Mg_3(VO_4)_2的环己烷氧化脱氢性能与X射线光电子能谱分析

采用X射线光电子能谱对柠檬酸法制备的Mg3(VO4)2催化剂表面物种进行了研究,并结合X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅立叶红外光谱(FT-IR)和氢气程序升温还原(H2-TPR)对催化剂的表征结果及其在环己烷氧化脱氢反应中的催化性能,进一步探讨了Mg3(VO4)2催化剂表面物种与其催化性能之间的关系。研究结果表明,采用柠檬酸法制备的Mg3(VO4)2催化剂晶粒大小均匀,平均晶粒度大小为110nm且组分单一;催化剂表面上的氧物种为未完全还原氧物种O-、O 2-和晶格氧物种O2-,其中晶格氧为主要氧物种;催化剂表面上的钒物种为V4+和V5+物种,且V5+物种含量略高于V4+物种,但由于制备过程中Mg的偏析作用,催化剂表面含有较多孤立存在的VO4物种。在环己烷氧化脱氢反应中,吸附在催化剂表面的气相氧通过V4+V5+氧化还原偶的氧化还原转化为晶格氧参与反应。Mg3(VO4)2催化剂表面上的晶格氧物种和孤立存在的VO4物种有利于环己烯选择性的提高。

枸橼酸法制备纯晶相Mg_3(VO_4)_2及其环己烷氧化脱氢反应性能

采用枸橼酸法制备纯晶相Mg3 VO4 2,考察不同制备条件对催化剂微观形貌、物理性质以及环己烷氧化脱氢反应制取环己烯的影响.实验结果表明,当枸橼酸加入量与溶液中金属离子量物质的量比为1.2∶1,起始溶液pH值为4.8,焙烧温度为550°C及焙烧时间为6h时,制备的Mg3 VO4 2催化剂具有高度均一性、晶粒尺寸大小为110 nm且具有较好的环己烷氧化脱氢反应催化性能.在反应温度450℃、烃氧比为2∶1及环己烷进料量为0.107 mol/h的条件下,环己烯产率为6.4%.