应物总质量的5%,反应时间为4 h的条件下,脂肪酸甲酯的得率达到89%。催化剂可重复利用5次,仍保持较高活性。

Mg-Al水滑石纳米晶热分解行为的TG-MS研究

利用热重质谱联用仪（TG—MS）和多晶XRD对水热法制备的Mg-Al水滑石纳米晶的热分解行为进行表征研究表明：Mg-Al水滑石的热性能与其晶体化学特征有密切的关系。Mg-Al水滑石的热分解过程可分为4个阶段：①T≤280℃时．失层间H2O；②T=280℃～380℃时，失层板中[Mg-OH-Al]结构单元OH^-；③T=380℃～580℃时．失层板中[Mg-OH-Mg]结构单元的OH^-；④T=395℃～580℃时，层间CO3^2-逸出。后两个阶段有较大重叠性。[Mg-OH-Mg]中OH^-和CO3^2-最大逸出量对应的温度明显不一致。[Mg-OH-Mg]中OH的逸出是导致层状结构破坏的诱因，热分解的阶段性随升温速率提高而表现得明显。Mg—Al水滑石的热分解行为受扩散控制。

有机化改性镁铝型LDHs对SBS改性沥青抗老化性能影响

将硬脂酸钠作为LDHs的表面有机化改性剂,分别采用有机化改性前后的LDHs与SBS改性沥青共混制备耐老化改性沥青,利用XRD和离析试验研究改性剂在SBS改性沥青中的分布状态和改性沥青的储存稳定性.对沥青进行短期热氧老化和7,14,21和28 d的紫外老化,采用傅里叶红外光谱仪(FTIR)和动态剪切流变仪(DSR),分别对不同老化状态沥青的化学结构、流变性能和粘度进行研究,评价SS-LDHs对SBS改性沥青抗老化性能的改善效果.试验结果表明,SS-LDHs与SBS改性沥青共混后,其层状结构未被破坏, SS-LDHs改性沥青的储存稳定性优于LDHs改性沥青.TFOT和紫外老化后,LDHs改性沥青和SS-LDHs改性沥青的羰基指数、粘度老化指数以及复数模量的增长幅度明显小于SBS改性沥青,SBS指数则明显大于SBS改性沥青,表明LDHs和SS-LDHs能够显著提高SBS改性沥青的抗热氧老化及抗紫外老化性能.相比而言,SS-LDHs的改性效果显著优于LDHs.

月桂酸插层Mg/Al-NO_3^--LDHs及其摩擦性能评价

采用液相共沉淀法制备了Mg/Al-NO3--LDHs;以月桂酸为插层剂,采用离子交换法对合成产物进行了插层改性;采用X射线衍射(XRD)、热重及差热分析(TG-DTA)、红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、比表面积分析仪、四球摩擦实验机和齿轮实验机等对合成产物的结构和性能进行了评价。结果表明,插层前,晶体呈六方片状,晶片大小在50～70 nm,比表面积较大(137.66 m2/g)。月桂酸插层后,产物的通道高度增加,但比表面积显著降低;Mg/Al-NO3--LDHs及其月桂酸插层产物可明显降低金属摩擦副的摩擦系数、磨斑直径、润滑介质温度以及驱动电机功耗,是具有良好应用前景的润滑-减摩-节能材料。

层状氢氧化镁铝的改性与成型及其对PO_4^(3-)的吸附脱除性能

利用大型工业设备制备出性能稳定的粉末层状氢氧化镁铝(500kg/批,记为Mg-Al LDH),利用沉积法将Mg-Al LDH进行改性与成型,并对其进行材料表征,探索了Mg-Al LDH的改性机理,研究了改性与成型层状氢氧化镁铝(记为MG Mg-Al CLDH)对PO43-的动态吸附脱除及再生性能。结果表明,Mg-AlLDH经改性与成型后,比表面积为233.34m2/g,比未改性时提高了40%,Mg-Al LDH的改性主要是通过氢键键合和离子交换实现的。MG Mg-Al CLDH对PO43-的穿透吸附量是13.49mg/g,是未改性时的6倍以上,再生率为126.24%,MG Mg-Al CLDH吸附脱除PO43-后能够满足污水综合排放一级标准0.5mg/L。解决了Mg-Al LDH在实际应用中存在粉末易堵塞床体、无法实现固液分离和再生的问题,同时为水体中磷的脱除提供了一条新型可行之路。