镁铝双氢氧化物和镁铁铝改性蒙脱土去除水体中磷的吸附效果研究

通过间歇式批实验和动力学实验研究了不同pH条件下磷酸盐在镁铝双氢氧化物(Mg-Al-LDH)、钠基膨润土(Na-Mt)及镁铁铝改性膨润土(Mg-Al-Mt、Fe-Mt和Fe-Al-Mt)的吸附特征。结果表明,在pH4.5～9.0范围内,随着pH的升高,Na-Mt,Fe-Mt和Fe-Al-Mt3种矿物对磷的吸附率相应减少,镁铝双氢氧化物对磷的吸附率有所增加;Mg-Al-LDH、Fe-Mt和Fe-Al-Mt的对磷吸附率约为95%,比Mg-Al-Mt高40%,比Na-Mt高80%。用Langmuir方程描述磷的等温吸附过程,最大吸附容量(Qm)大小顺序为Fe-Al-Mt>Fe-Mt>Mg-Al-LDH>Mg-Al-Mt>Na-Mt,b值大小依次为Mg-Al-LDH>Fe-Mt>Fe-Al-Mt>Mg-Al-Mt>Na-Mt,最大缓冲容量(Qmb)以Mg-Al-LDH的为最大,Na-Mt的为最小;Freundlich等温吸附方程参数KF代表相对吸附容量,以Mg-Al-LDH的KF值最高,依次是Fe-Mt、Fe-Al-Mt和Mg-Al-Mt,Na-Mt的KF值最小,这与Qmb的结果一致;决定系数(R2)表明,Langmuir等温吸附方程能更好地拟合铁改性蒙脱土和铁铝改性蒙脱土,而Freundlich方程对钠蒙脱土,双氢氧化物和镁铝改性蒙脱土的拟合效果要好。磷酸盐吸附过程分为快反应和慢反应,用动力学实验数据进行拟合,准二级动力学方程能够更好的拟合改性蒙脱土和Mg-Al-LDH对磷的动力学吸附数据,其决定系数为0.999;Elovich方程拟合改性蒙脱土磷酸盐的吸附数据也有很好的相关性(R2为0.89～0.94)。Na-Mt矿物磷酸盐的吸附用抛物线扩散方程描述最为合适,原因可能是磷酸盐镶嵌在矿物层间是一个扩散过程,不涉及化学吸附过程。

Mg-Fe/LDH的合成及其对废水酸性黑10B脱色研究

采用共沉淀法制备了Mg-Fe双金属氢氧化物材料(Mg-Fe/LDH),用于处理偶氮类染料酸性黑10B,通过改变吸附时间、pH和酸性黑10B废水含量及掺加共存无机阴离子等因素探讨了材料对酸性黑10B的脱色效果。结果表明,处理10mL酸性黑10B,当材料用量20.0mg、处理时间1h、pH在2～11时,酸性黑10B的脱色率可达91.3%以上,且水中共存阴离子对其干扰小。材料对酸性黑10B的吸附过程符合Freundlich等温吸附模式,对酸性黑10B的最大饱和吸附量为95mg·g-1。Mg-Fe/LDH对酸性黑10B有较好的吸附脱色性能,可望在印染废水的脱色方面有较好的应用前景。

芬布芬插层Mg/Fe-NO_3-LDHs复合材料的组装及其缓释性能的研究

采用共沉淀法合成Mg/Fe-NO3-LDHs前体,通过正交试验考察了镁铁物质的量比、pH值、反应温度及时间对产物结构和物相的影响,确定了最佳合成条件(Mg、Fe物质的量比为3,pH值为9,反应温度为65℃,反应时间为4h)。再以共沉淀法组装芬布芬-LDHs,利用XRD、FT-IR、UV、TG-DTA对产物进行了结构表征,插层量19.6%。测试芬布芬-LDHs在模拟肠液、生理盐水及蒸馏水中的缓释性能,结果表明其在不同的缓释介质中均具有较好的缓释效果。释放过程符合准二级动力学方程,芬布芬在LDHs层间的扩散是释放控制步骤。

机械化学法合成羟基插层Mg/Fe型层状双氢氧化物

Mg/Fe型层状双氢氧化物(LDH)是一类可有效去除水中有害组分(特别是有害阴离子)的无机吸附材料。常用的共沉淀法在合成层状双氢氧化物过程中容易产生大量碱性废水,且合成产物通常结晶度较低。本文利用改进的机械化学合成法,选取MgO和无定形态的Fe(OH)_(3)作为反应前驱物,成功制备出了羟基(—OH)插层的Mg/Fe型层状双氢氧化物(Mg-Fe-OH-LDH)。通过对合成产物的XRD、SEM、FT-IR及比表面积分析,探究了研磨时间、研磨条件及晶化时间等实验参数对产物晶体结构的影响。结果表明:在前期机械研磨过程中对MgO和无定形态的Fe(OH)_(3)混合物进行强烈的撞击和搅拌,可以诱发化学反应并合成目标产物,使用高能行星球磨仪研磨仅1.5 h即可生成高纯度的Mg-Fe-OH-LDH;晶化过程加快后期合成产物的晶粒发育,晶化48 h后的Mg-Fe-OH-LDH晶粒呈规整的薄片型,孔隙发育,且层间主要为羟基和水分子,化学结构式为Mg_(2.96)Fe(OH)_(8.94)·0.942H_(2)O,比表面积为42.8 m^(2)/g;在25℃条件下,对磷酸根和刚果红的单分子层最大吸附量分别为64.44和97.61 mg/g。综上,通过该方法可经济、高效地大批量生产Mg-Fe-OH-LDH,同时避免了掺杂可能产生二次污染的其他阴离子组分,有望应用于大规模的水污染处理。

聚乙烯/Mg-Fe/LDH的制备及阻燃性能

用共沉淀法制备摩尔比分别为2∶1、3∶1、4∶1的Mg2+、Fe3+双氢氧化物(Mg-Fe/LDH),采用X射线衍射法表征Mg-Fe/LDH,XRD衍射图表明其良好的LDH结构特征,晶相结构单一,晶化程度高。将结晶较好、结构稳定的Mg2+、Fe3+比例为3∶1的Mg-Fe/LDH与氢氧化铝(ATH)协效使用,实现对HDPE聚合物基体的阻燃。锥型量热计测试热释放速率和总释放热,结果表明添加质量分数为2%的Mg2+、Fe3+比例为3∶1型的Mg-Fe/LDH具有良好的阻燃性能。

镁铝铁层状金属氢氧化物固相萃取有机磷农药的研究

建立镁铝铁层状金属氢氧化物(Mg-Al-Fe-LDH)复合材料固相萃取气相色谱质谱法(GC-MS)测定水中的敌敌畏,乐果,氯吡硫磷,水胺硫磷的分析方法。复合材料用量为2 g,萃取12 min,二氯甲烷作为洗脱剂,洗脱剂用量为2 mL,洗脱时间1 min,4种农药的质量浓度在0.01~10 ng/mL范围内与峰面积线性关系良好,相关系数均大于0.99,方法相对标准偏差在1.1%~3.6%之间,检出限范围为0.001~0.03 ng/mL。测定稻田水中敌敌畏、乐果、氯吡硫磷和水胺硫磷的加标回收率在95.0%~120.0%之间,相对标准偏差在1.2%~6.5%之间。Mg-Al-Fe-LDH中铁取代部分铝进入层板,Fe3+的4s能级上有空轨道,可以与有机磷农药中含有孤对电子的磷和硫生成配位键,进一步增强对农药的吸附能力。基于Mg-Al-Fe-LDH固相萃取建立的分析方法检出限低,准确度高,能够满足水体中痕量有机磷农药的测定要求。

铁基层状双氢氧化物催化剂的应用研究进展

铁基层状双氢氧化物催化剂是一种新型的二维层状纳米催化剂,其具有金属离子可调性的特点,研究过程中可以根据实际需要设计合成多种铁基层状双氢氧化物催化剂,如Ni-Fe-LDH、Co-Fe-LDH、Cu-Fe-LDH、Mg-Fe-LDH、Mn-Fe-LDH、Zn-Fe-LDH,此外,还可以通过掺其他金属离子构建三金属铁基层状双氢氧化物催化剂以进一步优化双金属铁基层状双氢氧化物催化剂的性能。铁基层状双氢氧化物催化剂还具有制备工艺简单、经济环保、催化活性高、选择性好、可循环利用等优点,因而备受研究者的青睐,在化工领域具有良好的应用前景。作者系统综述了近年来国内外铁基层状双氢氧化物催化剂的应用研究进展,可为其相关理论及应用研究提供参考。